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沉积物是水环境的重要组成部分，既是水体污染的“源”，也是污染物的“汇”[1]，沉积物满足一定条件和经过一系列反应后，会吸附污染物并转移至悬浮颗粒及周围水体中造成污染[2-3]。重金属作为重要的环境污染物，在受污染水环境中分布相对稳定，具有较强且持久的生物毒性及食物链富集放大效应等特征[4]。近年来研究热点多侧重于水污染评价、沉积物重金属污染等方面[5-8]，而沉积物是水环境中重金属污染程度的“指示剂”[9]，从侧面反映水体重金属污染程度，因此探析水和沉积物整体的污染特征，对揭示流域重金属污染及风险评价具有重要意义。普者黑流域地处珠江源头和长江、红河上游，流域内分布有54个湖泊，312座孤峰，83个溶洞，15条河流和120 km的地下暗河，是云南峰丛洼地分布最为集中的区域，集喀斯特孤峰群、湖泊群、溶洞群和湖滨湿地等多种地貌于一体，在西南部滇黔桂喀斯特地貌中极具代表性，形成了独特的自然景观和特殊的岩溶湖泊生态系统，具有较高的研究及保护价值。近年来该区域的研究主要集中在景观格局演变[10-11]、沉积物磷赋存形态[12]、水环境质量评价方面[13-14]。本研究利用地累积指数和潜在生态风险指数等方法，对该流域表层水和沉积物的重金属污染水平及生态风险进行评价和源头追溯，以期为普者黑流域重金属污染控制、生态修复等提供理论依据。
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普者黑流域位于滇东南丘北县境内(24°05′~24°12′N，103°55′~104°13′E)，流域面积388 km2，海拔1 446~1 462 m，是典型的湖泊、孤峰、峰林复合生态系统。湖区容水总量约7 000 万m3，水深3~8 m，为南盘江上游，属于珠江水系。该区属亚热带季风气候，降水多在5−10月，年平均气温为16.4 ℃，年平均降水量为1 206.8 mm。流域内有板桥河(BQ)、增产水库(ZC)和响水河(XS)3条主要入湖河流。
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样品采集于2018年4月。利用1∶50 000数字高程模型(DEM)数据，在ArcGIS 10.2水文分析模块支持下，将整个流域划分成26个子流域，根据每个子流域的出水口和入水口情况，设置30个取样点。其中，湖泊北部(1~6)、中部(7~12)和南部(13~18)各6个，共计18个样点；响水河(XS-1、XS-2、XS-3、XS-4、XS-5)5个；增产水库(ZC-1、ZC-2、ZC-3、ZC-4)4个；板桥河(BQ-1、BQ-2、BQ-3)3个(图1)。
图 1 普者黑流域采样点分布示意图
Figure 1. Schematic diagram of the distribution of sampling points in the Puzhehei watershed
取样前，预先用王水[V(盐酸)∶V(硝酸)=3∶1]浸泡过的洁净采样瓶，用表层水(水下约50 cm)润洗3~4次；表层水使用450 mL塑料瓶采集。使用活塞式柱状底泥采样器，取原状土柱后，收集0~15 cm表层沉积物土样，将混合后样品放入自封袋中冷冻保存。室温风干后用玛瑙研钵研磨至粉状，经100目尼龙筛网筛分。
采用离子体光谱仪(美国安捷伦ICP-OES700)进行重金属元素：砷(As)、铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、锰(Mn)和镍(Ni)的总量测定；总磷(TP)采用酸熔-钼锑抗比色法测定；总氮(TN)采用半微量凯式法测定；有机质(OM)采用重铬酸钾容量法[14-15]测定。
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地累积指数法[16]考虑了人为活动、环境地球化学背景值以及自然地质过程引起的背景值变动，直观得出重金属污染级别。计算公式为：
$$ {I_{{\rm{geo}}}}{\rm{ = lo}}{{\rm{g}}_{\rm{2}}}\left( {{w_i}/k{B_i}} \right) \text{。} $$ (1) 式(1)中：Igeo为地累积指数；wi为沉积物中重金属i的质量分数(mg·kg−1)；
$ {B}_{i} $ 为沉积物中重金属i的地球化学背景值(mg·kg−1)，本研究采用全国土壤重金属环境背景值[17]，As、Cr、Cu、Zn、Mn、Ni的背景值分别为18.4、65.2、46.3、89.7、626、51 mg·kg−1；k是由于成岩作用可能会引起背景值的变动而设定的常数，一般取1.5。根据Igeo将沉积物中重金属的污染程度分为7个等级[18](表1)。表 1 重金属污染程度与地累积指数(Igeo)的等级划分
Table 1. Degree of heavy metal pollution and the classification of geoaccumulation index (Igeo)
地累积指数(Igeo) 级别 污染程度 Igeo≤0 0 清洁水平 0＜Igeo≤1 1 轻度污染 1＜Igeo≤2 2 偏中度污染 2＜Igeo≤3 3 中度污染 3＜Igeo≤4 4 偏重度污染 4＜Igeo≤5 5 重度污染 Igeo＞5 6 严重污染 -
使用HAKANSON[19]的方法对表层沉积物重金属进行潜在生态风险评价，该方法考虑了重金属含量、污染物种类、毒性水平和水体对金属污染的敏感性等4个影响因素[20]；潜在生态风险指数(IR)计算方法如下：
$$ {I_{\rm{R}}} = \mathop \sum \limits_{i = 1}^n E_{\rm{r}}^i = \mathop \sum \limits_{i = 1}^n T_{\rm{r}}^i \times C_{\rm{f}}^i = \mathop \sum \limits_{i = 1}^n T_{\rm{r}}^i \times \frac{{{C_i}}}{{C_n^i}}{\text{。}} $$ (2) 式(2)中：
$E_{\rm{r}}^i$ 为重金属i的潜在生态风险指数；${T}_{{\rm{r}}}^{i}$ 为重金属i的毒性系数；$C_{\rm{f}}^i$ 为重金属i相对参比值的污染指数；Ci为重金属i的实测浓度；$ {C}_{n}^{i} $ 为重金属i的评价参比值。其中，As、Cr、Cu、Zn、Mn、Ni的毒性系数分别为10、2、5、1、1、5[21]；根据IR的大小，将重金属综合潜在风险分为5个等级(表2)。表 2 潜在生态风险评价指数与分级标准
Table 2. Potential ecological risk assessment index and classification criteria
单项潜在生态
风险指数($ E_{\rm{r}}^i$)单项潜在生态
风险等级潜在生态
风险指数(IR)综合潜在生态
风险等级$E_{\rm{r}}^i$＜40 低(Ⅰ) IR＜150 低(Ⅰ) 40≤$E_{\rm{r}}^i$＜80 中等(Ⅱ) 150≤IR＜300 中等(Ⅱ) 80≤$ E_{\rm{r}}^i$＜160 较重(Ⅲ) 300≤IR＜600 较重(Ⅲ) 160≤$E_{\rm{r}}^i$＜320 重(Ⅳ) 600≤IR＜1 200 重(Ⅳ) $E_{\rm{r}}^i$≥320 严重(Ⅴ) IR≥1 200 严重(Ⅴ) -
通过Excel预处理数据；使用SPSS 19.0进行主成分分析和聚类分析；利用ArcGIS 10.2绘制重金属元素空间分布图；通过Pearson相关系数分析各元素之间的相关性。
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由表3可知：表层水的重金属质量浓度平均值低于GB 3838−2002《地表水环境质量标准》的Ⅰ类标准限值，从大到小依次为As、Mn、Ni、Cu，Cr和Zn未检出。可见，该流域表层水的重金属占水质成分较低，重金属在该流域表层水内不是主要污染因子。
表 3 表层水的重金属特征
Table 3. Descriptive statistics of heavy metal content in surface water
元素 最小值/(μg·L−1) 最大值/(μg·L−1) 平均值/(μg·L−1) 标准差/(μg·L−1) 变异系数/% 地表水Ⅰ类标准/(μg·L−1) 超标率/% As 3.38 41.89 17.64 10.49 0.59 50 0 Cr − − − − − 10 0 Cu 0.02 10.66 2.39 2.84 1.19 10 6.67 Zn − − − − − 50 0 Mn 0.16 59.11 9.78 14.56 1.49 100 3.33 Ni 2.39 18.96 6.71 4.95 0.73 20 0 说明：−表示未检出。Cr、Zn检出限分别为4和10 μg·L−1 由表4可知：表层沉积物的重金属质量分数从大到小依次为Mn、Zn、Cu、Cr、Ni、As，分别是各自背景值的1.68、1.33、3.33、0.96、1.01和1.59倍，除Cr外，均高于全国土壤重金属背景值，且As、Cu、Mn和Zn有超过50%的样点高于相应背景值，Cu有90%的样点超过背景值，Cr、Ni分别有36.7%和46.7%的样点超过背景值。与国内其他湖泊相比，研究区Cr、Ni、Zn都处于较低水平，As和Cu处于较高水平；其中，As质量分数是太湖的2.3倍，Cu质量分数是阳澄湖和洞庭湖的1.9倍。Mn质量分数仍处于较高水平，其平均值为全国土壤背景值的1.8倍，为阳宗海的1.5倍。除As和Cu外，流域其余4类重金属虽然受不同程度人为活动的影响，但重金属质量分数较低，污染贡献率小。
表 4 不同湖泊表层沉积物的重金属对比
Table 4. Comparison of heavy metal contents in surface sediments of different lakes
由图2可知：表层沉积物中Cr、Ni和Zn的空间分布具有一致性，在湖泊不同断面上由北向南呈逐渐增加的趋势，高值均出现在增产水库、响水河和湖泊下段国家湿地公园区域。流域北部的板桥河中As和Mn也较高，Cu空间分布则不同，除5、12和14号采样点外，所有采样点Cu均高于土壤背景值。As平均质量分数在空间上从大到小依次为北部、南部、中部，在3条入湖河流中从大到小依次为XS、ZC、BQ；Cu平均质量分数在空间上从大到小依次为中部、南部、北部，在3条入湖河流中从大到小依次为XS、ZC、BQ；由此可见，入湖河流重金属质量分数显著高于湖泊主体，是污染物传输的重要通道。Mn和Ni的变异系数分别为47.3%和53.8%，As、Cr、Cu和Zn的变异系数超过了60%，分别为64.4%、65.1%、61.9%和62.3%，表明重金属质量分数存在空间差异性。当变异系数超过20%时，人类活动是导致重金属空间分布存在差异的主要驱动因子[27]。
图 2 普者黑流域表层沉积物重金属空间分布示意图
Figure 2. Schematic diagram of spatial distribution of heavy metals in surface sediments of Puzhehei Watershed
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地累积指数评价表明：Cr、Ni和Zn的Igeo均小于1，处于低污染水平(表5)。通过各采样点污染程度分析，污染程度由高到低依次为As、Cu、Mn、Zn、Cr、Ni。其中，Ni污染程度最低，有96.6%采样点为清洁水平；Zn则有3.3%的采样点为偏中度污染；As和Cu均有56.7%的采样点处于清洁水平，轻度污染所占比例分别为26.6%和40.0%，As偏中度污染程度是Mn的1.8倍；Mn的清洁水平和轻度污染相当。仅As有16.7%的样点Igeo大于1，其余元素均小于1。可见，普者黑流域沉积物中重金属污染较少，保留了原有沉积物特征，但As污染是目前最大的潜在风险。
表 5 表层沉积物重金属地累积指数污染评价结果
Table 5. Pollution assement of heavy metals in surface sediment
Igeo 级别 污染程度 各采样点重金属污染程度所占比例/% As Cr Cu Ni Zn Mn Igeo≤0 0 清洁水平 56.7 90.0 56.7 96.6 80.0 50.0 0＜Igeo≤1 1 轻度污染 26.6 10.0 40.0 3.4 16.7 50.0 1＜Igeo≤2 2 偏中度污染 16.7 3.3 3.3 2＜Igeo≤3 3 中度污染 于霞等[28]研究发现：赤水河流域沉积物重金属的Igeo从大到小依次为Cd、Mn、Ni、As、Cu、Zn、Hg，其中Cd的平均Igeo为1.40，其他元素均小于0；但滇池外海[22]沉积物重金属的Igeo从大到小依次为Cd、Pb、Cu、Hg、As、Cr、Zn，其他重金属(除As、Cu和Cr外)均大于1，高于普者黑流域，处于偏中度污染及以上水平。As、Mn、Cu的污染程度均较高，而Cr、Zn的Igeo均处于轻度污染或清洁水平之上。可见，普者黑流域、赤水河流域及滇池外海的主要污染并不是Cr和Zn积累所导致的。
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由图3可知：单项重金属潜在生态风险指数从大到小依次为As、Cu、Ni、Cr、Mn、Zn，潜在生态风险指数均小于40，风险较低，与地累积指数评价结果一致。图4表明：普者黑流域表层沉积物中重金属的潜在生态风险主要由As、Cu和Ni引起，3种重金属的生态风险指数对总的潜在风险指数贡献率较高，其他3种重金属的贡献率仅为13.95%。As和Cu是该流域表层沉积物中重金属主要潜在生态风险因素，而各重金属中生态风险指数最小的为Mn和Zn。张玉玺等[23]研究认为：阳宗海沉积物中潜在生态风险贡献最大的是As和Cu，最小的是Ti和Mn，这与本研究结果相似。
图 3 单项重金属潜在生态风险指数
Figure 3. Single factor potential ecological risk coefficient
图 4 重金属对潜在生态风险指数的贡献
Figure 4. Contribution of heavy metals to the potential ecological risk index
重金属在普者黑流域表层沉积物各采样点平均生态风险指数(IR)为31.7，小于其限值(150)。从重金属潜在生态风险指数空间分布(图5)来看：湖泊下段风险高于中段和上段，入湖河流中响水河风险最高，其次是增产水库，板桥河相对较低。且生态风险变异指数为56.0%，说明潜在生态风险指数受空间差异的影响。
图 5 表层沉积物中重金属的潜在生态风险指数
Figure 5. Potential ecological risk index of heavy metals in surface sediments
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沉积物中重金属相关性越大，来源越相似[29]。相关分析(表6)表明：As、Cr、Cu、Mn、Ni、Zn和TP两两之间呈显著正相关(P＜0.05)，Cu、Ni与OM之间呈显著(P＜0.05)或者极显著(P＜0.01)正相关；Cu与TN之间呈显著正相关(P＜0.05)，表明研究区重金属大部分具有相似来源，且可能产生复合性污染。
表 6 沉积物中重金属与土壤化学特征的相关性
Table 6. Correlation between heavy metals in sediments and soil chemical characteristics
元素 TP OM TN As Cr Cu Mn Ni Zn TP 1 OM 0.59** 1 TN 0.53** 0.93** 1 As 0.61** 0.19 0.12 1 Cr 0.51** 0.29 0.15 0.52** 1 Cu 0.85** 0.51** 0.40* 0.70** 0.72** 1 Mn 0.41* 0.23 0.14 0.71** 0.43* 0.54** 1 Ni 0.61** 0.38* 0.29 0.83** 0.71** 0.76** 0.74** 1 Zn 0.65** 0.36 0.31 0.69** 0.36* 0.78** 0.58** 0.68** 1 说明：*P＜0.05；**P＜0.01 -
通过主成分分析对重金属质量分数初始数据进行检验，结果均符合检验要求。前2个主成分的方差累积贡献率达77.82%，矩阵旋转之后提取的2个主成分特征值均大于1，方差累积贡献率也为77.82%。可见，旋转后的方差累积贡献率无明显变化，满足主成分分析原则。第1主成分中Cu、Ni、TP、As和Zn具有较高的载荷，Cr和Mn低于组内其他组分的荷载；OM和TN在第2主成分中具有较高的载荷(表7)。
表 7 沉积物中重金属质量分数旋转矩阵因子载荷
Table 7. Rotation matrix factor loading of heavy mental content in sediments
元素 原始荷载值 旋转后荷载值 主成分1 主成分2 主成分1 主成分2 As 0.82 −0.39 0.91 0.03 Cr 0.69 −0.20 0.71 0.15 Cu 0.93 −0.01 0.82 0.43 Mn 0.71 −0.37 0.80 0.01 Ni 0.89 −0.25 0.91 0.20 Zn 0.81 −0.11 0.77 0.28 TP 0.84 0.22 0.64 0.58 OM 0.60 0.76 0.18 0.95 TN 0.51 0.82 0.06 0.96 聚类分析(图6)表明：9种组分大致可分为3类：第1类为As、Ni和Mn；第2类为Cu、TP、Zn和Cr；第3类为OM和TN。
图 6 聚类分析结果树形图
Figure 6. Cluster analysis result tree diagram
相关重金属元素溯源研究显示：市郊农田土壤中As严重超标，说明其主要来自农药和化肥的使用，进入水体后被水中阳离子吸附形成难溶化合物[30]，Cr主要来自于化工等企业污染排放[31]；Cu、Zn和Cr，Cu与TP、TN和OM之间存在较强的相关性，所以Cu在以农作物种植为主的板桥河水系和湖泊上段存在中度污染，可能是由于规模较小的造纸和纺织企业集中导致其含量较高[32]。Zn是除Pb外的机动车污染源标识元素[33]，流域内小型机器耕地，农产品交通运输过程中尾气排放和车轮磨损可能会导致Zn的排放[34]，胡国成等[35]和罗燕等[36]认为：Zn排放与库区船舶及水利工程防腐设施也有较大联系，降雨后因冲刷作用使路面街尘的Zn污染物侵染水体。
普者黑流域内工业污染源相对较少，仅有少量砖厂、酿酒厂、有机肥厂等小规模产业，城镇生活废物的排放及农业生产中化肥、农药和饲料的使用，排出大量重金属化合物及其羟基络合物。由上述可知，重金属在流域中段和下段蓄积严重，3条入湖河流均承载着上游集镇的生产、生活污水和周围农业面源污染输入，中段湖泊周边为人类活动聚集地，输出的重金属量大，由于常规的二级污水处理工艺对重金属的去除率低[37]，土壤表层重金属通过地表径流随颗粒物进入水体并在沉积物中累积[38]，在水动力影响下重金属迁移至流域下段，导致流域下段重金属含量增加。污水排放处理未达标、农业面源污染是该地区重金属污染的主要原因。本研究表明部分重金属污染主要来源于各种人类活动的影响。
Mn和铁(Fe)是参与地球化学循环的主要成矿元素[39]。通过相关分析可知：Mn、Ni与Zn、Cu相关性较低，推测Mn、Ni来源于自然风化侵蚀作用和天然地球化学过程。沉积物中Cr平均质量分数低于背景值，Igeo评价结果表明Cr和Ni无污染，且Cr和Ni的生物可利用性较低[40]，几乎未受到人为污染源的污染，推测其主要来源于岩石风化侵蚀产物等自然源。
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普者黑流域表层沉积物重金属质量浓度远低于《地表水环境质量标准》Ⅰ类标准限值。沉积物中除Cr外，重金属元素质量分数平均值基本高于全国土壤重金属背景值。As、Mn污染水平高。地累积指数评价结果表明：As和Cu是普者黑流域表层沉积物中污染范围最大、程度最高的2种重金属，Cr、Ni和Zn大多为清洁水平或轻度污染。除As有16.7%的样点Igeo大于1之外，其余元素的Igeo均小于1。通过潜在生态风险评价，As和Cu的贡献率分别为50.4%和23.4%。单项重金属潜在生态风险指数表明普者黑流域生态风险较低；各重金属汇集区域主要集中在湖泊下段及入湖河流。溯源分析表明：人为因素是造成污染的重要方面，但由于自然因素(如降雨、岩石风化等)的影响，重金属转移也会造成相关流域的侵染。
Pollution characteristics and risk assessment of heavy metals in surface water and sediments of Puzhehei watershed
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摘要:
目的 普者黑流域拥有独特的自然景观和特殊的岩溶湖泊生态系统，研究其湖泊沉积物中重金属分布特征及生态风险评价对该区域湖泊水环境保护及污染防治具有重要意义。 方法 采用地累积指数和潜在生态风险指数分析了流域内表层水及沉积物中6类重金属：砷(As)、铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、锰(Mn)和镍(Ni)水平，并对重金属生态风险进行评价及源头追溯。 结果 ①普者黑流域表层水中重金属质量浓度远低于《地表水环境质量标准》Ⅰ类标准限值。②沉积物中重金属的平均质量分数均高于其对应的背景值(Cr除外)。③沉淀物重金属质量分数平均值从大到小依次为Mn、Zn、Cu、Cr、Ni、As，分别是各自背景值的1.68、1.33、3.33、0.96、1.01和1.59倍。其中Cr污染程度最低，有96.6%的采样点为清洁水平；As偏中度污染，是Mn的1.8倍；Mn的清洁水平和轻度污染相当。④单项重金属生态风险指数从大到小依次为As、Cu、Ni、Cr、Mn、Zn，潜在生态风险指数值均小于40，风险较低。 结论 As和Cu是普者黑流域污染范围最大、程度最高的2类重金属，Cr、Ni和Zn大多为无污染；潜在生态风险评价发现：平均生态风险指数为31.7，As和Cu贡献率最大，所有重金属均处于低生态风险；从空间分布来看，流域下段国家湿地公园及3条入湖河流是各类重金属主要汇集区域。图6表7参40 Abstract:Objective Puzhehei watershed has a unique natural landscape and a special karst lake ecosystem. This study aims to investigate the distribution characteristics of heavy metals in lake sediments and make ecological risk assessment, which is of great significance to the protection and pollution control of lake water environment in the region. Method The levels of six types of heavy metals (As, Cr, Cu, Zn, Mn, and Ni) in surface water and sediments in the basin were analyzed by geo-accumulation index evaluation and potential ecological risk index, and ecological risks of heavy metals were evaluated and the source was traced back. Result (1) The mass concentration of heavy metals in the surface water of Puzhehei Basin was far below the Class Ⅰ standard limit of “Surface Water Environmental Quality”. (2)The average mass fraction of heavy metal in the sediments was higher than their corresponding background values (except Cr). (3)The average value of heavy metals in the sediments detected was Mn, Zn, Cu, Cr, Ni and As in descending order, which were 1.68, 1.33, 3.33, 0.96, 1.01 and 1.59 times of their background values, respectively. The pollution degree of Ni was the lowest, with 96.6% of the sampling points being clean. As was moderately polluted, which was 1.8 times of Mn, and the clean level of Mn was similar to that of light pollution. (4)The ecological risk index of individual heavy metal in descending order was As, Cu, Ni, Cr, Mn and Zn, and the potential ecological risk index values were all less than 40, indicating low risk. Conclusion As and Cu are the two heavy metals with the largest pollution range and the highest degree in Puzhehei watershed, while Cr, Ni and Zn are mostly pollution-free. In the potential ecological risk evaluation, the average ecological risk index is 31.7. As and Cu contribute most to this risk, and all heavy metals are at low ecological risk. From the perspective of spatial distribution, the National Wetland Park in the lower reaches of the river basin and the estuaries of the three rivers are the main gathering areas of heavy metals. [Ch, 6 fig. 7 tab. 40 ref.] -
Key words:
- Puzhehei /
- sediments /
- heavy metal /
- geo-accumulation index /
- potential ecological risk
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有研究表明，植物的叶表面结构和生理生化特性对细颗粒物(PM2.5)有吸附和净化作用，植物类型不同其所发挥的效果也不同[1-2]。目前，国内外学者针对PM2.5的详细研究主要包括其组成来源[3-4]、化学组成分析[5-6]、去除途径等方面[7]；有关城市森林对PM2.5的阻滞作用研究也多有涉及，尤其是不同配置模式的城市绿地对PM2.5的阻滞作用，以及小气候因子与林带减尘率的关系等[8-11]。可见，城市森林阻滞PM2.5作用研究一直是相当重要的研究方向。城市道路林是城市森林的重要组成部分，在阻滞吸附大气颗粒物、改善空气质量、美化城市环境等方面发挥着重要作用[12-13]。因此，如何利用有限的城市用地，构建防尘抑霾且兼具美学功能的环境友好型城市道路林是亟待解决的难题之一。基于此，本研究选择了山东省泰安市3种结构共12种不同配置模式的城市道路林，通过分析林带内外的PM2.5在时间和空间中的变化规律，不同配置模式的道路林对PM2.5的阻滞效果以及小气候因子与林带阻滞率的关系等方面探讨以下问题：①PM2.5在城市道路林内外是如何随着时间和空间变化的？②不同配置模式的道路林对PM2.5的阻滞功效是否相似？何种配置的林带减尘率最佳?③林带在发挥减尘效果时，小气候因子是否发挥了功效？它们之间有何关系？最终目的是探索何种配置的城市道路林的防尘抑霾效果最佳，并根据研究结果对城市森林的合理建设提供建议和数据支撑。
1. 材料和方法
1.1 研究区概况
研究区位于山东省泰安市(35°38′~36°28′N，116°20′~117°59′E)，属温带大陆性半湿润季风气候区，夏季炎热多雨，冬季寒冷干燥。年平均气温为13.0 ℃，7月气温最高，平均26.4 ℃；1月份最低，平均−2.6 ℃；年平均降水量697.0 mm。主导风向为东北季风，多年平均风速2.7 m·s−1，8、9月最小，平均2.0 m·s−1以下；3、4月最大，平均3.7 m·s−1。市内植物资源丰富，泰山风景区和徂徕山国家森林公园坐落其中，绿化总面积为215 km2，森林覆盖率达80%，植物种类繁多。中心城区行道树、滨河绿地、环城绿带、城郊结合部的路网绿带发达，可为城市和郊区之间开辟输氧通道，进一步改善城市生态环境。
1.2 研究方法
1.2.1 样地设置与调查
于2016年3月选取了3种道路林结构类型：针阔混交乔木(A)、乔灌草(B)、单行乔木(C)，每种结构类型选择3~6块具有不同植物配置模式的样地，各样地内的植被组成见表1。为比较PM2.5在不同水平梯度的城市道路林内的变化规律，A结构设置样地为20 m×20 m，B结构设置样地为40 m×40 m，C结构设置样地为10 m×10 m，林内垂直于道路边每隔5 m设置一组取样点，3组重复，在每处样地的林外裸地无植被处设置对照点(ck)，计算平均减尘率。对样地进行植物群落学调查，包括林分郁闭度，乔木层平均冠幅、平均高度；灌木、草本层的平均高度和盖度(表2)。
表 1 12种城市道路林样地的植被组成Table 1. Vegetation composition of 12 urban road forest plots群落结构 样地名称 植被组成 针阔混交乔木 A1 圆柏Sabina chinensis+白皮松Pinus bungeana+银杏Ginkgo biloba+雪松Cedrus deodara+柿树Diospyros kaki+垂 柳Salix babylonica-麦冬Ophiopogon japonicus A2 国槐Sophora japonica+紫叶李Prunus cerasifera+小龙柏Sabina chinensis A3 悬铃木Platanus acerifolia+雪松Cedrus deodara+白皮松 A4 栾树Koelreuteria paniculata+紫叶李+黑松Pinus thunbergii A5 色木槭Acer mono+紫叶李+圆柏 A6 雪松+国槐+色木槭+银杏-狗尾草Setaria viridis 单行乔木 B1 国槐+小龙柏 B2 悬铃木+小龙柏 B3 雪松-麦冬Ophiopogon japonicus 乔灌草 C1 旱柳Salix matsudana+圆柏+紫叶李+银杏+栾树-日本晚樱Cerasus yedoensis+石楠Photinia serrulata+大叶黄杨 Euonymus japonicus-鸢尾Iris tectorum C2 油松Pinus tabuliformi+柿树Diospyros kaki+白蜡Fraxinus americana+雪松+圆柏-紫薇Lagerstroemia indica-鸢 尾+细叶结缕草Zoysia tenuifolia C3 银杏+油松+麻栎Quercus acutissima+色木槭+柿树+垂柳-紫叶小檗Berberis thunbergii+龙柏-早熟禾Poa annua+狗尾草Setaria viridis 表 2 12种城市道路林样地的林分特征Table 2. Stand characteristics of 12 urban road forest plots样地
名称郁闭度 乔木层平
均冠幅/m乔木层
高度/m灌木层
盖度/%灌木层
高度/m草本层
盖度/%草本层
高度/mA1 0.7 2.35 5.20 − − 15 0.25 A2 0.5 3.10 4.65 7 0.50 − − A3 0.7 4.40 7.70 − − − − A4 0.8 3.20 5.50 − − − − A5 0.6 3.35 5.40 10 0.50 − − A6 0.5 3.10 7.00 − − 10 0.30 B1 0.5 4.50 7.50 25 0.45 − − B2 0.6 5.40 8.50 15 0.50 − − B3 0.7 5.20 7.80 − − 10 0.20 C1 0.4 2.72 5.04 40 1.30 65 0.30 C2 0.4 2.28 4.78 40 1.50 80 0.28 C3 0.5 2.05 4.85 60 0.60 45 0.35 说明：“−”表示样地内无灌木或草本 1.2.2 监测内容与指标
于2016年4月至2017年1月，选择晴朗或微风(风力＜3级)天气，每个月上中下旬各取3 d，使用Dustmate粉尘测试仪(分辨率：0.001 μg·m−3)同步监测所有样地，每个监测点取3次重复，监测时间段为8:00−18:00，隔2 h监测1次。采样高度为距离地面1.5 m处(人体的呼吸高度)。气象因子对PM2.5质量浓度影响显著，尤其是雾霾天或湿度较大的天气，故同步监测相对湿度、温度和风速3种气象因子。
1.3 数据处理
使用Excel 2013汇总整理原始实验数据，各样地内调查指标计算平均值和标准偏差；依据PM2.5质量浓度限值标准[14](表3)评价污染等级；计算各样地PM2.5阻滞率[14]，计算公式：
${B_{{\rm{PM}}i}} = $ $ [({C_{\rm{s}}} - {C_i})/{C_{\rm{s}}}] \times 100\% $ 。其中：BPMi为第i个样地PM2.5阻滞率，Cs为对照点PM2.5质量浓度，Ci为第i个样地的PM2.5质量浓度。表 3 空气质量分级指数及对应PM2.5质量浓度限值Table 3. Air quality grading index and corresponding PM2.5 concentration limit空气质量指数/
（μg·m−3）污染等级
（六级）PM2.5日均值/
（μg·m−3）PM2.5年均值/
（μg·m−3）0~50 优 ≤35 ≤15 51~100 良 35~75 15~35 101~150 轻度 76~115 36~75 151~200 中度 116~150 76~115 201~300 重度 151~250 116~150 ＞300 严重污染 ＞250 ＞150 使用SPSS 18.0进行数理统计与分析，对林地内PM2.5质量浓度和阻滞率进行单因素方差分析，并和气象因子间进行相关性分析，显著性水平设定为α = 0.05。
2. 结果分析
2.1 城市道路林内外PM2.5时间变化特征
如图1所示：12种道路林及ck内的PM2.5日变化表现出相似性，早晚高，中间低，变化曲线近似“U”形。8:00最高，之后逐渐下降，10:00达到低谷后逐渐上升，12:00左右达到峰值后又逐渐下降，14:00达到最小值，之后逐渐升高，18:00又达到峰值。从全年变化角度分析，道路林及ck内的PM2.5年变化规律表现为冬季(136.74~194.18 μg·m−3)＞秋季(63.48~104.96 μg·m−3)＞春季(28.68~36.31 μg·m−3)＞夏季(13.30~19.13 μg·m−3) (表4)；4个季节及季节均值都表现为林内＜ck；春夏季节，林内对比ck差异较小，差值分别在8.00 和6.00 μg·m−3范围内波动，ck与林内的PM2.5质量浓度之比分别为1.00∶1.27和1.00∶1.44；秋冬季节差值分别在41.00和57.00 μg·m−3范围内波动，PM2.5质量浓度之比分别为1.00∶1.65和1.00∶1.42。
图 1 城市道路林内外PM2.5日变化特征Figure 1. Diurnal variation characteristics of PM2.5 inside and outside urban forests表 4 城市道路林内外PM2.5季节均值Table 4. Seasonal mean value of PM2.5 inside and outside urban roads样地名称 样地结构 PM2.5变化值/（μg·m−3） 春季 夏季 秋季 冬季 季节均值 A1 针阔混交乔木 28.68±2.80 ab 19.13±1.44 d 90.16±6.85 g 174.09±16.35 e 78.01±6.86 e A2 针阔混交乔木 33.63±2.75 c 14.15±2.22 ab 78.86±8.29 d 176.77±16.05 f 75.86±7.33 d A3 针阔混交乔木 28.0±1.42 a 14.91±1.53 abc 98.46±7.67 i 185.82±16.54 g 81.80±6.79 f A4 针阔混交乔木 30.24±2.42 b 13.30±1.51 a 85.38±9.16 f 136.74±14.54 b 66.41±6.91 a A5 针阔混交乔木 33.28±1.83 c 15.60±1.54 bc 96.46±9.17 h 138.05±14.95 b 70.85±6.87 b A6 针阔混交乔木 31.62±1.54 c 16.55±1.81 c 76.47±8.99 c 134.53±16.11 a 64.79±7.11 a B1 单行乔木 34.24±1.58 cd 15.75±1.65 bc 104.07±6.81 k 136.91±10.08 b 72.74±5.03 c B2 单行乔木 32.68±1.15 c 16.11±1.78 c 104.96±6.18 k 140.22±10.35 c 73.49±4.87 c B3 单行乔木 36.31±1.87 e 14.00±1.82 ab 81.45±7.00 e 150.10±12.58 d 70.46±5.82 b C1 乔灌草 31.72±2.20 c 13.96±1.54 ab 73.58±11.12 b 175.77±14.89 f 73.76±7.44 c C2 乔灌草 33.25±3.07 c 15.32±1.75 bc 63.48±11.58 a 192.32±18.92 h 76.09±8.83 d C3 乔灌草 31.87±1.93 de 13.38±1.66 a 80.94±10.62 e 175.90±20.62 f 75.52±8.71 d ck 35.51±4.09 de 18.88±2.04 d 101.33±14.86 j 194.18±36.42 i 87.40±14.35 g 依据环境空气质量标准(表3)，春夏季节道路林内PM2.5质量浓度在所有监测时段空气质量为优；秋冬季节在8:00和18:00，空气质量达到中重度污染，其他时间监测时段为良。
2.2 PM2.5水平空间变化特征
PM2.5在水平空间上的变化因季节表现出差异(图2~4)。春夏季节，PM2.5质量浓度在不同水平梯度(10、20、30 m)中表现为从ck向林内逐渐递减，即PM2.5质量浓度从大到小依次为10、20、30 m，减少幅度为12.53%~16.79%。秋冬两季，PM2.5质量浓度则从ck向林内呈递增趋势，具体表现为从林带边缘1 m处开始增加，15~25 m处达到峰值，25 m之后逐渐减少，30 m位置处达到最低值。对比ck发现，PM2.5质量浓度在0~25 m以内高于ck，只在25~30 m处低于ck，减少幅度为4.37%~10.76%，且表现出林带宽度越大，阻滞率越高的趋势。
图 2 A结构城市道路林PM2.5水平空间变化特征Figure 2. Horizontal spatial variation characteristics of PM2.5 in urban forests with A structure
图 3 B结构城市道路林PM2.5水平空间变化特征Figure 3. Horizontal spatial variation characteristics of PM2.5 in urban forests with B structure
图 4 C结构城市道路林PM2.5水平空间变化特征Figure 4. Horizontal spatial variation characteristics of PM2.5 in urban forests with C structure2.3 城市道路林对PM2.5阻滞效果
根据图5可知：春季，12种道路林对PM2.5均有阻滞效果，减幅最高的是A1(针阔混交乔木)、C1(乔灌草)、C2(乔灌草)，分别减少15.12%、12.89%、13.63%，显著高于其他林带(5.86%~9.52%)(P＜0.05)；夏季，减幅最高的是C3(乔灌草)、A2(针阔混交乔木)，分别减少28.84%、27.26%，其他林带平均减幅为13.86%~25.78%。可见，夏季雨水多，林带内植物经过风力和雨水的冲刷后滞尘能力较强。秋季，林带滞尘效果均较差，且差异性显著(P＜0.05)，只有A5(针阔混交乔木)、B3(单排乔木)有正消减，平均减幅分别为4.68%和5.62%，其他林带均为负值(−1.35%~−11.50%)。冬季削减能力也较差，且差异性显著(P＜0.05)，只有B1~B3(单排乔木)和乔灌草结构(C2、C3)阻滞率为正值，分别为7.22%、3.15%、8.08%、1.53%、3.47%，其他均为负值(−0.17%~−7.59%)。
图 5 12种配置模式的城市道路林对PM2.5阻滞效果Figure 5. Blocking effect of urban road forests in 12 configuration modes on PM2.52.4 气象因子的影响
2.4.1 气象因子与林带内PM2.5质量浓度的相关性
如表5所示：在一定范围内，PM2.5质量浓度与风速存在负相关(P＜0.05)，春、秋、冬3个季节相关性分别达到显著、极显著、显著(r=−0.619 0、−0.862 0、−0.680 0)，夏季相关不显著；与相对湿度存在正相关(P＜0.05)，春、夏2季相关性达到显著、极显著(r=0.670 0、0.767 0)，其他季节相关性不显著；与气温存在正相关关系(P＜0.05)，秋、冬2季相关性达到极显著(r=0.924 0、0.853 0)，其他季节相关性不显著。
表 5 PM2.5质量浓度与气象因子的偏相关系数Table 5. Partial correlation coefficient between PM2.5 concentration and meteorological factors季节 风速 相对湿度 气温 春季 −0.619 0* 0.670 0* 0.440 0 夏季 −0.508 0 0.767 0** 0.307 0 秋季 −0.862 0** 0.553 0 0.924 0** 冬季 −0.680 0* 0.025 0 0.853 0** 说明：*在0.05水平上显著相关，**在0.01水平上显著相关 2.4.2 气象因子与城市道路林PM2.5阻滞率的相关性
由表6可知：PM2.5阻滞率与气象因子存在一定的相关性，4个季节与风速基本呈负相关，但相关性不显著；PM2.5阻滞率与相对湿度在秋季达到极显著正相关(P＜0.01，r=−0.847 0)，其他季节均不显著；与气温存在负相关关系(P＜0.05)，秋、冬2个季节下相关性分别达到极显著、显著(r=−0.862 0、r=−0.654 0)，其他季节相关性不显著。
表 6 城市道路林PM2.5阻滞率与气象因子的偏相关系数Table 6. Partial correlation coefficient between PM2.5 block rate and meteorological factors in urban road forests季节 风速 相对湿度 气温 春季 −0.571 0 −0.183 0 −0.301 0 夏季 0.135 0 0.075 0 −0.226 0 秋季 −0.150 0 0.847 0** −0.862 0** 冬季 −0.299 0 0.517 0 −0.654 0* 说明：*在0.05水平上显著相关，**在0.01水平上显著相关 3. 讨论和结论
城市中的PM2.5主要来源于生活排放、地面扬尘和交通排放等。PM2.5的变化和人们的生活习惯密切相关，而其沉降是一个复杂的过程，气流运动、环境因子等因素都可能会对PM2.5的沉降产生影响。本研究中，道路中(ck)PM2.5日变化规律均表现为早晚高，中间低，峰值出现在8:00和18:00，主要原因是此时正值上下班高峰期，道路上车辆增加，导致排放的颗粒物增加，其次是来往的车辆会引起地面扬尘。而林带内PM2.5日变化与道路一致，这说明林带对PM2.5的阻滞作用有协同作用。早晚温度较低，湿度较大，不利于大气的输送和扩散，因此导致PM2.5在林内外积聚，不易扩散[15-16]；正午前后，车辆减少，气温升高，相对湿度减小，太阳光照增强，大气对流和湍流强烈，有利于大气的扩散运动[17]，PM2.5由林缘向林内逐渐扩散，同时，林内植物对颗粒物发挥了阻滞作用，故PM2.5质量浓度下降且低于早晚[18]。
一般来说，PM2.5存在季节性差异。前人研究表明：PM2.5质量浓度年变化从高到低依次为冬季、春季、秋季、夏季[19]。也有学者认为：PM2.5质量浓度秋季高于春季[20]。本研究结果显示：PM2.5质量浓度年变化从高到低依次为冬季、秋季、春季、夏季，与前人结果存在一定差异；这种季节性规律的主要原因应该与大气扩散条件的季节差异以及排放源的冬、夏季差异有关。研究表明：降水通过惯性碰并过程和布朗扩散作用可冲刷附着在叶面上的颗粒物，同时也能有效减少空气中颗粒物含量及地表扬尘，从而增加植物叶片对颗粒物的循环吸附能力[21-22]。泰安市夏天雨水充沛，对PM2.5的冲刷效果明显，同时，气温高，大气垂直对流作用强，这些因素使得PM2.5不易聚集，质量浓度减少，故夏季达到最低[20]；而秋冬季燃煤排放源增加及雾霾天气多发，导致在秋冬季居高不下。而春秋季节的差异主要和植物的生长期、气候变化等有关[23]。相关植物和气象因素是影响空气中PM2.5阻滞效应的主要因素。本研究表明：PM2.5在水平空间上具有季节性差异，其主要原因是城市道路污染源向四周持续线性扩散输送污染物，表现为进入慢、累积慢、消散慢的特点，道路林内的植被在吸附PM2.5时过程缓慢，短时间内容易累积在林内，随着林带宽度的增加，林内参与削减PM2.5的植被增加，因此，春夏季节呈现ck至林内逐渐降低的趋势。但秋冬季节，在林带内25 m处，PM2.5质量浓度增加，这可能是由于此处的的风速降低，导致PM2.5沉降[18, 24]。
不同配置模式的城市道路林对PM2.5的阻滞率季节差异明显。本研究结果表明：春夏季节对PM2.5有正向的阻滞效应，阻滞能力最强的是乔灌草结构，其次是针阔混交乔木结构、单排乔木结构；主要原因是乔灌草结构具有良好的降低风速的功能和立体化滞尘效果；而秋冬季节，只有A5(针阔混交乔木)、B1~B3(单排乔木)和乔灌草(C2、C3)阻滞效果较好，其余均富集PM2.5。这可能和样地内树种组成以及环境因子有关。本研究样地内种植有松柏类和高大阔叶类乔木植物，松柏类针叶树针叶细长、枝茎复杂且全年有叶期，其吸附颗粒物的能力在秋冬季节强于阔叶树，且能够分泌树脂，可减少吸附颗粒物的弹回比例[25-27]；而乔木类树种林冠层茂盛、叶面积指数大、林分郁闭度较高等比灌木和草本植物更能有效阻滞大气颗粒物，同时对空气流动的影响比针叶类乔木更强，更易使周边空气形成湍流，从而为颗粒物沉降提供有利条件，促进植物对颗粒物的吸附[28-29]。但大气颗粒物的组成成分复杂，不同树种的滞尘能力又有很大差异[30]，对于单一树种的滞尘能力需进一步研究和探讨。
一般来说，风速与PM2.5呈负相关关系，而温湿度呈正相关关系。本研究结果显示：气象因子和PM2.5相关关系与前人的研究结果一致，但是阻滞率与气象因子的相关关系变具有季节性。本研究表明：阻滞率和气温为负相关关系，与吴兑[31]的研究结果相反。这可能是植物叶面气孔的张合有关；春秋冬季阻滞率与风速成负相关，主要是和风力大小有关，合适的风力(5 m·s−1)可通过水平输送和稀释扩散效应降低颗粒物浓度，风力过强或过弱都可能会对植物吸附能力产生反效果，也有学者认为：风力大时较风力小时吸附效果更好[32]。春季阻滞率与相对湿度呈负相关关系，这和吕铃钥等[23]的研究结构相反。这可能和春季植物生长有关。
本研究结果表明：林带对PM2.5阻滞效应表现出强烈的季节性，受车辆、气候和植被类型等多维生态因子的交互作用，尤其是植被的作用机制，因此，在探讨道路林对PM2.5的作用时应充分考虑多维生态因子的协同作用。建议在城市道路林建设中合理增加林带宽度及加大常绿针叶乔木和灌草的比例。
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图 1 普者黑流域采样点分布示意图
Figure 1 Schematic diagram of the distribution of sampling points in the Puzhehei watershed
图 2 普者黑流域表层沉积物重金属空间分布示意图
Figure 2 Schematic diagram of spatial distribution of heavy metals in surface sediments of Puzhehei Watershed
图 4 重金属对潜在生态风险指数的贡献
Figure 4 Contribution of heavy metals to the potential ecological risk index
图 5 表层沉积物中重金属的潜在生态风险指数
Figure 5 Potential ecological risk index of heavy metals in surface sediments
表 1 重金属污染程度与地累积指数(Igeo)的等级划分
Table 1. Degree of heavy metal pollution and the classification of geoaccumulation index (Igeo)
地累积指数(Igeo) 级别 污染程度 Igeo≤0 0 清洁水平 0＜Igeo≤1 1 轻度污染 1＜Igeo≤2 2 偏中度污染 2＜Igeo≤3 3 中度污染 3＜Igeo≤4 4 偏重度污染 4＜Igeo≤5 5 重度污染 Igeo＞5 6 严重污染 
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表 2 潜在生态风险评价指数与分级标准
Table 2. Potential ecological risk assessment index and classification criteria
单项潜在生态
风险指数($ E_{\rm{r}}^i$)单项潜在生态
风险等级潜在生态
风险指数(IR)综合潜在生态
风险等级$E_{\rm{r}}^i$＜40 低(Ⅰ) IR＜150 低(Ⅰ) 40≤$E_{\rm{r}}^i$＜80 中等(Ⅱ) 150≤IR＜300 中等(Ⅱ) 80≤$ E_{\rm{r}}^i$＜160 较重(Ⅲ) 300≤IR＜600 较重(Ⅲ) 160≤$E_{\rm{r}}^i$＜320 重(Ⅳ) 600≤IR＜1 200 重(Ⅳ) $E_{\rm{r}}^i$≥320 严重(Ⅴ) IR≥1 200 严重(Ⅴ)
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表 3 表层水的重金属特征
Table 3. Descriptive statistics of heavy metal content in surface water
元素 最小值/(μg·L−1) 最大值/(μg·L−1) 平均值/(μg·L−1) 标准差/(μg·L−1) 变异系数/% 地表水Ⅰ类标准/(μg·L−1) 超标率/% As 3.38 41.89 17.64 10.49 0.59 50 0 Cr − − − − − 10 0 Cu 0.02 10.66 2.39 2.84 1.19 10 6.67 Zn − − − − − 50 0 Mn 0.16 59.11 9.78 14.56 1.49 100 3.33 Ni 2.39 18.96 6.71 4.95 0.73 20 0 说明：−表示未检出。Cr、Zn检出限分别为4和10 μg·L−1
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表 4 不同湖泊表层沉积物的重金属对比
Table 4. Comparison of heavy metal contents in surface sediments of different lakes
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表 5 表层沉积物重金属地累积指数污染评价结果
Table 5. Pollution assement of heavy metals in surface sediment
Igeo 级别 污染程度 各采样点重金属污染程度所占比例/% As Cr Cu Ni Zn Mn Igeo≤0 0 清洁水平 56.7 90.0 56.7 96.6 80.0 50.0 0＜Igeo≤1 1 轻度污染 26.6 10.0 40.0 3.4 16.7 50.0 1＜Igeo≤2 2 偏中度污染 16.7 3.3 3.3 2＜Igeo≤3 3 中度污染
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表 6 沉积物中重金属与土壤化学特征的相关性
Table 6. Correlation between heavy metals in sediments and soil chemical characteristics
元素 TP OM TN As Cr Cu Mn Ni Zn TP 1 OM 0.59** 1 TN 0.53** 0.93** 1 As 0.61** 0.19 0.12 1 Cr 0.51** 0.29 0.15 0.52** 1 Cu 0.85** 0.51** 0.40* 0.70** 0.72** 1 Mn 0.41* 0.23 0.14 0.71** 0.43* 0.54** 1 Ni 0.61** 0.38* 0.29 0.83** 0.71** 0.76** 0.74** 1 Zn 0.65** 0.36 0.31 0.69** 0.36* 0.78** 0.58** 0.68** 1 说明：*P＜0.05；**P＜0.01
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表 7 沉积物中重金属质量分数旋转矩阵因子载荷
Table 7. Rotation matrix factor loading of heavy mental content in sediments
元素 原始荷载值 旋转后荷载值 主成分1 主成分2 主成分1 主成分2 As 0.82 −0.39 0.91 0.03 Cr 0.69 −0.20 0.71 0.15 Cu 0.93 −0.01 0.82 0.43 Mn 0.71 −0.37 0.80 0.01 Ni 0.89 −0.25 0.91 0.20 Zn 0.81 −0.11 0.77 0.28 TP 0.84 0.22 0.64 0.58 OM 0.60 0.76 0.18 0.95 TN 0.51 0.82 0.06 0.96
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