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土壤是动植物活动以及微生物进行物质交换的场所，是人类赖以生存的最重要的物质基础之一[1−2]。工矿“三废”大量排放、长期不合理施肥、大气沉降等原因导致农田土壤环境质量问题日趋严峻[3−4]，土壤重金属污染是其中之一。重金属不能自然降解，隐蔽性强，来源复杂，在输入源基础上不断富集，通过土壤迁移到地下水和农作物中，进一步通过食物链危害动物和人体健康[5−6]。农田土壤重金属污染来源众多，既与区域地球化学过程和成土环境有关，又受到采矿、农业生产和交通运输等人为活动的影响，造成不同重金属元素的污染程度和空间分布存在较大差异[7]。因此，有必要对农田周围土壤的重金属污染程度以及污染来源进行调查评价[8]。
土壤重金属污染评价方法较多，可分为3类，包括以单因子指数法[9]、内梅罗综合指数法[10]、地积累指数法[11]、潜在生态风险指数法[12]等为代表的指数法，以健康风险评价模型[13]为代表的模型模拟法，以及基于地理信息系统(GIS)进行空间分析的GIS分析法[14]。这些评价方法通过土壤重金属质量分数变化和内在关联性，量化重金属的累积情况，从而对土壤重金属污染情况进行分等定级，但目前尚未形成统一的标准和方法[15−16]。因此，应根据不同土壤状况，综合运用多种评价方法或模型并改进，从而提高土壤重金属评价分析的精度和科学性[17]。
矿山开发过程中的污染物排放，以及过度施肥、畜禽养殖和生活污水排放等原因，导致浙江省丽水市莲都区耕地受到不同程度的重金属污染，其中以莲都区某乡耕地土壤重金属污染问题最为突出。为了解区域重金属污染基本情况，实现区域土壤风险基本管控，本研究利用空间分析研究区土壤重金属污染状况，评估研究区内重金属污染带来的潜在生态风险[18]，通过主成分分析法对研究区潜在污染源进一步识别[19]，为后续全面开展土壤安全管理和污染综合治理提供科学依据。
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研究区位于浙江省丽水市莲都区某乡(28°32′28″~28°38′28″N，119°53′18″~119°59′45″E)，总面积为64.14 km2，区域土壤为红壤类，黄红壤亚类，地形以山地丘陵为主。气候属中亚热带季风气候类型，温暖湿润，雨量充沛，四季分明，具有明显的山地立体气候特征，年平均气温为17.8 ℃，年平均降水量为1 568.4 mm，年日照时数为1 676.6 h。土壤基本理化性质：有机质34.26 g·kg−1、全氮2.08 g·kg−1、pH 5.06、速效钾166.59 mg·kg−1、有效磷51.98 mg·kg−1、碱解氮95.89 mg·kg−1。
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根据研究区耕地沿河流分布的特点，在河流两侧设置采样点(图1)，原则上河流距离采样点位置不超过1 km，点位间距约1 km。为探究土壤重金属垂直分布特征，在养猪场排放沼液区域布设10个剖面点位(P1~P10)，点位相距约0.1 km。共采集66份土壤样品，其中0~20 cm耕层土壤样品56份，0~100 cm剖面土壤样品10份。为保证土壤样品代表性，在5 m×5 m正方形区域内采集5~8个独立样品，按照四分法混样后装入布袋，每个土样约1 kg，采样时用GPS记录点位坐标。土壤样品自然风干后挑拣出石子、动植物残体等，混匀磨碎后分别过2.00和0.15 mm筛备用。测试指标包括土壤有机质、全氮、pH、速效钾、有效磷、碱解氮，以及砷(As)、汞(Hg)、镉(Cd)、铅(Pb)、铬(Cr)等5种重金属元素。
图 1 研究区土壤采样点分布示意图
Figure 1. Location of sampling points in the study area
有机质采用重铬酸钾外加热法测定；土壤pH采用pH计法(土水质量比为1∶2)测定；全氮用半微量凯氏定氮法测定；碱解氮采用氢氧化钠(NaOH)碱解扩散法测定；有效磷采用碳酸氢钠(NaHCO3)浸提-钼锑抗分光光度法测定；速效钾采用乙酸铵(NH4OAc)浸提-火焰光度测定[20]。土壤Cd、Pb和Cr采用离子体质谱法(ICP-MS)测定；As和Hg采用原子荧光光谱法(AFS)测定。以国家标准物质土壤标准样作为质量控制，测定结果的相对标准偏差＜5%。
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以GB 15618—2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准》中的农用地污染风险筛值(Cd、Pb、Cr、Hg、As的风险筛值分别为0.3、70.0、150.0、1.3、40.0 mg·kg−1，pH≤5.5)[21]为参照值，采用单项污染指数(Pi)和内梅罗指数(P综合)对研究区土壤重金属进行污染评价，评价分级参见文献[22]。以浙江省土壤背景值(Cd、Pb、Cr、Hg、As的背景值分别为0.07、23.70、52.90、0.09、9.20 mg·kg−1)为参照值[23]，采用地积累指数(Igeo)评价土壤重金属污染的地积累指数，评价分级参见文献[24]。以GB 15618—2018中的农用地污染风险筛值[21]为标准，采用潜在生态风险指数[某一重金属的潜在生态危害系数($E_{\rm{r}}^i $)和综合潜在生态风险指数(IR)]评价土壤重金属污染的潜在生态风险[25−26]，并用生态风险预警指数(IER)进行土壤重金属污染的预警评估，其中Cd、Pb、Cr、Hg、As的毒性系数分别为30、5、2、40、10，评价等级参见文献[16]。
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采用Excel 2016和SPSS 22.0对土壤重金属进行统计分析，运用ArcGIS 10.5绘制土壤采样分布图和重金属空间分布图，利用Origin Pro 2021绘制土壤重金属分布箱体图和剖面图，用主成分分析法分析土壤重金属来源。
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由表1表明：研究区土壤Cd、Pb、Cr、Hg、As平均质量分数分别为0.39、69.41、40.38、0.10和3.36 mg·kg−1。与农田评价标准(GB 15618—2018)对比发现，研究区大部分土壤Cr、Hg、As质量分数低于土壤污染风险筛选值；土壤Cd和Pb超标率分别为60.71%和39.29%，但均低于农用地土壤污染风险管控值。土壤Cr和As平均质量分数未超过浙江省土壤环境背景值，Cd、Pb和Hg平均质量分数均分别为背景值的5.63、2.93和1.11倍。从5种重金属的变异系数来看，Cr和As元素的变异系数大于100%，属于强变异，表明受到人类干扰较大；Cr、Hg、Pb变异系数为10%~100%，属于中等变异。土壤中Cr和As的偏度系数和峰度系数显著高于其他土壤重金属，但平均质量分数低于污染风险筛选值，表明土壤中Cr和As在局部区域呈现高累积状态。
表 1 土壤重金属统计分析
Table 1. Descriptive statistics of heavy metals in soil
统计指标 重金属质量分数/(mg·kg−1) Cd Pb Cr Hg As 平均值 0.39 69.41 40.38 0.10 3.36 最小值 0.15 18.99 6.07 0.05 0.71 最大值 1.39 210.45 287.20 0.26 30.67 标准差 0.22 36.79 49.72 0.05 4.19 变异系数/% 55.61 53.00 123.14 47.08 124.69 偏度 2.11 1.61 3.88 1.55 5.27 峰度 6.83 3.61 16.65 2.62 33.53 图2表明：所有土壤Cd的质量分数高于浙江省土壤环境背景值，平均质量分数超过风险筛选值，但低于风险管控值。土壤Pb平均质量分数高于浙江省土壤环境背景值，但低于农用地土壤污染风险筛选值；部分样品Pb质量分数高于风险筛选值但低于风险管控值。部分土壤样品Hg质量分数高于浙江省土壤环境背景值，但均低于风险筛选值。大部分Cr和As质量分数低于浙江省土壤环境背景值。
图 2 研究区土壤重金属分布箱体图
Figure 2. Box plot of soil heavy metal content distribution
从图3可知：土壤Cd总体污染程度为轻微污染，轻中度污染区主要分布在张山后村西南部和根竹园村东部附近。土壤Pb污染区域集中在南源村、皂树村中南部、何金富村、葛畈村中南部以及张山后村东部区域。土壤Cr仅在仙里村南部和葛畈村北部附近轻微污染。全域土壤重金属Hg和As无污染风险。
图 3 研究区表层土壤重金属空间分布示意图
Figure 3. Spatial distribution of heavy metals in surface soils
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从图4可见：各层剖面土壤Cd质量分数总体趋势为：P2、P3和P5点位各层土壤Cd质量分数随土壤深度增加而降低，P1、P4、P6、P7和P8点位各层土壤Cd质量分数随土层深度的增加而增加，P9和P10点位中间层Cd质量分数低于表层和底层土壤。不同深度土壤Pb的变化趋势为：P1、P4、P5、P8点位土壤Pb质量分数随土层深度的增加而增加，P2、P3、P6、P7和P10点位土壤Pb质量分数随土壤深度增加呈降低趋势，P9点位中层土壤Pb质量分数高于表层和底层土壤。土壤Hg质量分数变化总体趋势为：P2和P7点位土壤Hg质量分数随土层深度增加而增加，P3、P5、P6和P8点位土壤Hg质量分数随土层深度增加而降低，P1、P9和P10点位中间层土壤Hg质量分数均高于表层和底层，P4点位中间层土壤Hg质量分数低于表层和底层。不同土层中Cd、Pb和Hg质量分数变化趋势无明显规律，这与前期农业生产中养殖粪便的施用以及山涧溪水的淋溶有关。剖面点位土壤中Cr和As质量分数均低于环境风险筛选值。
图 4 研究区土壤重金属剖面图
Figure 4. Vertical distribution of heavy metals in soils
外源输入和成土母质是引起农田土壤重金属、污染的2个重要因素，剖面检测结果表明：不同深度土壤均有重金属污染，为分析污染来源，将重金属质量分数最低的土层重金属质量分数认定为由成土母质因素引起，以重金属质量分数最低土层的重金属质量分数除以最高土层的重金属元素质量分数得到土壤母质因素对土壤污染的贡献率。外源污染Cd、Pb和Hg输入对土壤污染贡献率分别约12.0%~65.7%、8.2%~42.6%和18.3%~62.3%。
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以GB 15618—2018农用地风险筛选值为标准，计算单项污染指数(Pi)和内梅罗综合污染指数(P综合)。土壤Cd、Pb、Cr、Hg和As的Pi平均值分别为1.31、0.99、0.27、0.08和0.08 (表2)，其中Cd的Pi＞1，属轻微污染，其余重金属Pi＜1，无污染。(P综合)为0.38~3.40，平均值1.10，属轻度污染。
表 2 土壤重金属污染指数
Table 2. Heavy metal pollution index in soils
统计指标 单项污染指数(Pi) 内梅罗综合
污染指(P综合)Cd Pb Cr Hg As 平均值 1.31 0.99 0.27 0.08 0.08 1.10 最小值 0.50 0.27 0.04 0.04 0.02 0.38 最大值 4.64 3.01 1.91 0.20 0.77 3.40 标准差 0.73 0.53 0.33 0.04 0.10 0.56 变异系数/% 55.61 53.00 123.14 47.08 124.69 50.57 由表3可知：39.29%点位的土壤Cd的Pi≤1，超标点位占比60.71%，其中轻微污染、轻度污染、中度污染的点位占比分别为44.64%、14.29%和1.79%。60.71%的点位土壤Pb的Pi≤1，超标点位占比39.29%，其中轻微污染、轻度污染、中度污染的点位占比分别为33.93%、3.57%和1.79%。96.43%的点位土壤Cr的Pi≤1，超标点位占比3.57%，属于轻微污染。Hg和As土壤点位Pi≤1，全部为无污染。由此推断Cd和Pb是研究区土壤污染累积最严重的重金属。从P综合看，P综合≤0.7的点位占比仅为23.21%，超标点位占比76.79%，其中尚清洁、轻度污染、中度污染、重度污染的点位占比分别为28.57%、42.86%、3.57%和1.79%。总体来看，研究区土壤环境污染较严重，需要采取修复措施，减轻土壤污染程度。
表 3 土壤重金属污染点位分布
Table 3. Distribution of heavy metal pollution points based on the pollution index method
单项污染指数(Pi) 污染等级 点位占比/% 内梅罗综合污
染指数(P综合)污染等级 点位占比/% Cd Pb Cr Hg As Pi≤1 无污染 39.29 60.71 96.43 100 100 P综合≤0.7 清洁 23.21 1＜Pi≤2 轻微污染 44.64 33.93 3.57 0 0 0.7＜ P综合≤1.0 尚清洁 28.57 2＜Pi≤3 轻度污染 14.29 3.57 0 0 0 1.0＜P综合≤2.0 轻度污染 42.86 3＜Pi≤5 中度污染 1.79 1.79 0 0 0 2.0＜P综合≤3.0 中度污染 3.57 Pi＞5 重度污染 0 0 0 0 0 P综合＞3.0 重度污染 1.79 -
由表4可知：土壤Cd、Pb、Cr、Hg和As的地积累指数(Igeo)平均值分别为1.74、0.79、−1.49、−0.56、−2.49，其中土壤Cd和Pb的Igeo＞0，分别为中度污染和无污染-中度污染；Cr、Hg和As的Igeo≤0，无污染。土壤Cd的Igeo点位全部超标，其中无污染-中度污染、中度污染、中度污染-强污染、强污染分别为16.07%、55.36%、25.00%和3.57%。土壤Pb的Igeo点位超标率为85.71%，其中无污染-中度污染、中度污染、中度污染-强污染分别为46.43%、33.93%和5.36%。土壤Cr、Hg和As的Igeo点位超标率分别为8.93%、17.86%和1.79%。总体而言，研究区在人类活动的影响下，土壤Cd和Pb呈现高度富集；土壤Cr、Hg和As存在轻微富集现象。
表 4 土壤重金属地积累指数法点位分布
Table 4. Statistical table of evaluation characteristic values of accumulation index of heavy metal elements
重金属 地积累指数(Igeo) 地积累指数(Igeo)点位比率/% 变化范围 平均值 标准差 Igeo≤0 0＜Igeo≤1 1＜Igeo≤2 2＜Igeo≤3 3＜Igeo≤4 Cd 0.51~3.73 1.74 0.69 0 16.07 55.36 25.00 3.57 Pb −0.90~2.57 0.79 0.71 14.29 46.43 33.93 5.36 0 Cr −3.71~1.86 −1.49 1.13 91.07 5.36 3.57 0 0 Hg −1.53~0.94 −0.56 0.60 82.14 17.86 0 0 0 As −4.28~1.15 −2.49 1.03 98.21 1.79 0 0 0 -
由表5可知：土壤Cd、Pb、Cr、Hg和As的潜在生态危害指数($E_{\rm{r}}^i $)平均值分别为39.45、4.96、0.54、3.09和0.84，土壤Pb、Cr、Hg和As的所有点位$E_{\rm{r}}^i $≤40，处于轻微水平风险。土壤Cd的$E_{\rm{r}}^i $最高，平均为39.45，变化幅度较大，最大为139.30，最小为14.94，达到中等和较强生态风险的样点占比分别为26.79%和3.57%。该区域IR为18.80~149.55，平均为48.87，变异系数差异性较大，但所有样点的IR均＜150，处于轻微风险，主要贡献因子为土壤Cd。该区域IER为−3.99~1.21，平均为−2.26，处于无风险至轻度预警级。采用潜在生态风险指数法和生态风险预警指数法均表明：研究区土壤重金属处于轻微污染级别。
表 5 土壤重金属潜在生态风险评价
Table 5. Evaluation of potential ecological risks of heavy metal elements
重金属 潜在生态危害指数($E_{\rm{r}}^i $) 潜在生态危害指数($E_{\rm{r}}^i $)点位比率/% 变化范围 平均值 标准差 变异系数/% $E_{\rm{r}}^i $≤40 40＜$E_{\rm{r}}^i $≤80 80＜$E_{\rm{r}}^i $≤160 Cd 14.94~139.30 39.45 21.93 55.61 69.64 26.79 3.57 Pb 1.36~15.03 4.96 2.63 53.00 0 0 0 Cr 0.08~3.83 0.54 0.66 123.14 0 0 0 Hg 1.43~7.97 3.09 1.45 47.08 0 0 0 As 0.18~7.67 0.84 1.05 124.69 0 0 0 -
通过主成分分析(表6)进一步确认土壤中5种重金属的具体来源，共提取3个主成分，累积贡献率为69.037%。第1主成分(PC1)累积贡献率为25.899%，Hg和Cr具有较大载荷，分别为0.749和0.668。第2主成分(PC2)累积贡献率为22.636%，As和Cd具有较大载荷，分别为0.887和0.505。第3主成分(PC3)累积贡献率为20.502%，Pb具有较大载荷，为0.891。
表 6 土壤重金属主成分分析
Table 6. PCA result of heavy metals in soil
成分 初始特征值 提取平方和载入 旋转成分矩阵 特征值 贡献率/% 累积贡
献率/%特征值 贡献率/% 累积贡
献率/%重金属 PC1 PC2 PC3 1 1.295 25.899 25.899 1.295 25.899 25.899 Cd 0.446 0.505 0.440 2 1.132 22.636 48.535 1.132 22.636 48.535 Pb −0.079 −0.017 0.891 3 1.025 20.502 69.037 1.025 20.502 69.037 Cr 0.668 0.178 −0.263 4 0.862 17.230 86.268 Hg 0.749 −0.273 0.151 5 0.687 13.732 100.000 As −0.100 0.887 −0.046 -
本研究采用多种土壤重金属污染评价方法，但各方法的评价结果存在一定差异性。以GB 15618—2018中的风险筛选值作为背景值时，单项污染指数法结果显示Cd属轻微污染，内梅罗综合污染指数属轻度污染。采用浙江省背景值为标准进行评价时，地积累指数法结果显示Cd属中度污染，Pb属无污染-中度污染。以GB 15618—2018中的风险筛选值作为背景值时，潜在生态风险指数法分析结果显示5种重金属为轻微水平风险，生态风险显示为无风险至轻度预警级。从评价结果来看，潜在风险指数法对于Cd应比较灵敏，而单项污染指数法、内梅罗指数法和地积累指数法对5种重金属均比较灵敏，这主要是不同方法的侧重性与不同背景值选择的结果[27−28]。内梅罗指数法能全面反映各重金属对土壤的不同作用，以避免由于平均作用削弱高水平金属权重现象的发生，但易受高水平或低水平因子的影响[29]。地积累指数法考虑了成岩作用对土壤背景值的影响，但只能给出各采样点某种重金属的污染指数，无法对元素间或区域间环境质量进行比较分析[11]。潜在生态风险指数法及生态风险预警指数法将环境生态效应与毒理学联系起来，但易忽略重金属复合污染时不同金属之间的加权或拮抗作用[30]。
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从研究区土壤重金属的主成分分析结果来看，土壤Hg和Cr在第1主成分具有较大载荷。本研究中大部分土壤Hg和Cr的质量分数低于浙江省土壤环境背景值，但土壤Cr变异系数较大，表明Cr受到人类活动影响较大，如农药化肥施用、畜禽粪便排放等人为因素[31]。同时土壤Cr也受到土壤地球化学作用的影响，与成土母质的影响密切相关[32]。不同耕层中Hg质量分数变化趋势较为混乱，这与前期农业生产中养殖粪便的施用以及山涧溪水的淋溶有关[33]。由此推断，土壤Hg和Cr受到人为和自然双重因素的影响。
本研究土壤As平均质量分数低于浙江省土壤环境背景值，但土壤As变异系数较大，受到人为影响较大；土壤Cd平均质量分数高于浙江省土壤环境背景值，具有明显的富集现象，原因是20世纪钼矿开采导致土壤存在Cd污染。已有研究表明，土壤As因含As农药和有机肥的使用而增加，约70%的化肥农药会随着雨水的下渗造成土壤中As和Cd大量累积[34−35]。污水排放、矿山开采等人类活动所产生的Cd是土壤Cd的重要来源[12, 36]。因此，土壤As和Cd与农业、钼矿开采等有关。
土壤Pb平均质量分数高于浙江省土壤环境背景值，部分区域Pb呈现高度富集，且土壤Pb剖面的混乱与养殖粪便施用有关。穆虹宇等[37]研究发现：虽然猪粪中Pb的超标率仅为2.58%，但Pb的生态毒性较大，同一区域连续大量施用猪粪，会造成土壤Pb累积。因此，土壤Pb受到畜禽粪便施用的影响。
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研究区土壤Hg和Cr受到人为和自然双重因素影响，土壤Cd、Pb和As与矿山开发过程中污染物排放和畜禽粪便施用等人类活动有关。研究区土壤总体为轻微污染，土壤Cd的污染指数为轻微污染，内梅罗指数法为轻度污染，土壤Cd和Pb的地积累指数分别处于中度污染和无污染-中度污染，潜在生态风险指数处于轻微水平风险，生态风险预警指数处于轻度预警级别。Cd和Pb是研究区农田土壤健康最主要的生态环境因子，后续应加强治理和动态监测，保障农产品安全。
Spatial distribution and pollution assessment of heavy metals in typical cultivated soils in southwest Zhejiang Province
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摘要:
目的 采集分析丽水市莲都区某乡土壤样品，了解全乡农田重金属污染情况，为后续开展土壤安全管理和污染综合治理提供科学依据。 方法 采用主成分分析法进行来源解析，运用单项污染指数法、内梅罗指数法、地积累指数法、潜在生态风险指数法及生态风险预警指数进行土壤重金属污染评价。 结果 土壤镉(Cd)和铅(Pb)超标率(风险筛选值)分别为60.71%和39.29%，但均低于农用地土壤污染风险管控值。土壤Cd污染指数(Pi)为1.31，属于轻微污染，其余重金属小于1，无污染；内梅罗指数(P综合)为1.10，属于轻度污染。土壤Cd和Pb的地积累指数(Igeo)分别为1.74和0.79，属中度污染和无污染-中度污染；其余重金属均处于清洁水平。5种重金属的潜在生态危害系数(Ei r)均值小于40，处于轻微水平风险；生态风险指数(IR)为48.87，属于轻微风险。土壤生态风险预警指数(IER)处于轻度预警级别。汞(Hg)和铬(Cr)受到人为和自然双重因素影响，Cd、Pb和砷(As)主要受矿山开发过程中污染物排放和畜禽粪便施用等人类活动影响。 结论 研究区土壤总体为轻微污染，Cd和Pb是研究区农田土壤最重要的生态环境因子，后续应加强治理和动态检测，保障农产品安全。 图4表6参37 Abstract:Objective The heavy metal contamination of farmland in one town of Liandu District, was comprehensively mapped through soil sample collection and analysis, providing a scientific basis for subsequent comprehensive soil safety management and comprehensive pollution management. Method The principal component analysis (PCA), single-factor pollution index method (Pi), the Nemero index method (Pc), the land accumulation index method (Igeo), the potential ecological risk index method (IR) and ecological risk early warning index (IER) were used to analyze pollution assessment, and source analysis of heavy metal pollution in the study area. Result The exceedance rates of Cd and Pb (risk screening value) were 60.71% and 39.29%, respectively, but both were lower than the risk control value of soil pollution on agricultural land. The average value Pi of Cd was 1.31, indicating a slightly polluted level, while Pi value of the other heavy metals was less than 1, indicating in the clean. Pc value was 1.10, indicating a slightly polluted level. The Igeo value of Cd and Pb was 1.74 and 0.79, indicating in moderate pollution and no pollution-moderate pollution respectively, the rest of the heavy metals was in the clean. The average potential ecological hazard coefficient $E_{\rm{r}}^i $ of five heavy metals was less than 40, indicating a slight ecological risk. The average value of IR was 48.87, indicating a slight ecological risk. IER reached the slight early warning. Hg and Cr were influenced by both human and natural factors, while Cd, Pb and As were mainly caused human activities such as mining pollution and livestock manure application. Conclusion The soil in the study area is generally slightly polluted. Cd and Pb are the most important ecological elements in agricultural soils, and subsequent treatment and dynamic detection should be increased to ensure the safety of agricultural products. [Ch, 4 fig. 6 tab. 37 ref.] -
Key words:
- heavy metals in soil /
- spatial analysis /
- risk assessment /
- source apportionment
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矮化是一种重要的农艺性状, 在改善空间和土地利用率, 调整栽培密度, 提高抗倒伏能力等方面具有明显的形态特征优势[1]。竹类矮化措施在生产实践中主要应用于3个方面:①中国南方及长江流域冰冻雪灾给竹类生产带来严重的经济损失, 破坏了生态环境[2-4]。钩梢矮化是抵御冰雪风折灾害的有效措施。②笋用竹设施栽培受到常规温室高度的限制[5-6], 每年秋冬季降温前盖膜需要钩梢, 矮化植株方便日常经营管理。③园林景观中矮化竹植株构型具有较高观赏价值[7]。目前, 关于竹类矮化方法及矮化后笋产量[8-9]、光合生理[10]以及材性力学性质[11]等方面已有诸多研究。生产中常用的竹类矮化方法有钩梢[3-4]或利用植物生长调节剂[3, 5, 7, 12]抑制竹居间分生组织生长达到矮化目标。但钩梢会直接带走大量秆枝叶, 造成营养生长损耗。同时成竹株高较高、竹秆硬度强增加了钩梢难度。使用植物生长调节剂造成药剂残留且连续多次施药效果受到天气影响, 矮化成本较高。此外, 通过断鞭[13]、剥除笋箨[14]、修剪[15]限制营养供给来控制高度生长的竹类矮化方法也有研究报道, 但在生产实践中并不常见。绿竹Dendrocalamopsis oldhami是中国南方地区优良的笋材两用丛生竹种, 其材性优良、竹笋产量高, 具有较好的经济和生态价值[16]。但绿竹鲜笋不耐储存, 限制了绿竹笋的销售范围。绿竹笋在北方蔬菜市场尚属空白, 发展笋用绿竹具有较好的经济前景。随着"南竹北移"的实施, 受日光温室高度限制, 秋冬季需要钩梢。因此, 探索一种易操作、无药剂残留且不影响竹子正常生长的矮化方法尤为必要。光合作用是植物生长发育物质能源积累的基础[17]。光合能力与植物不同植株构型有着密切关系。习玉森等[18]指出矮化型桃Amygdalus persica在强光、高温胁迫下较正常植株光抑制程度轻, 物质积累能力强。罗静等[19]指出矮化苹果Malus pumila苗叶绿素含量增加具有较高的净光合速率而早产。本研究在借鉴成竹秋冬季钩梢实践基础上, 将矮化时间提前至笋期, 提出竹笋截梢的矮化方法, 比较不同高度竹笋截梢对绿竹生长的影响, 并从叶绿素荧光动力学角度分析矮化后绿竹的光合生理状况, 为绿竹矮化栽培提供参考。
1. 研究地区与研究方法
1.1 研究区概况
研究地位于绿竹原产地福建省三明市尤溪县(25°58′08″N, 118°09′09″E)。该区属中亚热带季风性湿润气候, 1月平均气温为8.0~12.0 ℃, 7月平均气温为26.6~28.9 ℃。无霜期为312.0 d, 降水量为1 600.0~1 800.0 mm, 土壤类型为山地红壤。主要植被有马尾松Pinus massoniana、杉木Cunninghamia lanceolata、青冈Cyclobalanopsis glauca、甜槠Castanopsis eyrei、油茶Camellia oleifera、山杜英Elaeocarpus sylvestris、石楠Photinia serratifolia等。绿竹林地原由水稻Oryza sativa田改造而成, 存在的主要自然灾害为低温冻害。竹林密度为825丛·hm-2, 竹林年龄结构:2年生:1年生为1:2, 每丛竹株数4~6株。当年不挖笋, 全部留养母竹, 按照绿竹丰产栽培经验进行日常经营管理。
1.2 试验设计
在2017年7月下旬至8月上旬绿竹出笋盛期进行试验处理, 共置5个截梢处理(表 1), 分别记作H1、H2、H3、H4、H5, 以不截梢处理为对照(ck), 每个处理选择7丛绿竹, 共计42丛。每丛选择基径为4.0~5.0 cm, 长势良好、无病虫害、生长基本一致的绿竹笋3~4株(竹丛中其他笋不作处理, 自然生长)。测量笋体基径及高度, 按照竹笋高度的20%截除笋梢幼嫩部分并挂标签牌。
表 1 绿竹不同高度竹笋截梢处理概况Table 1. General situation among different height bamboo shoot truncation treatments of D.oldhami处理 截梢前笋高/cm 截梢长度/cm 截梢后笋高/cm H1 60 12 48 H2 90 18 72 H3 120 24 96 H4 150 30 120 H5 180 36 144 1.3 测定指标与方法
2018年1月上旬绿竹高生长结束后, 以挂标签牌的绿竹为测定对象。每个处理随机择20株绿竹测量生长指标, 选择5株绿竹测定叶绿素质量分数及叶绿素荧光参数, 取中部生长基本一致的健康、成熟叶作为测定样本。
1.3.1 生长指标
调查绿竹株高、成竹率、枝下高、节数、分枝率、第一盘主枝长度。枝下高为竹秆最下端第1盘分枝到地面垂直高度; 主枝长度为竹秆最下端第1盘最长枝长度。分枝率=分枝节数/(枝下节数+分枝节数)×100%;成竹率=成竹数/处理笋数×100%。
1.3.2 叶绿素质量分数
采用混合液浸取-分光光度计法测定[20]。将采集的鲜叶洗净、擦干、去除中脉、剪碎混合均匀后, 天平秤取0.100 g叶片放入盛有10 mL提取液(纯丙酮和无水乙醇1:1配成)的具塞试管中, 置于黑暗环境中叶片失绿直至完全变白。分别测定波长为645和663 nm下的光密度(D), 并根据Arnon公式计算叶绿素质量分数。wchla=[12.72D(663)-2.59D(645)]×V/(103×W), wchlb=[22.88D(645)-4.67D(663)]×V/(103×W), wchl=[20.29D(645)+8.05D(663)]×V/(103×W), 其中:wchla、wchlb和wchl分别表示叶绿素a、叶绿素b和总叶绿素质量分数(mg·g-1), D(645)为波长645 nm处的光密度, D(663)为波长663 nm处的光密度, V为提取液总量(mL), W为样品质量(g)。
1.3.3 叶绿素荧光参数
测定方法参考宋莉英等[21]的方法。采用Imaging PAM-2100(德国WALZ公司)便携式脉冲调制式叶绿素荧光仪测定绿竹叶片的叶绿素荧光参数。测定时间为晴天无风的9:00-11:00, 测量前使叶片暗适应30 min, 选定5个圆形测试目标区域, 然后打开测量光(0.5 μmol·m-2·s-1)测定初始荧光(Fo), 饱和光脉冲2 700 μmol·m-2·s-1(脉冲时间0.8 s)诱导最大荧光(Fm)、可变荧光(Fv=Fm-Fo)、PSⅡ最大光化学效率(Fv/Fm)。待荧光曲线基本稳定, 打开单饱和白光脉冲1次, 此后测得PSⅡ实际光量子效率(Yield)、电子传递速率(ETR)、光化学猝灭系数(qP)及非光化学猝灭系数(qNP)。
1.4 数据处理
数据统计和作图由Excel 2013完成。用SPSS 21.0对不同竹笋截梢处理下绿竹生长指标、叶绿素质量分数以及荧光参数进行单因素方差分析(one-way ANOVA)和Pearson相关性分析, Duncan多重比较法进行显著性差异分析。
2. 结果与分析
2.1 竹笋截梢对绿竹株高及成竹率的影响
由图 1可知:竹笋截梢可以有效控制绿竹株高生长, 各竹笋截梢处理之间绿竹株高达极显著差异(P＜0.01)。截去笋梢长度越长, 即截去笋梢部位笋节越多, 成竹后株高越矮。其中H1(60 cm)笋截梢后, 株高继续生长431.60 cm, H5(180 cm)笋截梢后, 株高继续生长90.70 cm。对株高y(cm)和竹笋截梢前绿竹笋高度x(cm)建立函数表达式为:y=599.49-1.95x(R2=0.90, P＜0.01)。H5处理株高最低, 绿竹株高由对照539.40 cm降至234.70 cm, 较对照降低了56.49%, 达到了矮化栽培高度要求。竹笋不同截梢处理与对照的绿竹成竹率均为82.14%~85.71%, 成竹率差异未达到显著水平(P>0.05), 表明竹笋截梢处理不影响绿竹正常成活。
图 1 不同竹笋截梢处理下绿竹的株高和成竹率Figure 1. Plant height and survival rate of D.oldhami under different bamboo shoot truncation treatments2.2 竹笋截梢对绿竹其他形态指标的影响
从表 2可见:随着绿竹株高降低, 枝下高、节数、分枝率及主枝长度均达显著差异(P＜0.05)。竹笋截梢后枝下高呈不断降低趋势, H5处理枝下高最低, 较对照显著下降36.69%, 与其他组差异均显著; 竹笋截梢后笋梢部分笋节被截去, 因此竹节相应减少, 节数与株高有相同的变化趋势。H5节数较对照降低45.59%, 除与H4处理无显著差异外, 与其他各组均有显著差异; 在分枝率方面, H3、H4和H5竹笋截梢处理较对照分别降低了14.10%、19.02%和12.13%。竹笋截梢后节数降低, 节上的分枝盘数减少, 因此, 分枝率变小; H4和H5主枝长度与对照均达到显著差异, 分别增长了10.00%和8.45%, 竹笋截梢促进了主枝长度生长。竹笋截梢后绿竹形态指标变化系数从大到小为株高(56.49%)、节数(36.69%)、枝下高(36.69%)、分枝率(19.02%)、主枝长度(11.06%)。表明竹笋截梢对绿竹株高影响最大, 其次为节数, 主枝长度影响最小。
表 2 不同竹笋截梢处理绿竹其他形态变化Table 2. Morphological indexes changes of D.oldhami under different bamboo shoot truncation treatments处理 枝下高/cm 节数 分枝率/% 主枝长度/cm ck 123.75±23.34 a 19.85±1.78 a 67.86±4.24 a 216.05±17.60 bc H1 119.05±20.75 ab 16.95±1.82 b 70.09±4.58 a 209.05±30.27 c H2 107.50±14.61 ab 15.95±0.83 b 67.95±4.74 a 219.25±20.82 bc H3 104.25±39.99 b 12.40±1.56 c 58.29±9.17 b 219.15±42.87 bc H4 110.45±18.65 ab 11.60±1.53 cd 54.95±7.50 b 239.95±9.83 a H5 78.35±21.03 c 10.80±3.20 d 59.63±11.71 b 234.30±42.06 ab 说明:同列不同小写字母表示不同竹笋截梢处理间差异显著(P＜0.05) 2.3 竹笋截梢对绿竹叶绿素质量分数及组成的影响
由表 3可知:竹笋截梢处理与对照绿竹叶绿素a、叶绿素b、总叶绿素及叶绿素a/b均差异显著(P＜0.05)。H4和H5处理的叶绿素a较高, 显著高于H1和对照; 处理H2、H3、H4和H5的叶绿素b较高且处理间差异不显著; 总叶绿素从大到小为H5、H3、H4、H2、H1、ck, 不同竹笋截梢处理的总叶绿素变化有差异, 总体呈上升趋势, 绿竹总叶绿素在H5处理下最大, 较对照显著提高了65.34%, 与H2、H3、H4处理无显著差异; 对照叶绿素a/b最大, 显著高于竹笋截梢处理。H5处理较对照叶绿素a/b显著降低了29.11%。叶绿素a、叶绿素b及总叶绿素随着株高的降低而增加, 叶绿素a/b降低。
表 3 不同竹笋截梢处理绿竹叶绿素质量分数及组成变化Table 3. Changes of chlorophyll content and composition ratio of D. oldhami under different bamboo shoot truncation treatments处理 叶绿素a/(mg·g-1) 叶绿素b/(mg·g-1) 总叶绿素/(mg·g-1) 叶绿素a/b ck 1.95±0.20 c 0.76±0.02 b 2.71±0.21 b 2.56±0.27 a H1 1.92±0.010 c 1.01±0.11 b 2.93±0.19 b 1.91±0.18 b H2 2.15±0.23 bc 1.79±0.24 a 3.94+0.38 a 1.21±0.17 d H3 2.28±0.22 bc 1.82+0.18 a 4.10+0.13 a 1.27±0.23 cd H4 2.45±0.54 ab 1.59±0.42 a 4.04±0.62 a 1.69±0.75 bcd H5 2.81±0.33 a 1.66±0.45 a 4.47±0.63 a 1.81±0.54 bc 说明:同列不同小写字母表示不同竹笋截梢处理间差异显著(P＜0.05) 2.4 竹笋截梢对绿竹叶绿素荧光参数的影响
从图 2可知:竹笋截梢处理的初始荧光(Fo)与对照差异不显著(P>0.05);竹笋截梢处理提高了PSⅡ最大光化学效率(Fv/Fm), 其中:H4、H5较对照显著提高了15.86%和16.46%, 而竹笋截梢处理间未发现显著差异; ETR和PSⅡ实际光量子产量(Yield)随着株高降低, 有相同的变化趋势, H1、H2处理均与对照无显著差异, H5处理下最大, 较对照分别提高了48.63%和40.81%。不同竹笋截梢处理光化学猝灭系数(qP)变化有一定差异, 但总体呈不断上升趋势。H4、H5处理下化学猝灭系数较对照组差异均达到了显著水平, 化学猝灭系数最大的为H5处理, 较对照提高了74.35%。各竹笋截梢处理绿竹叶片的非光化学猝灭系数(qNP)均有显著降低, 对照处理的非光化学猝灭系数最大。H5处理的非光化学猝灭系数较对照降低了47.58%。非光化学猝灭系数与化学猝灭系数有着相反的变化趋势。不同竹笋截梢处理后绿竹PSⅡ最大光化学效率、PSⅡ实际光量子产量、电子传递速率及化学猝灭系数均高于对照, 而非光化学猝灭系数降低。叶绿素荧光参数表明竹笋截梢增加绿竹叶片的光能利用效率。
图 2 不同竹笋截梢处理下绿竹叶绿素荧光参数变化Figure 2. Chlorophyll fluorescence parameters changes of D. oldhami under different bamboo shoot truncation treatments2.5 绿竹株高与叶绿素质量分数及叶绿素荧光参数相关性分析
相关分析(表 4)显示:株高与总叶绿素以及PSⅡ最大光化学效率(Fv/Fm)、PSⅡ实际光量子产量(Yield)、电子传递速率(ETR)、光化学猝灭系数(qP)呈负相关, 与叶绿素a/b及非光化学猝灭系数(qNP)呈显著正相关。总叶绿素与叶绿素a/b呈显著负相关。PSⅡ实际光量子产量与电子传递速率、光化学猝灭系数呈显著正相关, 光化学猝灭系数与非光化学猝灭系数呈显著负相关。Pearson相关性分析表明:绿竹植株构型与叶绿素质量分数及叶绿素荧光特性有紧密关系。
表 4 绿竹株高与叶绿素质量分数及叶绿素荧光参数相关性分析Table 4. Correlation analysis of plant height, chlorophyll content, chlorophyll fluorescence parameters of D. oldhami指标 株高 总叶绿素 叶绿素a/b Fo Fv/Fm Yield ETR qP 总叶绿素 -0.809** 叶绿素a/b 0.368* -0.563** Fo -0.339 0.197 -0.048 FV/Fm -0.536* 0.410* -0.284 0.140 Yield -0.574* 0.372* -0.021 -0.150 0.169 ETR -0.607* 0.398* -0.068 -0.141 0.192 0.990** qP -0.697* 0.435* -0.030 0.044 0.177 0.895** 0.895** qNP 0.704** -0.391* -0.281 -0.206 -0.268 -0.637** -0.640** -0.719** 说明:*表示显著相关(P＜0.05), **表示极显著相关(P＜0.01).株高、叶绿素质量分数和叶绿素荧光参数样本n=25 3. 讨论
3.1 竹笋截梢对绿竹形态指标及成活率的影响
竹高度生长依靠笋节居间分生组织的分生细胞分裂、伸长生长来增加节间的长度[22]。笋梢部分笋节密集, 笋节发育成为竹节。竹笋截梢按照竹笋高度20%截去梢头部分, 随着竹笋高度增加, 竹笋截梢强度增加, 截去的笋节越多, 竹节相应减少, 因此, 成竹矮化效果越明显。本研究发现:随株高降低, 枝下高、节数及分枝率减少, 主枝长度增长, 地上部分营养生长重新分配, 植株形态相应发生明显变化。其中, 绿竹竹笋高H5(180 cm)截梢处理后, 株高由对照的539.40 cm降低至234.70 cm, 较对照降低了56.49%。官凤英等[5]对绿竹喷施0.8 g·L-1多效唑后发现株高、枝下高分别降低了45.30%和46.70%, 周建革等[3]对毛竹Phyllostachys edulis喷施2.0%矮壮素后株高和枝下高分别降低了28.12%和30.37%。绿竹和毛竹存在共同特点即株高降低后, 枝下高降低。枝下高降低不利于挖笋施肥等经营活动, 需要加强相应剪除靠近地面枝条等竹林抚育措施来克服不利影响。竹笋截梢会使成竹高度降低, 竹材产量相应会降低, 不宜用在材用林上。
竹笋在成竹过程不同高度时期均有可能退笋, 退笋与笋体高度密切相关[23]。一般竹笋高于40 cm, 退笋现象较少。竹笋截梢各处理后绿竹成竹率在82.14%~85.71%, 与对照无显著差异, 表明竹笋截梢不影响绿竹成活。这可能是由于竹笋截梢处理选择高度为60~180 cm竹笋, 生长旺盛, 具有一定的抵抗力, 所以退笋率低, 这与郑郁善等[24]和岳祥华等[25]研究毛竹及紫竹Phyllostachys nigra的退笋规律基本一致。
3.2 竹笋截梢对绿竹叶绿素质量分数及叶绿素荧光参数的影响
植物体构件之间存在协调反馈机制, 即当某一构件部分抑制生长或缺失时, 剩余构件表现一个资源再分配, 某些功能增强的现象。这种补偿机制是植物应对外界扰动的生长策略[26-28]。郑士光等[29]研究发现:柠条Caragana microphylla在平茬后根系提高了对水分和养分的吸收, 促进地下根系生长。尚富华等[30]指出:毛白杨Populus tomentosa修枝后会提高剩余枝叶的光合速率等途径补偿。本研究表明:不同竹笋截梢处理后, 绿竹叶绿素a、叶绿素b及总叶绿素随着株高的降低而增加, 而叶绿素a/b降低。叶绿素a有利于吸收长波光, 叶绿素b促进吸收短波光。当叶绿素a/b减少时, 植物对蓝紫光的利用[31]效率增加。总叶绿素增加, 使得叶片叶肉细胞光合活性增强[32]。叶绿素荧光技术可以间接无损伤地研究光合作用过程中能量吸收传递与转化等特征[33]。当叶片内囊体破坏时, PSⅡ光系统反应中心失活, 初始荧光(Fo)增加[34]。本研究发现:不同竹笋截梢处理间的初始荧光(Fo)差异不显著, 表明竹笋截梢处理未对绿竹叶片内囊体造成不利影响。竹笋截梢处理提高了PSⅡ反应过程潜在活性, 促进了光合电子从PSⅡ反应中心到库源的传递速率, 使得PSⅡ最大光化学效率(Fv/Fm)增加。当光能过剩时, 非光化学猝灭系数(qNP)增加[35]。竹笋截梢处理非光化学猝灭系数较对照显著降低, 降低了叶片热耗散。随着株高降低, PSⅡ实际光量子效率(Yield)、电子传递速率(ETR)增加, 电子传递的量子产额增加, 促进暗反应的光合碳同化和有机物积累[36]。这与陈洪国[37]和魏亚娟等[38]对菊花Chrysanthemum morifolium及榆叶梅Prunus triloba通过使用植物生长调节剂获得矮化植株构型后光合特性变化规律类似, 表明矮化植株一定程度上光合色素含量增加, 光合效率提高。Pearson相关性分析表明:PSⅡ光化学功能、叶绿素质量分数与绿竹株高显著相关。竹笋截梢处理后绿竹叶绿素质量分数提高及叶绿素荧光参数表现更高的光能利用效率。本研究认为可能的原因有:一方面竹笋截梢后顶端优势去除后, 作为株高降低的补偿, 促进了枝叶萌生。枝叶生长有助于空间拓宽能力增加对光能的获取; 另一方面竹笋截梢绿竹株高降低后, 竹林冠层光照条件发生改变。改善光环境, 提高光能利用效率, 以获得更多的光合同化产物积累。
4. 结语
根据栽培目标选择适合的绿竹笋高度截梢可以有效控制株高生长, 而且矮化绿竹可使叶片叶绿素质量分数增加, 光能利用效率提高, 达到矮化栽培要求。竹笋截梢这种物理矮化方法避免直接带走大量秆枝叶, 操作相对简单, 且可以消除植物生长调节剂矮化药剂残留隐患, 在其他竹种矮化上具有借鉴意义。本研究对绿竹高生长结束后成竹形态特征与叶绿素质量分数及叶绿素荧光参数进行初步研究, 其更深层次光合机制还需进一步完善。此外, 竹笋截梢后对绿竹笋产量、出笋时期及竹材力学性质等影响还有待深入研究。
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表 1 土壤重金属统计分析
Table 1. Descriptive statistics of heavy metals in soil
统计指标 重金属质量分数/(mg·kg−1) Cd Pb Cr Hg As 平均值 0.39 69.41 40.38 0.10 3.36 最小值 0.15 18.99 6.07 0.05 0.71 最大值 1.39 210.45 287.20 0.26 30.67 标准差 0.22 36.79 49.72 0.05 4.19 变异系数/% 55.61 53.00 123.14 47.08 124.69 偏度 2.11 1.61 3.88 1.55 5.27 峰度 6.83 3.61 16.65 2.62 33.53 
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表 2 土壤重金属污染指数
Table 2. Heavy metal pollution index in soils
统计指标 单项污染指数(Pi) 内梅罗综合
污染指(P综合)Cd Pb Cr Hg As 平均值 1.31 0.99 0.27 0.08 0.08 1.10 最小值 0.50 0.27 0.04 0.04 0.02 0.38 最大值 4.64 3.01 1.91 0.20 0.77 3.40 标准差 0.73 0.53 0.33 0.04 0.10 0.56 变异系数/% 55.61 53.00 123.14 47.08 124.69 50.57
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表 3 土壤重金属污染点位分布
Table 3. Distribution of heavy metal pollution points based on the pollution index method
单项污染指数(Pi) 污染等级 点位占比/% 内梅罗综合污
染指数(P综合)污染等级 点位占比/% Cd Pb Cr Hg As Pi≤1 无污染 39.29 60.71 96.43 100 100 P综合≤0.7 清洁 23.21 1＜Pi≤2 轻微污染 44.64 33.93 3.57 0 0 0.7＜ P综合≤1.0 尚清洁 28.57 2＜Pi≤3 轻度污染 14.29 3.57 0 0 0 1.0＜P综合≤2.0 轻度污染 42.86 3＜Pi≤5 中度污染 1.79 1.79 0 0 0 2.0＜P综合≤3.0 中度污染 3.57 Pi＞5 重度污染 0 0 0 0 0 P综合＞3.0 重度污染 1.79
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表 4 土壤重金属地积累指数法点位分布
Table 4. Statistical table of evaluation characteristic values of accumulation index of heavy metal elements
重金属 地积累指数(Igeo) 地积累指数(Igeo)点位比率/% 变化范围 平均值 标准差 Igeo≤0 0＜Igeo≤1 1＜Igeo≤2 2＜Igeo≤3 3＜Igeo≤4 Cd 0.51~3.73 1.74 0.69 0 16.07 55.36 25.00 3.57 Pb −0.90~2.57 0.79 0.71 14.29 46.43 33.93 5.36 0 Cr −3.71~1.86 −1.49 1.13 91.07 5.36 3.57 0 0 Hg −1.53~0.94 −0.56 0.60 82.14 17.86 0 0 0 As −4.28~1.15 −2.49 1.03 98.21 1.79 0 0 0
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表 5 土壤重金属潜在生态风险评价
Table 5. Evaluation of potential ecological risks of heavy metal elements
重金属 潜在生态危害指数($E_{\rm{r}}^i $) 潜在生态危害指数($E_{\rm{r}}^i $)点位比率/% 变化范围 平均值 标准差 变异系数/% $E_{\rm{r}}^i $≤40 40＜$E_{\rm{r}}^i $≤80 80＜$E_{\rm{r}}^i $≤160 Cd 14.94~139.30 39.45 21.93 55.61 69.64 26.79 3.57 Pb 1.36~15.03 4.96 2.63 53.00 0 0 0 Cr 0.08~3.83 0.54 0.66 123.14 0 0 0 Hg 1.43~7.97 3.09 1.45 47.08 0 0 0 As 0.18~7.67 0.84 1.05 124.69 0 0 0
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表 6 土壤重金属主成分分析
Table 6. PCA result of heavy metals in soil
成分 初始特征值 提取平方和载入 旋转成分矩阵 特征值 贡献率/% 累积贡
献率/%特征值 贡献率/% 累积贡
献率/%重金属 PC1 PC2 PC3 1 1.295 25.899 25.899 1.295 25.899 25.899 Cd 0.446 0.505 0.440 2 1.132 22.636 48.535 1.132 22.636 48.535 Pb −0.079 −0.017 0.891 3 1.025 20.502 69.037 1.025 20.502 69.037 Cr 0.668 0.178 −0.263 4 0.862 17.230 86.268 Hg 0.749 −0.273 0.151 5 0.687 13.732 100.000 As −0.100 0.887 −0.046
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