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黄土高原地区水土流失严重，不仅会导致河道淤塞、加剧洪水灾害，还会引起土地退化[1]。晋西黄土残塬沟壑区地理环境特殊，易导致土壤水分匮乏、养分贫瘠[2]。植被恢复是防治水土流失的主要手段。20世纪90年代初，晋西黄土残塬沟壑区开始实施大规模退耕还林还草工程，改变了区域植被格局和下垫面条件[3]，也使地表物质迁移、土壤结构、水文状况、土壤肥力等理化性质发生变化，从而影响土壤质量[4]。
土壤质量是指土壤在一定生态系统内净化环境、支持生物生产、促进动植物和人体健康的能力[5]。土壤质量状况与地理位置、自然组成、土壤类型、土壤内部的相互作用和土地利用方式关系密切[6]。土壤质量是农业可持续发展的根本保证，人类通过不同的利用方式干预和调整土壤的生物地球化学循环的方向、变化速率以及地表物质再分配过程，从而使土壤质量发生变化[7]。合理的土地利用方式可改善土壤结构，增强土壤对外界环境变化的抵抗力。不合理的土地利用方式，会导致土壤质量下降，增加土壤侵蚀，降低生物多样性[8]。土地利用变化是影响土壤质量的关键因素，不同土地利用方式对土壤理化性质具有重要影响。杨亚辉等[9]基于黄土高原王东沟小流域9个径流小区的观测实验，针对植被覆盖条件影响土壤理化性质的研究显示：饱和持水量、毛管持水量、土壤有机质表现为草、灌地显著优于纯林和混交林，而土壤容重、饱和导水率各小区间差异不显著，黄土塬区植被恢复应遵循草本与灌木和乔木相结合的方式。刘春利等[10]对六道沟流域不同土地利用方式下土壤水力特性的研究显示：相同土壤吸力(基质势)条件下，土壤水分以农田最大、林地最小；饱和导水率则相反，除土壤水分消耗期的林地和苜蓿Medicago sativa地土壤水分随土层深度增加呈上升趋势外，其他时期各土地利用方式下土壤水分均随土层深度的增加而降低。王凯博等[11]在黄土丘陵区开展的天然和人工植被类型影响土壤理化性质的研究显示：与农田相比，天然灌木林地、天然草地和人工灌木林地土壤有机质、全氮都有明显提高，而人工乔木林地和果园提高不明显。
在黄土高原地区，人们已经围绕土壤质量开展了大量研究。吕春花等[12]在黄土高原子午岭地区通过测定土壤物理、化学、生物学指标，运用主成分分析法对土壤质量综合指数的研究发现：该地区植被自然恢复150 a期间，土壤质量指数随植被恢复年限增加总体呈增加趋势，变化范围为0.2~0.8 。白文娟等[13]对黄土高原地区水蚀风蚀交错带土壤质量进行综合评价发现：研究区土壤质量从高到低依次为刺槐Robinia peudoacacia林地、农地、退耕草地、油松Pinus tabulaeformis林地、沙蒿 Artemisia desertorum地、柠条 Caragana korshinski灌木地、杨树 Populus疏林地。邱莉萍[14]对黄土高原植被恢复生态系统土壤质量变化的研究发现：南小河沟流域不同土地利用方式土壤质量从高到低依次为油松林、刺槐林、荒坡地、草地，纸坊沟流域土壤质量从高到低依次为刺槐+狼牙刺 Sophora vicifolia混交林、狼牙刺林、柠条灌木林、刺槐林；子午岭土壤质量从高到低依次为林地、摆荒未翻耕地、农用地、摆荒翻耕地。佘雕[15]对黄土高原水土保持型灌木林地土壤质量特征及评价的研究显示：3种灌木林地土壤质量从高到低依次为沙棘林地、柠条林地、天然次生林地，土壤质量分级表明沙棘林地为Ⅱ级，土壤质量较高；柠条林地和天然次生林地均为Ⅲ级，土壤质量中等。
残塬是黄土塬的典型地貌类型，剧烈的土壤侵蚀导致塬面破碎化严重。植被恢复是流域生态治理的主要举措，然而，围绕残塬沟壑区植被恢复对土壤质量的影响报道较少。鉴于此，本研究以地处黄土残塬沟壑区的典型流域清水河流域为研究区域，对比流域内4种典型土地利用类型(农地、林地、灌草地、果园)的土壤理化性质，采用多元统计分析筛选土壤质量评价指标，运用主成分分析法以及土壤质量综合指数法，对清水河流域植被恢复过程中不同土地利用类型的土壤质量进行量化评价，以期为评估流域植被恢复的土壤保持效益及开展流域综合治理提供依据。
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清水河流域地处吕梁山脉大背斜的南端，位于山西省吉县境内(36°02′18″~36°16′23″N，110°36′47″~110°56′00″E)，海拔为830~1 820 m，地势东高西低。该流域发源于吉县高天山，向西经曹庄、川庄、城关、东城，在蛤蟆滩注入黄河，全长为59.24 km，水文站设在县城，水文站以上河长为36.4 km，流域面积为436 km²。
流域土壤表层为第四纪风积黄土覆盖，下层为第三纪红土。清水河两岸及一些沟底为二叠纪的红色砂岩。高天山、人祖山及河岸有三叠纪的红色砂岩和砂质岩出露。流域内属黄土残塬沟壑区。流域内土壤主要为褐土，主要植被乔木有辽东栎Quercus liaotungensis、山杨Populus davidiana、白桦Betula platyphylla、侧柏Platycladus orientalis、白皮松Pinus bungeana等。灌木有虎榛子Ostryopsis davidiana、胡枝子Lespedeza bicolon、荆条Vitex chinensis、黄栌Cotinus coggygria、连翘Forsythia suspensa等。草本有铁杆蒿Artemisia sacrorum、羊胡子草Carex rigescens等。人工林主要为刺槐、油松和杨树等。经济林主要有苹果Malus pumila、白梨Pyrus bretschneideri、杏Armeniaca sibirica、山桃Amygdalus davidiana、山核桃Carya cathayensis等。农作物主要是小麦Triticum aestivum和玉米Zea mays等。
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于2020年生长季(7—9月)在清水河流域内沿着主沟道布设采样点，选择流域内农地、林地、果园和灌草地4种典型的土地利用类型进行取样。农地为玉米地；林地主要为辽东栎-山杨混交林，现树龄已达40 a；果园主要为苹果园。采样时，先去除土体表面的凋落物、动物残体和石砾，接着用环刀分别采集0~20、20~40，40~60、60~80、80~100 cm土层土壤样品，测定土壤容重，并且每层均取1 kg的土壤样品作为分析样，用来测定容重(BD)、有机质(OM)、pH、全氮(TN)、全磷(TP)、速效钾(AK)、机械组成等土壤理化指标。
将野外采集的土样经风干、研磨后，分别过2.00、1.00、0.25和0.15 mm孔径的筛子后装袋保存。容重采用环刀法测定，有机质采用重铬酸钾-外加热法测定[16]，速效钾采用中性乙酸铵溶液浸提，火焰光度计法测定，pH采用pH酸度计电位法测定，全氮[17]和全磷[18]用全自动化学分析仪(Smartchem 200)测定，机械组成采用激光粒度仪分析法测定。
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采用主成分分析筛选影响土壤质量的最小数据集(MDS)，对不同土地利用类型土壤质量进行评价。主成分分析将土壤指标的数量减少到有限的一组向量中，并将它们分组为若干关键指标，这些指标代表了特定的土壤功能。主成分分析法通过对数据的筛选，减少参评土壤指标的数量，解决了数据冗余的问题[19]。利用主成分分析可以实现变量的约减和降维，从而将复杂的分析过程简化[20]。首先提取特征值≥1的主成分，然后选择每个主成分中最高因子荷载的20%以内的指标作为高荷载指标，如果该主成分中只有1个高荷载指标，则直接将该指标纳入最小数据集，如果该主成分有多个高荷载指标，那么需要对各个高荷载指标进行相关性分析，挑选出与高荷载指标具有显著相关性的指标[21]。
土壤数据集能够涵盖土壤特性，且每个指标都会对土壤质量的变化作出敏感反应。将最小数据集中的每个土壤指标通过隶属度函数转换为从0~1.00的无量纲分数，通过线性或非线性的得分函数来计算土壤指标的得分[19]。本研究采用的隶属度函数如下：
$$ f\left(x\right)=a/[1+({x/{x}_{0})}^{b}]\mathrm{。} $$ (1) 式(1)中：f(x)为标准化后的标准值，a=1，x为主成分分析筛选出的土壤指标值，x0为筛选出的土壤指标平均值，b为常数，当b取值−2.5时表示该指标对土壤质量产生正效应，当b取值2.5时表示该指标对土壤质量产生负效应。最后采用加权求和指数法计算研究区域的土壤质量，其数学模型如下[21]：
$$ {I}_{{\rm{SQ}}}=\sum _{i=1}^{n}{W}_{i}{S}_{i} 。 $$ (2) 式(2)中： ISQ为加权求和土壤质量指数；Wi为第$ i $项指标的隶属度值；Si为第i项指标的权重；n为指标数。土壤质量指数(ISQ) 为0~1。土壤质量指数越大表明土壤质量越好。指标的权重由主成分分析中的公因子方差决定，公因子方差描述了由主成分分析模型所解释的每个土壤指标的方差比例[22]。
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方差分析、相关性分析和主成分分析采用R3.6.3 (princomp)完成，相关数据用平均值±标准差表示，同一因素不同水平间差异显著性采用最小显著差数法(LSD)进行检验(显著性水平为0.05)，采用Origin 2021进行数据处理和制图。
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由图1A可知：不同土地利用方式和土层对土壤容重影响显著(P＜0.05)。0~20 cm土层中，果园土壤容重最大[(1.34±0.09) g·cm−3]，且显著高于灌草地[(0.94±0.13) g·cm−3] (P＜0.05)，灌草地的土壤容重最小[(0.94±0.13) g·cm−3]。20~40 cm土层中，农地的土壤容重最大[(1.36±0.17) g·cm−3]，且显著大于林地[(1.11±0.13) g·cm−3]和灌草地[(1.14±0.12) g ·cm−3] (P＜0.05)。其余土层的不同土地利用类型的土壤容重差异并不显著。40~60 cm土层中灌草地土壤容重[(1.34±0.14) g·cm−3]最大，果园土壤容重[(1.20±0.06) g·cm−3]最小。林地土壤容重在不同土壤深度间差异显著。在60~80 cm土层的土壤容重最大[(1.28±0.08) g·cm−3]，在0~20 cm土层的土壤容重最小[(1.07±0.01) g·cm−3]。灌草地在40~60 cm土层的土壤容重最大[(1.34±0.14) g·cm−3]，在0~20 cm土层的土壤容重最小[(0.94±0.13) g·cm−3]。农地和果园在不同土层的土壤容重差异不显著。
图 1 不同土地利用类型的土壤理化性质
Figure 1. Physical and chemical properties of soil in different land use types
从图1B可看出：在各个土层中，林地的有机质质量分数最高[(10.34±3.38) g·kg−1]，依次分别为农地[(7.27±2.61) g·kg−1]、灌草地[(7.01±2.27) g·kg−1]和果园[(5.50±1.01) g·kg−1]。在0~20 cm土层中，林地的有机质质量分数[(16.09±7.96) g·kg−1]最高，果园的有机质质量分数[(7.30±2.11) g·kg−1]最低。在20~40 cm土层中，有机质质量分数从大到小依次为林地[(11.89±6.85) g·kg−1]、灌草地[(7.79±3.12) g·kg−1]、农地[(7.13±3.30) g·kg−1]、果园[(5.99±1.85) g·kg−1]。在40~60 cm土层，有机质质量分数最高的是林地[(9.41±4.15) g·kg−1]，最低的是果园[(4.76±1.15) g·kg−1]。总体来看，在同种土地利用类型中，不同土层间有机质质量分数差异显著，随着土层深度的增加，土壤有机质质量分数降低。
从图1C可知：不同土地利用方式对土壤全氮质量分数影响显著(P＜0.05)，而同一土地利用类型在不同土层的差异不显著。在0~20和80~100 cm土层中，4种土地利用方式的差异不显著，而在20~40和60~80 cm土层中，林地的全氮质量分数显著高于果园(P＜0.05)，农地和灌草地的全氮质量分数差异不显著。在40~60 cm土层中，林地的全氮质量分数[(3.26±0.36) g·kg−1]显著高于果园[(2.19±0.61) g ·kg−1]和灌草地[(2.11±0.72) g·kg−1]( P＜0.05)。总体来看，林地的全氮质量分数最高，为(3.47±0.14) g·kg−1，果园的全氮质量分数最低，为(2.07±0.79) g ·kg−1。
由图1D可以看出：在0~20 cm土层中，农地的全磷质量分数最高[(2.85±0.84) g·kg−1]，且显著高于其他3种土地利用类型(P＜0.05)，而其余土层不同土地利用类型之间差异不显著。在20~40 cm土层中，农地的全磷质量分数[(2.29±0.56) g·kg−1]最高，灌草地的全磷质量分数[(1.87±0.30) g·kg−1]最低。在40~60 cm土层中，农地全磷质量分数最高[(2.35±0.43) g·kg−1]，林地全磷质量分数最低[(1.94±0.11) g·kg−1]。在60~80 cm土层中，全磷质量分数从大到小依次为果园[(2.29±0.29) g·kg−1]、农地[(2.17±0.25) g·kg−1]、林地[(2.00±0.15) g·kg−1]、灌草地[(1.92±0.28) g·kg−1]。在80~100 cm土层中，全磷质量分数从大到小依次为农地[(2.06±0.18) g·kg−1]、果园[(2.02±0.31) g·kg−1]、林地[(1.94±0.19) g·kg−1]、灌草地[(1.93±0.22) g·kg−1]。总体来看，在4种土地利用类型中，农地的全磷质量分数最高。
由图1E可知：林地在0~20 cm土层的速效钾质量分数最高，且显著高于其他土层速效钾质量分数(P＜0.05)；农地在 0~20 cm土层的速效钾质量分数显著高于其他土层(P＜0.05)，其余土层间的差异不显著。在0~20 cm土层中，速效钾质量分数从大到小依次为林地[(25.22±8.08) mg·kg−1]、农地[(21.12±7.59) mg·kg−1]、果园[(16.35±4.73) mg·kg−1]、灌草地[(15.61±3.90) mg·kg−1]。不同土地利用类型在其余土层间速效钾质量分数的差异不显著。
由图1F可知：不同土地利用方式和土层对土壤pH影响不大，不同土层pH之间的差异不显著。同一土层的4种土地利用类型中，林地的pH最高，为8.27，果园的pH最低，为7.89。
从图2可以看出：4种土地利用类型的砂粒体积百分比占0~35%，黏粒体积百分比占10%~50%，粉粒体积百分比占65%~90%，表明清水河流域的土壤属于粉砂质壤土。
图 2 不同土地利用类型机械组成的变化
Figure 2. Changes in mechanical composition of different land use types
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主成分分析结果(表1)表明：前3个主成分的特征值＞1.0，解释了总方差的71.42%。在第1主成分中，砂粒体积百分比的加权参数最高，且与高加权参数黏粒体积百分比、粉粒体积百分比具有显著的负相关关系(P＜0.05)(图3)，因此剔除黏粒和粉粒体积百分比这2个指标，选择砂粒体积百分比作为计算ISQ的指标之一。在第2个主成分中，土壤容重和有机质质量分数是高加权参数，土壤容重和有机质质量分数的相关性不显著，但是有机质质量分数和砂粒体积百分比有显著的正相关关系(P＜0.05)，因此只将土壤容重纳入计算ISQ的指标之一。而在第3主成分中，只有速效钾质量分数是高加权参数。因此，通过主成分分析确定土壤容重、速效钾质量分数、砂粒体积百分比为计算ISQ的指标。
表 1 土壤指标在各主成分上的旋转因子载荷
Table 1. Rotation factor load of soil index on each principal component
指标 主成分 指标 主成分 1 2 3 1 2 3 土壤容重 0.07 0.51 0.16 黏粒体积百分比 0.49 0.09 −0.10 有机质质量分数 0.07 −0.53 0.16 粉粒体积百分比 0.47 −0.11 −0.21 pH 0.31 −0.27 0.18 砂粒体积百分比 −0.51 0.05 0.19 全氮质量分数 −0.25 −0.34 0.28 特征值 1.85 1.52 1.05 全磷质量分数 −0.30 0.16 −0.36 贡献率 0.38 0.21 0.12 速效钾质量分数 −0.17 0.03 −0.81 累计贡献率 0.38 0.60 0.71 
图 3 土壤质量评价指标相关系数矩阵
Figure 3. Correlation coefficient matrix of soil quality evaluation index
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为了更直观地对比各采样点的土壤质量，以0.2为组距将土壤质量指数分为5个等级，分别为低(0＜ISQ≤0.2)、较低(0.2＜ISQ≤0.4)、中(0.4＜ISQ≤0. 6)、较高(0.6＜ISQ≤0.8)、高(0.8＜ISQ≤1)[23]。清水河流域20个采样点的ISQ为0.4~0.7，有4个采样点的ISQ高于0.6，达到了较高水平(以林地为主)，其均值为0.50±0.08，处于中等水平。由图4可知：林地的ISQ在4种土地利用类型中最大(0.55)，其次是灌草地(0.53)、农地(0.48)，果园最小(0.44)。可以看出，砂粒体积百分比对ISQ的贡献最大，其次为土壤容重和速效钾质量分数。
图 4 不同土地利用类型土壤质量指数对比
Figure 4. Comparison of soil quality indexes of different land use types
如使用非线性评分函数将选定的土壤质量指标(砂粒体积百分比、土壤容重、速效钾质量分数)转化为得分，并将经过标准化的指标数值和其加权乘积相加来计算ISQ，则ISQ的计算公式为：ISQ=0.54S1+0.31S2+0.15S3。其中：S1、S2、S3分别为砂粒体积百分比、土壤容重、速效钾质量分数的标准化得分。3个土壤质量指标的标准化方程如表2所示。
表 2 土壤质量指标权重因子和标准化方程
Table 2. Weight factors and standardization equations of soil quality index
指标 权重因子 加权因子 标准化方程 砂粒体积百分比(S1) 0.38 0.54 S1=1/[1+(x/22.42)2.5] 土壤容重(S2) 0.22 0.31 S2=1/[1+(x/1.13)2.5] 速效钾质量分数(S3) 0.11 0.15 S3=1/[1+(x/19.58)−2.5] 说明：x表示主成分分析筛选出的土壤指标值。 对环境因子与土壤理化因子和ISQ进行相关性分析发现：3个环境因子中，只有海拔与ISQ存在显著的相关关系(P＜0.05)，坡度和坡向与各土壤理化因子的相关性并不显著。对于ISQ和海拔来说，两者呈正相关关系，随着海拔的上升，土壤质量升高。
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本研究表明：林地对土壤的改良效果最好，土壤质量最高，其次为灌草地、农地，果园的土壤质量最低。当土地利用方式发生变化时，地上部分及土壤中有机物质的数量及分解循环过程发生变化，减少了碳源输入，从而降低土壤养分[24]。地处黄土残塬沟壑区的清水河流域，土地利用方式对土壤养分影响显著。土壤全氮质量分数从大到小依次为林地、农地、灌草地、果园，可能是因为研究区林地大多为针阔混交林，其凋落物层分解较快。流域内的果园属于掠夺式土地利用类型，均由原来的林地或草地开垦种植而来。开垦所导致土壤养分的流失加上人为管理不当，致使果园的全氮质量分数最低，全磷和速效钾质量分数也处于较低的水平。农地的全氮、全磷、速效钾均高于果园和灌草地，这主要是受人为耕作和长期施用氮磷钾等肥料的影响[25]。本研究结果与李庆梅等[26]对黄河三角洲土壤养分的研究结果类似。
土壤有机质是形成土壤结构和肥力的重要因子，直接影响着土壤持水能力、水稳性团聚体以及土壤容重等物理特性[27]。4种土地利用类型中，林地有机质质量分数最高，果园有机质质量分数最低，农地和灌草地的有机质质量分数差异不显著。灌草地植被茂盛，即使被烧或者刈割，仍能保留大量的植物凋落物和死亡植物根系，使得灌草地有机质相对较高[25]。相关性分析表明：有机质和全氮呈显著的正相关，可能是大量氮素参与有机质的合成，从而降低了氮素的矿化效率，并且土壤有机质中含有大量富氮物质[28]。研究中4种土地利用类型的土壤容重存在显著差异，其中果园的土壤容重最大，农地处于居中位置。在0~20 cm土层中，灌草地的土壤容重最小，而在20~40 cm土层中，林地的土壤容重最小。果园在管理期和采摘期，受人为踩踏的影响，导致土壤板结，所以土壤容重较大。对于0~20 cm的表层土壤来说，灌草地拥有大量根系浅而发达的植物，土质疏松，土壤容重最小。
土壤质量指数(ISQ)被广泛用于评估土壤质量，其可靠性和准确性已被国内外学者证明[29]。外国学者提出土壤质量的最小数据集(MDS)概念[30]。有学者对国内外土壤质量评价 MDS 的研究成果进行了汇总[31]，其结果几乎涵盖了土壤质量的物理、化学和生物等各个方面的特征，土壤容重、pH、有机质、粉粒体积百分比、砂粒体积百分比、速效磷以及含水量等具有较高的使用频率[21]。本研究所使用的土壤容重、砂粒体积百分比与大多数国内外研究基本一致。除此之外，速效钾质量分数入选了该研究区的MDS。王文武等[32]在大渡河干暖河谷区进行典型植被土壤质量评价时也将速效钾作为MDS评价指标体系之一。
相关性分析发现：在本研究采样的海拔范围(830~1 820 m)内，ISQ与海拔呈显著的正相关关系，即随着海拔的增加， ISQ也随之增加。高海拔地区，人为活动较少，有利于土壤养分的形成与累积，同时，随海拔的升高，气温的降低，降水的增多，生物累积过程强烈，有助于土壤发育[33]，所以高海拔地区的ISQ更高。但也有研究显示：当海拔为1 700 m时，ISQ达最大值[34]。
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研究区林地各土层的有机质、全氮质量分数在4种土地利用类型中均为最高；在0~20 cm土层中，农地的土壤容重和全磷质量分数显著高于其他土地利用类型；在0~20 cm土层中，林地的速效钾质量分数显著高于其他3种土地利用类型；4种土地利用类型间的pH无显著差异；4种土地利用类型的有机质质量分数均随土层的增加而降低，并且和全氮质量分数表现出显著的正相关关系。研究区土壤质量指数评价的最小数据集包括土壤容重、砂粒体积百分比以及速效钾质量分数。4种土地利用类型的ISQ从大到小依次为林地、灌草地、农地、果园。在研究区采样海拔范围内，土壤质量指数随海拔的升高而升高。研究区土壤质量整体状况较好，林地和灌草地土壤质量较高，而农地和果园土壤质量相对较低。由此可见，植被恢复在改善黄土高原小流域生态环境和提高土壤质量中发挥着重要作用。
Soil quality assessment of different land use types in Qingshui River Basin of western Shanxi Province
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摘要:
目的 探索和评价黄土高原残塬沟壑区清水河流域不同土地利用方式下的土壤质量，并量化其与环境因子的关系。 方法 以该流域4种典型的立地类型(农地、林地、果园、灌草地)为研究对象，基于土壤容重、土壤机械组成、土壤养分(有机质、全氮、全磷、全钾、速效钾)质量分数等9种土壤理化性质指标，采用主成分分析和相关性建立最小数据集(MDS)，并根据加权求和指数法计算不同土地利用类型的土壤质量。 结果 ①清水河流域内林地各土层的有机质、全氮质量分数在4种立地类型中均为最高；在0~20 cm土层，农地的容重和全磷质量分数显著高于其他立地类型(P＜0.05)；在0~20 cm土层，林地的速效钾质量分数显著高于其他3种土地利用类型(P＜0.05)；各土地利用类型间的pH无显著差异；有机质质量分数均随土壤深度的增加逐渐降低，且与全氮表现出显著正相关关系(P＜0.05)。②土壤质量指数评价的最小数据集包括土壤容重、砂粒体积百分比以及速效钾质量分数。4种土地利用类型间的土壤质量从高到低依次为林地、灌草地、农地、果园，土壤质量指数随海拔的升高而升高。 结论 清水河流域土壤质量整体状况较好，林地和灌草地土壤质量较高，而农地和果园土壤质量相对较低。图4表2参34 Abstract:Objective This study aims to explore and evaluate the soil quality under different land use types in Qingshui River Basin in gully regions of the Loess Plateau, and quantify its relationship with environmental factors. Method Taking 4 typical site types (agricultural land, forest land, orchard, and irrigated grassland) in the basin as the study site, and based on 9 soil physical and chemical property indicators including soil bulk density, soil mechanical composition, soil nutrient content (organic matter, total nitrogen, total phosphorus, total potassium, and available potassium), principal component analysis and correlation were used to establish a minimum data set (MDS), and the soil quality of different land use types was calculated according to the weighted summation index method. Result (1) The contents of organic matter and total nitrogen of each soil layer in the forest land were the highest among the 4 site types. In 0−20 cm soil layer, the bulk density and total phosphorus content of agricultural land were significantly higher than those of other land types (P＜0.05). In 0−20 cm soil layer, the available potassium content in forest land was significantly higher than that in other 3 land use types (P＜0.05). There was no significant difference in pH among different land use types. The content of organic matter decreased gradually with the increase of soil depth and showed a significant positive correlation with total nitrogen (P＜0.05). (2) MDS for soil quality index evaluation included bulk density, sand percentage and available potassium content. The soil quality of the 4 land use types from high to low was forest land, irrigated grassland, agricultural land, and orchard. The soil quality index increased with the increase of altitude. Conclusion The overall soil quality of Qingshui River Basin is good, and the soil quality of forest land and irrigated grassland is high, while the soil quality of agricultural land and orchard is relatively low. [Ch, 4 fig. 2 tab. 34 ref.] -
联合国环境规划署《2013年全球汞评估报告》指出：中国是全球汞(Hg)的主要排放国，总排放量为全球的1/3，亚洲的3/4。表明在中国开展汞的生物地球化学研究对人体健康和生态安全具有重要意义[1]。湖泊水库等水体中的汞主要来自河流输入和大气沉降，甲基汞(MeHg)则来源于水体汞的甲基化或沉积物中MeHg的释放[2]，通过生物富集作用和食物链传递的生物放大作用，最终在人体内积累，对人类安全危害极大。丁之勇等[3]发现：中国31个湖泊沉积物中汞的平均质量分数为0.076 mg·kg−1；多个湖泊沉积物中汞的地累积指数达到中度或重度污染，潜在生态风险指数和平均污染程度仅次于镉(Cd)。张杰等[4]发现：太湖流域河流表层沉积物中汞的平均质量分数为0.109 mg·kg−1，超过背景值的采样点占47.87%，潜在生态风险评价处于中等或以上。近年来中国湖泊富营养化较为普遍，藻华时有发生，对湖泊水生生态系统造成极大威胁。溶解性有机质(DOM)是水生生态系统中水体天然有机质的主要成分(占97.1%)[5]，通常指能通过0.10~0.70 μm滤膜，包含不同结构、分子量的碳基有机化合物，包括单糖、氨基酸等小分子化合物和蛋白质、腐殖质等大分子化合物。随着藻类暴发性增长，大量初级生产力进入[6]，水体中DOM成分随之发生变化。如河流河口的硅藻Bacillariophyta藻华可显著增加DOM中碳水化合物的相对含量[7]，类蛋白质荧光组分的峰强变化规律与各浮游藻类密度呈显著相关(r＞0.80)[8]。一般认为，藻类正常生长的分泌物和降解的死亡藻体[9]都会造成沉积物中有机质的异常积累，从而改变水质参数，影响化合物形态的转化。DOM的—CH3、—CH2、—OH、—COOH、—C=O、—NH2等多种活性官能团可作为天然的载体与配体，与汞离子(Hg2+)发生氧化还原、络合、螯合、沉淀等一系列反应，从而影响水环境中汞元素的赋存形态、迁移性、溶解性以及最终归趋[10]。此外，DOM还会改变沉积物的氧化还原电位(Eh)和pH[11]、微生物种群等[12]环境因子，间接影响汞的形态转化。目前关于DOM影响汞甲基化的观点仍存在着较大分歧。有学者认为：DOM所含的还原态硫官能团能对汞产生络合作用，抑制其生物甲基化过程；也有研究者发现：较小的有机质会促进Hg的生物甲基化[13]，DOM可以直接或在金属离子催化作用下参与非生物甲基化过程[14]。有鉴于水体中DOM来源的复杂性及其化学结构与性质的差异性，在总量水平上研究其对汞的影响难以形成定论。因此，有必要从更微观的角度阐明DOM对汞形态转化影响的作用机制。根据极性和电荷特性，DOM可分为6个成分，即疏水性的碱性、酸性和中性DOM以及亲水性的碱性、酸性和中性DOM[15]。水体富营养化和藻华使得藻体腐解过程产生的有机物成为水环境中DOM的重要来源。本研究通过室内模拟实验，对不同腐解阶段的藻类DOM进行逐步分离，取得6个亲水和疏水性亚组分，系统研究这些亚组分对汞甲基化的影响，以期丰富淡水环境中汞的生物地球化学理论，为汞污染的控制和降低汞污染健康风险提供科学依据。
1. 材料和方法
1.1 样品采集与处理
供试藻体采自浙江省杭州市临安区某小型淡水湖泊。选取富营养化严重的湖水区域，用捞网收集水中浮藻，做好标记后放置在收纳箱内带回实验室。去除已腐烂的水藻及其他杂物后用水清洗干净，并用去离子水淋洗3次，冷冻干燥后备用。
冷冻干燥的第0、5、10、20、30、60天各取浮藻样品充分研磨，超纯水浸提法提取DOM[2]。浸提条件为20 mL超纯水与2.0 g浮藻样品混合，黑暗、恒温(25 ℃)下振荡24 h后高速离心；取0.45 μm玻璃纤维滤膜过滤离心后的上清液作为DOM样品，结晶，4 ℃保存备用。
1.2 藻体DOM的官能团组成及光谱学特征测定
取DOM结晶，与溴化钾(KBr)固体混合后制成压片。使用傅里叶变换红外光谱仪(IR Prstige-21，日本岛津)测定不同腐解时期DOM的红外光谱。为减少干扰，在分析每个样品前先测定光谱背景值，通过环境空气、二氧化碳(CO2)和水(H2O)矫正光谱。调节扫描波数精度为0.01 cm−1，波数为400~4 000 cm−1。
1.3 DOM 6种不同亚组分的分离分析方法
1.3.1 树脂柱的搭建
用蠕动泵将DOM样品的原液通过填满树脂的树脂柱，调节四氟丙烯活塞控制液体流动速率。为了防止树脂层中出现气泡，用可拆卸的玻璃砂芯片固定树脂。
1.3.2 树脂的预处理
用体积分数95%的甲醇过Amberlite XAD 4和Amberlite XAD 8树脂柱，赶走柱中气泡，用蒸馏水淋洗至流出液的溶解性有机碳(DOC)质量浓度接近于0。用60 ℃的热水反复清洗阴离子交换树脂和阳离子交换树脂，直到阴离子交换树脂的浸洗水不再褐色、阳离子交换树脂的浸洗水几乎无泡沫；水洗后的阴、阳离子交换树脂用质量分数3%~5%的氢氧化钠(NaOH)和盐酸(HCl)溶液二次清洗，以碱－酸－碱的进液次序过阴离子交换树脂柱，以酸－碱－酸的次序过阳离子交换树脂柱。上述处理步骤完成后，将树脂放置于密封罐中备用[2]。
1.3.3 DOM的富集分离
DOM分离参照LEENHEER等[16]和CHEFETZ等[17]方法。根据DOM在不同类型树脂上吸附能力的差异，将其分为疏水碱性(HOB)、疏水中性(HON)、疏水酸性(HOA)、亲水碱性(HIB)、亲水中性(HIN)、亲水酸性(HIA)6种有机组分[18]。其中HOB通过0.10 和0.01 mol·L−1 盐酸溶液反洗XAD-8树脂后获得，HOA由0.10 mol·L−1 氢氧化钠溶液反洗XAD-8树脂后获得，HON通过空气干燥XAD-8树脂并用甲醇索式提取后获得；HIB由0.10 mol·L−1氨水(NH3·H2O)反洗BIO-RAD AG-MP-50离子交换树脂后获得，HIA由3.00 mol·L−1氨水反洗DUOLITE A-7离子交换树脂后获得，HIN用纯水淋洗DUOLITE A-7离子交换树脂后获得。得到的洗脱液置于40 ℃下旋转蒸发，再经过脱盐、冷冻干燥后获得固体样品得固体样品[18]。
1.4 不同Hg2+质量浓度下DOM对汞甲基化的影响
配制6个质量浓度梯度(100.00、200.00、400.00、800.00、1 600.00、3 200.00 ng·L−1)的氯化汞(HgCl2)溶液，测定未腐解藻体DOM各组分在不同氧气条件(好氧、厌氧)下对汞甲基化的影响。
将装有6种DOM亚组分样品的离心管分组，整齐地放入厌氧袋中，加入配套的厌氧产气包，快速挤出原有空气后密封，室温下放置24 h。
反应皿中加入60 mL经氮吹去氧的超纯水，分别加入DOM各组分，调节总有机碳(TOC)至10 mg·L−1，pH为7，静置1 d后，加入不同质量浓度HgCl2溶液。采用蒋红梅等[19]方法(蒸馏-乙基化结合气相色谱-冷原子荧光，CVAFS法)在BROOKS RAND测汞仪上测定甲基汞质量浓度(最低检出限为0.009 ng·L−1)。
1.5 不同腐解时期DOM对汞甲基化的影响
配制1 000.00 ng·L−1的Hg2+溶液，分别加入第0、5、10、20、30、60天DOM各亚组分，参照蒋红梅等[19]方法测定甲基汞质量浓度。
1.6 数据处理和分析
数据处理和图表制作采用Origin 8.5及Omnic 8.2软件。MeHg测量按10%的平行操作，测定标样和空白样并做标准曲线。分析重复组数据时控制相对标准偏差低于12%。
2. 结果与讨论
2.1 不同氧气条件下未腐解藻体DOM各亚组分对汞甲基化的影响
碱性疏水性有机物(HOB)对汞甲基化贡献最高，其次为HON和HIA，其他成分的贡献量都较小，且没有显著差异。3种疏水性有机亚组分的汞甲基化作用由强到弱依次为HOB、HON、HOA。由图1可知：不同氧气条件下，MeHg生成量均随Hg2＋质量浓度增加而增加，提示HOB具有明显促进汞甲基化的能力。Hg2+低于1 600 ng·L−1时，好氧条件下MeHg转化量随Hg2+质量浓度的增加而增加，转化率则降低(由13.0%降至1.7%)；厌氧条件下MeHg的转化量一直呈上升趋势，转化率则较为平稳；相比之下，厌氧条件更有利于MeHg的生成。HOA与HON一定程度上也能促进MeHg生成，但总体效果不如HOB。两者均在Hg2+质量浓度最大时达最大转化量，但MeHg转化率均随Hg2+质量浓度增加而下降。Hg2+质量浓度为3 200 ng·L−1时，3种组分的MeHg转化量厌氧条件均高于好氧条件。
图 1 不同Hg2+质量浓度下DOM各亚组分对汞甲基化的影响Figure 1 Effect of DOM subcomponents on the production of MeHg at different initial Hg2+ concentrations3种亲水性有机亚组分中，HIB能略微促进Hg2+的甲基化；厌氧条件下甲基汞生成量较少(最大值0.17 ng·L−1)；不同氧气条件下转化率均随Hg2+质量浓度增加而降低，好氧时最高值为29.0%，厌氧时最高值为13.0%。HIA在好氧条件下的MeHg转化量表现为先上升后下降(最大值为0.40 ng·L−1)，厌氧条件下的转化量很小(最大值0.15 ng·L−1)，转化率随Hg2+质量浓度的升高而降低。HIN对汞形态转化亦有一定的促进作用。好氧、厌氧条件下MeHg转化量随浓度变化的规律性不强，厌氧转化量更低；2种条件下转化率均大致随Hg2+浓度的升高而降低，但厌氧条件下最高转化率仅为好氧时的一半。
以上结果表明：藻体DOM总体上可促进水体中Hg2+的甲基化反应。分离出的6个亚组分中，3个疏水性有机物对甲基汞产生的影响要强于3个亲水性有机物，以HOB的促进作用最为明显。DOM影响重金属在水体中形态变化过程的根本原因是其可以与重金属离子形成络合物，从而影响后者形态、生物有效性和毒性。有机分子的结构组成可以影响DOM对金属的亲合力。GUGGENBERGER等[20]发现：亲水性酸性物质对金属离子有较强的络合能力，是疏水性酸性物质的2~8倍，与本研究中亲水性DOM更易与溶液中的Hg2+结合、降低水体汞甲基化的结论一致。生物配体模型[21]认为：亲水性DOM与自由金属离子络合后使得自由离子平衡浓度下降，进而降低金属离子在有DOM存在时的有效性，与本研究结论也较为一致。研究发现：随着Hg2+质量浓度升高，甲基汞转化率逐渐降低，表明在较高的Hg2+质量浓度条件下，参与甲基化反应DOM的甲基供体数量不足，与LIANG等[22]结论一致。
自然环境下，汞的甲基化特别是生物甲基化主要发生在厌氧条件下。本研究发现，不同亚组分在好氧/厌氧条件下对甲基汞产生的影响不同。对于HOB来说，厌氧条件更利于汞的甲基化反应，厌氧条件下甲基汞产生量高于好氧条件，而其他成分在好氧、厌氧条件下的甲基汞产生量则无太大变化。
2.2 不同腐解时期藻体DOM的官能团组成及光谱学特征
对不同腐解时长下的藻体DOM作红外光谱(图2)分析可知：未腐解的DOM各官能团种类最为丰富，随腐解时间的延长，基团簇度呈逐渐减少趋势；腐解第60天时，1 364 cm−1处的叔丁基[—C(CH3)]、2 900 cm−1处的饱和C—H键(—CH3)的伸缩和亚甲基(—CH2—)的反对称伸缩、3 400 cm−1处游离态和缔合态的羟基(O—H伸缩振动)的峰已很不明显。总体来看，腐解0~10 d的DOM官能团变化较小，较稳定。对比1 060 cm−1处的波动，可以看出不同腐解时长下C—O键的簇数明显下降。综上所述，不同腐解时长下，DOM官能团的数量和种类均发生变化，并影响各亚组分对汞的甲基化作用。
2.3 不同腐解时期DOM各亚组分对汞甲基化的影响
HOB、HOA和HON为DOM的3个疏水性有机组分。由图3可知：不同腐解时间产生的HOB，汞甲基化能力不尽相同。腐解初期(0~10 d)甲基化能力呈下降趋势，第10天MeHg转化量仅为0.20 ng·L−1，10~20 d转化量大幅增加，增幅达61.9%，之后小幅波动，第60天时达最高值(0.71 ng·L−1)。腐解初期(0~10 d)HOA对汞的甲基化基本没有影响，但随腐解时间增长，HOA的汞甲基化能力逐渐加强。相比之下，HON促进汞甲基化能力总体较大；腐解初期略低，但最小值(第10天)也达到了1.20 ng·L−1，此后转化量大幅增加，第60天达到最大转化量(1.55 ng·L−1)。
图 3 不同腐解时间DOM亚组分对MeHg生成量的影响Figure 3 Variation of MeHg concentrations of DOM subcomponents at different decomposition intervals相比而言，3个亲水性组分的汞甲基化能力略低。其中，HIB的甲基汞转化量最小，HIA和HIN随着腐解时间的增加，汞甲基化能力先增加后降低，在第60天时达到了最低，与疏水性有机组分的结果正好相反。
以上研究结果表明，随着腐解的进行，亲水性组分的促进汞甲基化能力表现为先升高再降低乃至消失；疏水性组分则表现为先降低再逐渐升高。3种疏水性亚组分对汞甲基化的影响效应均在60 d时达到极值。随着藻类腐解进程，藻体逐渐释放出大量DOM。冯胜等[23]发现：狐尾藻Myriophyllum verticillatum腐烂过程中释放出大量类蛋白物质，DOM荧光组分和荧光峰呈先逐渐增强后逐渐降低趋势；表明在腐解过程中，DOM先增加后减少。藻类DOM以类色氨酸成分为主，可以很快被微生物利用并降解转变为类腐殖质物质[24]。本研究中，疏水性亚组分的汞甲基化能力高于亲水性亚组分，由此推测：水体DOM的疏水性亚组分是汞甲基化的主导原因，即DOM对汞甲基化的影响主要为疏水性亚组分对汞甲基化的影响。SWIETLIK等[18]研究：HON富含碳氢化合物、多碳(＞5)脂肪族醇、酯、酮和芳香结构，具有比其他亚组分更加丰富的官能团(如羟基、羰基和羧基等)，因此作为甲基化电子供体更为有效，促进汞甲基化能力也更强。
3. 结论
DOM的6种亚组分中，疏水性亚组分的汞甲基化能力高于亲水性亚组分，其中以HOB为最，原因在于亲水性亚组分易与游离态的Hg2+发生络合，降低后者生物有效性；疏水性亚组分因表面官能团更为丰富，不易与Hg2+络合，更有利于Hg2+甲基化。随着游离Hg2+的增加，甲基供体数量逐渐减少，甲基汞转化率逐渐降低。
富营养化藻类的DOM主要包含羟基、甲基、亚甲基、芳环C=C等官能团，随腐解时间延长，这些基团的簇度逐渐减少，使得不同腐解时期DOM各组分对汞的形态转化呈现较大差异。
藻体腐解过程中，DOM的疏水性有机组分汞甲基化能力高于亲水性有机组分；不同腐解时长下释放的相同亚组分，其汞甲基化效应亦有所差异。
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图 1 不同土地利用类型的土壤理化性质
Figure 1 Physical and chemical properties of soil in different land use types
图 2 不同土地利用类型机械组成的变化
Figure 2 Changes in mechanical composition of different land use types
图 3 土壤质量评价指标相关系数矩阵
Figure 3 Correlation coefficient matrix of soil quality evaluation index
图 4 不同土地利用类型土壤质量指数对比
Figure 4 Comparison of soil quality indexes of different land use types
表 1 土壤指标在各主成分上的旋转因子载荷
Table 1. Rotation factor load of soil index on each principal component
指标 主成分 指标 主成分 1 2 3 1 2 3 土壤容重 0.07 0.51 0.16 黏粒体积百分比 0.49 0.09 −0.10 有机质质量分数 0.07 −0.53 0.16 粉粒体积百分比 0.47 −0.11 −0.21 pH 0.31 −0.27 0.18 砂粒体积百分比 −0.51 0.05 0.19 全氮质量分数 −0.25 −0.34 0.28 特征值 1.85 1.52 1.05 全磷质量分数 −0.30 0.16 −0.36 贡献率 0.38 0.21 0.12 速效钾质量分数 −0.17 0.03 −0.81 累计贡献率 0.38 0.60 0.71 
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表 2 土壤质量指标权重因子和标准化方程
Table 2. Weight factors and standardization equations of soil quality index
指标 权重因子 加权因子 标准化方程 砂粒体积百分比(S1) 0.38 0.54 S1=1/[1+(x/22.42)2.5] 土壤容重(S2) 0.22 0.31 S2=1/[1+(x/1.13)2.5] 速效钾质量分数(S3) 0.11 0.15 S3=1/[1+(x/19.58)−2.5] 说明：x表示主成分分析筛选出的土壤指标值。
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