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农田氮磷养分在强降雨期间易随地表径流进入农田排水沟渠,再沿着沟渠迁移入江河湖泊中[1]。《第2次全国污染源普查公报》显示:农业面源污染物排放对水体影响依然不容忽视,其中总氮(TN)年排放量为141.49万t、铵态氮(NH4+-N)年排放量为21.62万t、总磷(TP)年排放量为21.20万t、化学需氧量(COD)年排放量为
1067.13 万t,分别占总排放量的46.52%、22.44%、67.22%和49.77%。国际上对农业面源污染的研究和治理通常实施“最佳管理措施”(BMPs),包括养分管理、河流改造、生态拦截、畜禽粪污清洁还田等治理手段。国内则在最佳管理措施的基础上进一步形成了“源头减量-过程阻断- 生态修复-养分再利用”(“4R”理论)的治理思路[2]。可见,在2种治理理念中拦截阻断技术都是重要的组成部分。沟渠是农田系统的重要组成部分,可以在非农田区域为水生或陆生动植物提供栖息场所与食物来源,是维护农田生物多样性的关键[3]。生长在沟渠内的植物,可以固持营养物质[4]。最初的研究主要集中在农田沟渠对农田排水中农药的净化作用[5−6],之后逐渐聚焦到对农业面源污染物的去除作用[3−4, 7−9]。生态沟渠技术利用沟渠在农田与河塘湖库之间水流“连通器”的地理优势,通过在渠内种植大量的优势水生植物,包括沉水植物、挺水植物、护坡植物和沟堤蜜源植物等,提高水生植物密度,兼顾污染净化、生态链恢复、植物季相、景观优化等因素;同时,在渠内建造反硝化除磷装置等设施,通过吸附材料,促进生物膜形成,强化净化作用;改造泥质边坡为生态边坡,增加边坡粗糙度,延长水力停留时间。通过以上改造形成的生态沟渠,加强了沟渠系统的生态拦截能力[9−10],因其不需额外占用耕地等优势,是应用比较广泛的农业面源污染过程拦截技术。
已有不少研究验证了生态沟渠对总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量等农业面源污染物的拦截效果,研究地区分布江苏[11]、上海[12]、四川[13]、陕西[14]、湖南[15]、珠三角[16]、东北三江平原[17]、滇池流域[18]等地。此外,胡博[19]通过成本收益分析法评价了农田生态沟渠的环境经济效益,认为生态沟渠具有可实施性与较好的经济性,可以作为防控农田面源污染的补偿机制与政策推荐。因而,农田生态沟渠是目前应用较广、效果较好的农业面源污染过程拦截技术,再结合景观工程,兼具了“氮磷拦截、生态修复、洁净排放、田园景观”四大功能。2018年起,浙江省在全省域建设农田生态沟渠系统。截至2021年底,浙江省已建成生态沟渠510条,沟渠总长度达592 km,覆盖农田面积2.4万hm2[20]。但是,目前有关浙江省推广建设生态沟渠的水质净化效果的相关理论成果较少,尤其是还没有关于在统一建设规范指导下[21]的生态边坡、水生植物、反硝化除磷装置等建设,与生态沟渠对农业面源污染物去除效果的相关性研究成果报道。因此,本研究选择了浙江省推广建设的6条农田生态沟渠,监测在降雨后生态沟渠中的水质变化情况,分析生态沟渠对农业面源污染物的拦截效果,并对生态边坡等相似建设内容与各污染物去除负荷进行相关性分析,为进一步推进生态沟渠建设提供科学依据,实现精准、科学治污。
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本研究选取的浙江省6条典型生态沟渠(表1),均在2020年上半年建成并投入运行,分别位于杭州市桐庐县江南镇莲塘村(桐庐沟渠)、杭州市临安区太阳镇沈家村(临安沟渠)、杭州市建德市钦堂乡蒲田村(建德沟渠)、金华市东阳市六石街道吴良村(东阳沟渠)、金华市义乌市毛店镇乔溪村(义乌沟渠)、绍兴市诸暨市安华镇三联村(诸暨沟渠)。
表 1 生态沟渠采样渠段概况
Table 1. Description of sampling sections of 6 ecological ditches
沟渠 位置 边坡类型 反硝化除磷装置数量/个 水生植物覆盖度/% 沟渠宽度/ m 桐庐沟渠 杭州市桐庐县江南镇莲塘村 生态边坡 6 30 0.85~0.95 临安沟渠 杭州市临安区太阳镇沈家村 三面光 8 32 2.40 建德沟渠 杭州市建德市钦堂乡蒲田村 三面光 6 42 0.55 东阳沟渠 金华市东阳市六石街道吴良村 生态边坡 7 30 2.40~3.00 义乌沟渠 金华市义乌市毛店镇乔溪村 生态边坡 8 40 2.20 诸暨沟渠 绍兴市诸暨市安华镇三联村 三面光 6 60 0.85 6条生态沟渠均位于浙西中低山丘陵区的水稻Oryza sativa种植区域,群山耸峙间为狭小河谷平原,山地与平原间则丘陵错落,适合水稻生长。临安沟渠为稻鳖共生生产模式;桐庐沟渠、东阳沟渠与诸暨沟渠的沟渠落差不明显,水流较为缓和; 建德沟渠位于山脚,生态沟渠落差较为明显,沟渠内水流较快;义乌沟渠位于山区稻蛙共生养殖基地,沟渠落差明显。表1记录了采样渠段概况,其中边坡类型分为生态边坡(生态砖坡面)与三面光(混凝土坡面),反硝化除磷装置包括底泥捕获井、氮磷去除模块、生态透水坝[22]。桐庐沟渠、东阳沟渠、义乌沟渠等3条沟渠为生态边坡,水生植物覆盖率分别为30%、30%、40%,沟渠宽度分别为0.85~0.95、2.40~3.00、2.20 m;临安沟渠、建德沟渠、诸暨沟渠等3条沟渠为三面光边坡,水生植物覆盖率分别为32%、42%、60%,沟渠宽度分别为2.40、0.55、0.85 m。
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一般认为:在降雨产生农田表面径流并进入沟渠时,生态沟渠起到对污染物的拦截作用,因而降雨期间是监测沟渠净化能力的关键时期[12]。本次取样时间为2021年9月6—10日,连续5 d,每天采集1次,分别记为T1、T2、T3、T4、T5。采样期间浙江省内以阴天为主,夜间普降阵雨,桐庐沟渠、临安沟渠、建德沟渠、东阳沟渠、义乌沟渠、诸暨沟渠降水总量分别为58.82、26.42、34.90、8.59、11.32、32.63 mm (数据来自国家气象科学数据中心)。沟渠内均有农田排水流入和明显的水流流动。生态沟渠取样长度控制在250 m,并保证采样沟渠段上游有农田排水口,且无分支沟渠进水。在取样渠段沿水流方向设置5个采样点(图1),分别记为P1、P2、P3、P4、P5,覆盖沟渠进水口(农田排水出口)、水生植物前后、反硝化除磷装置前后,测定采样点的横截面积与流速。
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测定采集水样中的总氮、铵态氮、化学需氧量与总磷质量浓度,同时测定采样点流速并量取采样点横截面积。水样中的铵态氮质量浓度采用水杨酸分光光度法测定;总氮采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法测定;总磷采用过硫酸钾氧化-钼锑抗分光光度法测定;化学需氧量采用重铬酸盐法测定;流速和采样点横截面积分别采用浮标法和水道断面测量法测定。
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通过计算监测渠段首段与末端的污染物质量浓度,计算各污染物去除率情况,评估沟渠的拦截能力。各污染物去除率计算如下:
$$ \eta \text=\left(\frac{{C}_{\mathrm{i}\mathrm{n}}-{C}_{\mathrm{o}\mathrm{u}\mathrm{t}}}{{C}_{\mathrm{i}\mathrm{n}}}\right) 。 $$ (1) 式(1)中:η为污染物去除率(%),Cin和Cout分别为沟渠起始和末端污染物质量浓度(mg·L−1)。
通过计算监测渠段的流速与横截面积,计算水力负荷(Pw),即单位时间内通过单位面积的水体。从而计算进水负荷(Pin)及去除负荷(PL)。公式如下:
$$ \text{}{P}_{\mathrm{w}}\text=\frac{{Q}}{{S}} \text{;} $$ (2) $$ {P}_{\mathrm{i}\mathrm{n}}\text={P}_{\mathrm{w}}\text{×}{{C}}_{\text{in}} \text{;} $$ (3) $$ {P}_{\mathrm{L}}\text={P}_{\mathrm{w}}\text{×}\text{(}{{C}}_{\text{in}}-{{C}}_{\text{out}}\text{)} 。 $$ (4) 式(2)~(4)中:Q为流量(m3·d−1),由流速与横截面积相乘得到,S为沟渠横截面积(m2)。
对不同沟渠的总氮、铵态氮、化学需氧量与总磷去除率进行方差分析及显著性测验(最小显著性差异法),采用Excel 2010和Origin 2020对数据进行分析、制图。
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如表2所示:监测期间6条生态沟渠对总氮的平均去除率为18.31%,其中义乌沟渠对总氮的去除率高于其他沟渠,达到82.41%,其他沟渠对总氮的平均去除率为0.75%~7.76%。
表 2 不同生态沟渠对农业面源污染物的平均去除率
Table 2. Average removal rates of non-point source pollutants in 6 ecological ditches
沟渠名称 面源污染物去除率/% 总氮 铵态氮 总磷 化学需氧量 桐庐沟渠 7.45±10.87 b 68.64±9.67 a −4.55±10.31 b 15.04±15.30 a 临安沟渠 5.68±8.39 b 14.40±7.30 b 13.76±2.46 b 17.21±23.29 a 建德沟渠 7.76±8.17 b 33.95±12.41 b 0.08±8.56 b 13.72±15.99 a 东阳沟渠 5.82±5.87 b 21.73±22.93 b −6.19±23.55 b 25.49±10.26 a 义乌沟渠 82.41±1.11 a 80.24±4.01 a 62.47±31.14 a 44.00 ±25.91 a 诸暨沟渠 0.75±15.71 b 13.48±6.17 b 15.37±43.16 ab 28.37±26.82 a 平均 18.31±30.49 38.74±28.96 13.49±32.57 23.97±21.48 说明:数据为平均值±标准差。不同小写字母表示不同沟渠间差异显著(P<0.05)。 6条生态沟渠对铵态氮的平均去除率为38.74%,普遍高于总氮与总磷。桐庐沟渠和义乌沟渠的铵态氮平均去除率显著高于其他沟渠(P<0.05),达65.00%以上。其他3条沟渠铵态氮去除率之间无显著差异。6条生态沟渠对总磷的平均去除率较低,为13.49%。义乌沟渠的总磷平均去除率显著高于其他沟渠(P<0.05)。6条生态沟渠对化学需氧量的平均去除率为23.97%,沟渠化学需氧量去除率之间无显著差异。
进一步分析各沟渠农业面源污染物(总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量)的进水质量浓度、出水质量浓度与去除率随时间变化情况(图2)可知:各生态沟渠进水中的主要污染物质量浓度均不同。临安沟渠以总氮与铵态氮污染物为主,并且始终保持较高的污染水平,总氮高达19.0 mg·L−1,其他生态沟渠的总氮也均高于地表水Ⅴ类水标准。东阳沟渠前3 d进水的铵态氮质量浓度较高,在T2时化学需氧量达到最高。义乌沟渠则在T2与T5时进水的总磷质量浓度较高,达0.3 mg·L−1以上。
图 2 不同生态沟渠各农业面源污染物的进水质量浓度、出水质量浓度与去除率随时间的变化
Figure 2. Variation of influent, effluent concentrations and removal rates of agricultural non-point source pollution in six ecological ditches
临安沟渠对总氮的去除率在T1、T2时达到10%,总氮出水质量浓度依然保持较高水平;义乌沟渠对总氮、铵态氮、总磷的去除率在采样期间均保持在80%左右。桐庐沟渠相较于其他沟渠,对铵态氮去除率在采样区间均保持较高水平。可见,不同沟渠各污染物的进水负荷以及沟渠对污染物的去除率均存在较大差异。
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由图3可知:义乌沟渠对总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量去除负荷随着进水负荷的增大而增大。桐庐沟渠对总氮、铵态氮、化学需氧量去除负荷与其进水负荷,临安沟渠对总磷、化学需氧量去除负荷与其进水负荷,诸暨沟渠对总磷去除负荷与其进水负荷均有较好的线性关系(P<0.05),说明沟渠对相应地污染物表现出较好的去除能力,能够抵抗径流产生期间的污染负荷波动。但是也有部分沟渠的去除负荷与进水负荷的决定系数(R2)较低,说明沟渠去除负荷除了受到进水负荷影响,还受到其他因素的影响。此外,污染物进水负荷处于较低水平,污染物的去除负荷与其进水负荷的线性关系越差。
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图4中红色箭头为生态沟渠建设中的主要环节或模块,蓝色箭头为水力负荷和本研究需评估的污染物负荷指标。若蓝色箭头与红色箭头夹角较小,箭头长度越长,说明两者相关性强,反之则说明相关性弱。可见:总氮、铵态氮去除负荷与边坡类型、反硝化除磷装置数量有较好的正相关,生态边坡赋值为1.0,三面光赋值为0.5,表明生态边坡有利于总氮、铵态氮去除;总氮、铵态氮去除负荷与植物密度相关性弱,与沟渠宽度呈较好的负相关,表明较窄的沟渠对总氮、铵态氮去除较好。总磷、化学需氧量去除负荷与植物密度、反硝化除磷装置数量正相关性较好,与边坡类型、沟渠宽度相关性弱,表明提高植物密度、反硝化除磷装置数量可以促进沟渠对总磷、化学需氧量的去除。
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污染物去除率是评估生态沟渠净化效果普遍采用的指标[22−25]。文献中有关生态沟渠对总氮的去除率为9.52%~88.86%[9, 11−14, 26],总磷去除率为19.94%~70.00%[11−14, 26],铵态氮去除率为44.50%~77.80%[11−13, 16],也有沟渠在添加Fe2+与碳源后对总氮、铵态氮、总磷的72 h去除率均超过80.56%[17]。江苏镇江氮磷拦截沟渠的化学需氧量去除率达46.9%[24]。本研究中,义乌沟渠对总氮平均去除率与文献记载相近,其他沟渠对总氮的平均去除率仅在10%左右,接近文献记载最低水平;桐庐沟渠、义乌沟渠与建德沟渠的铵态氮平均去除率接近文献记载,其他3条沟渠铵态氮去除率低于文献记载。本研究生态沟渠对总磷、化学需氧量的平均去除率低于文献记载,原因之一可能是文献中的一些沟渠在建设完工初期进行了水质监测,建设初期沟渠水泥边坡、透水坝中的吸附材料均具有较强的吸附作用[16, 26],而本研究中生态沟渠均已建设完成1 a以上;也有文献采用的是累计去除率[9, 27],本研究采用的是监测时刻的平均去除率;另外,文献中的一些生态沟渠,特别是室内模型实验为植生型沟渠,通过种植高密度水生植物实现净化作用[10, 12],而实际生态沟渠中,要兼顾植物种植面积和美观度。这些可能是导致去除率低于文献记载的主要原因。
相较于污染物去除率,污染物去除负荷的度量不仅计入了污染物质量浓度的变化,还兼顾了水力负荷以及沟渠系统的横截面积,更能反映沟渠系统的去污能力。王迪等[15]在采用进水口和出水口污染物质量浓度变化计算去除率的基础上,将沟渠流量变化用于计算沟渠对污染物的拦截率,并将去除率与拦截率进行对比,结果几乎一致。刘福兴等[28]也采用生态沟渠对单位面积的水体污染物的去除量来衡量沟渠净化效果。因此,本研究也着重研究了各条沟渠对污染物的去除负荷与进水负荷的线性关系,并结合去除率进行分析。
义乌沟渠、桐庐沟渠对总氮、铵态氮表现出较高的去除率,并且去除负荷与总氮、铵态氮进水负荷呈线性关系,说明沟渠可以抵抗径流产生期间的污染负荷波动[29]。通过冗余分析,推测可能原因是义乌沟渠、桐庐沟渠均为生态边坡并且宽度较窄,因而增加了边坡粗糙度以及水流与边坡的接触面积,延长了水力停留时间。王岩等[27]研究表明:三面光沟渠主要由沉积物和混凝土板材的吸附作用去除污染物,只能在建设初期表现出较好的拦截效果。此外,三面光沟渠流速较快,污染物无法在生态沟渠中滞留,有限的水力停留时间限制了生态沟渠的净化能力。赫贝贝等[16]研究表明:多孔砖生态沟渠对水体铵态氮、${\mathrm{NO}}_3^- $、总氮、总磷和化学需氧量的平均去除率较高。虽然东阳沟渠也为生态边坡,但因渠道较宽,可能削弱了一定部分生态边坡带来的积极作用。
诸暨沟渠表现出较好的总磷去除率,并且去除负荷也与总磷进水负荷呈线性关系。通过冗余分析,推测是因为诸暨沟渠植物密度高达60%,是其他沟渠植物密度的1.5倍以上。MOORE等[4]研究发现:相较于无植物沟渠,有植物沟渠对各形态磷的去除能力更稳定。植物也可以有效促进污染物的沉积[30]。研究发现:在长有植物的沟渠水中,总固体中含有28%可悬浮沉积物,而在无植物沟渠水中这一指标达95%以上。这是因为植物可以有效增加排水通道的摩擦阻力与粗糙度,从而延长水力停留时间[31−32]。但是本研究中,沟渠植物密度与铵态氮去除负荷呈现负相关,与总氮去除负荷相关性不强,这与部分文献[4, 33]结果不一致,可能原因是生态沟渠中的植物量是有限的,进入沟渠的氮总量超过植物吸收氮量的阈值,会导致生态沟渠对氮的去除率也相应下降[27]。此外,当水力停留时间较短,沟渠壁对氮的吸附作用占主导,当水力停留时间较长,沟渠中的植物对氮的吸收占主导地位[27]。王迪等[15]研究认为:水生植物密度可以提升沟渠对氮素的去除能力,但是较短的水力停留时间会导致氮素去除率的降低,侧面说明本研究所调查沟渠的水力停留时间较短。
本研究中6条生态沟渠均设置有相当数量的反硝化除磷装置。本研究发现:反硝化除磷装置数量与总氮、铵态氮、总磷和化学需氧量去除负荷呈较好的正相关关系。反硝化除磷装置是浙江省推广生态沟渠的关键技术环节。沟渠中的反硝化除磷装置通过形成微生物膜,起到减缓水流、延长水力停留时间的作用,使得流水携带的颗粒物质和养分等得以沉淀,提高对污染物的拦截效果,促进沟渠内植物及附着其根系的微生物对氮磷的吸收 [24, 34]。
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本研究连续监测了在浙江省推广应用的生态沟渠的水质。监测结果表明:生态沟渠对总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量的平均去除率分别为18.31%、38.74%、13.49%、23.97%。不同沟渠各污染物的进水负荷以及沟渠对其去除率均存在较大差异,其中污染物进水负荷与去除负荷相关性较强,采用生态边坡、反硝化除磷装置对总氮、铵态氮去除作用强,增大植物密度与设置反硝化除磷装置对总磷、化学需氧量去除作用较强。在后续浙江省生态沟渠建设中,应加大水质样本监测力度,进一步增加生态沟渠各指标与污染物去除效果的相关性分析,为后续生态沟渠推广应用提供数据支持。
Removal effect of ecological ditches on agricultural non-point source pollutants in Zhejiang Province
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摘要:
目的 综合评价生态沟渠在农业面源污染过程阻断中的作用,科学评估生态沟渠各环节对污染物的去除效果。 方法 选取浙江省桐庐、临安、建德、东阳、义乌、诸暨已建成的6条生态沟渠进行水质监测,计算生态沟渠对主要农业面源污染(总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量)的去除率,并分析了沟渠建设内容对农业面源污染的去除影响。 结果 6条沟渠的总氮、铵态氮、总磷、化学需氧量平均去除率分别为18.31%、38.74%、13.49%、23.97%,其中对铵态氮的去除效果较好。义乌沟渠、桐庐沟渠通过建造生态边坡增加了边坡粗糙度,并依靠较窄的沟渠宽度增加了水流与边坡接触面积,延长了水流停留时间,对总氮、铵态氮表现出较高的去除效果,并与进水负荷呈线性关系(P<0.05)。诸暨沟渠植物密度高,表现出较好的总磷去除效果。同时,反硝化除磷装置数量对总氮、铵态氮、总磷和化学需氧量呈显著的正相关关系(P<0.05),是生态沟渠拦截农业面源污染的关键因素。 结论 在浙江省生态沟渠中,建设生态边坡,增设反硝化除磷装置,增大植物密度均可强化生态沟渠的水质净化作用。图4表2参34 Abstract:Objective This study is to comprehensively evaluate the role of ecological ditches in the blocking process of agricultural non-point source pollution and scientifically assess the effect of ecological ditches on pollutant removal. Method 6 ecological ditches in Tonglu, Lin’an, Jiande, Dongyang, Yiwu, and Zhuji in Zhejiang Province were selected for water quality monitoring. The removal rates of major agricultural non-point source pollution by ecological ditches were calculated, including total nitrogen (TN), ammonium nitrogen (${\mathrm{NH}}_4^+ $-N), total phosphorus (TP), and chemical oxygen demand (COD), and the impact of ditch construction composition on the removal of agricultural non-point source pollution was analyzed. Result The average removal rates of TN, ${\mathrm{NH}}_4^+ $-N, TP, and COD in the 6 ditches were 18.31%, 38.74%, 13.49%, and 23.97%, respectively, among which the removal effect of ${\mathrm{NH}}_4^+ $-N was better. The slope roughness of Yiwu ditch and Tonglu ditch was increased by ecological slope construction. The contact area between water flow and slope was increased by narrow ditch width and the retention time of water flow was prolonged. The removal effect of TN and ${\mathrm{NH}}_4^+ $-N was relatively high, and the relationship was linear with the inflow load (P<0.05). The plant density in Zhuji ditch was high, showing good TP removal effect. The number of denitrification phosphorus removal devices had a good positive correlation with TN, ${\mathrm{NH}}_4^+ $-N, TP, and COD (P<0.05), which was a key factor for ecological ditches to intercept agricultural non-point source pollution. Conclusion The water purification function of ecological ditches in Zhejiang Province can be strengthened by constructing ecological slopes, installing denitrification phosphorus removal devices, and increasing plant density. [Ch, 4 fig. 2 tab. 34 ref.] -
土壤有机碳矿化是土壤中有机碳周转的重要过程,是在微生物参与下分解和利用土壤中活性有机组分并释放出二氧化碳的过程,直接关系到养分元素的释放与供应、温室气体的形成与排放及土壤质量的保持等[1-2]。土壤有机碳的矿化过程受多种因素的影响,如土壤有机碳及其组分[3]、土壤理化性质[4]等。近年来,学术界对土壤有机碳矿化及其影响因素进行了大量的研究,如GALANTINI等[5]和CAYUELA等[6]研究认为:土壤有机碳含量越高,土壤矿化速率和累计矿化量就越高;FANG等[7]的分析结果表明:土壤有机碳的矿化程度随土壤深度、培养时间及培养温度的增加而减少。国内外学者对热解生物质炭的土壤修复性能已经开展了广泛而深入的研究。热解生物质炭可以增加土壤有机碳和有效性营养元素的含量[8]。热解炭还被认为是一种在土壤中相对稳定的物质,主要原因是其与土壤混合后会降低土壤中的有机碳矿化速率[9]。水热炭是一种以生物质为原料,在有水、中等温度(180~260 ℃)和自生压力下通过热化学反应得到的生物质炭[10]。与热解炭制备过程相比,水热炭化省去了耗能且繁复的预干燥过程,具有使废弃生物质以快速有效的方式持续转化为资源的潜力。SONG等[11]研究认为:水热炭化对猪粪的快速处理减少了盐分和重金属元素的危害,并有效地回收了猪粪中的养分。比较猪粪水热炭和热解炭中可溶性有机物的特性表明:水热炭中可溶性有机物具有更好的适用性,因为其含量更高,芳香性更低,有机官能团种类更多[12]。目前,已有水热炭用于农业环境和提高养分释放的研究报道,如MAU等[13]发现:低浓度的水热炭施入土壤后可改善植物生长,同时减少硝酸盐的浸出;CHU等[14]将3种不同水热炭施入水稻土后发现:水热炭能减少氨气的挥发,增加土壤氮保留的同时还增加了谷物的氮含量和产量。BENTO等[15]发现:水热炭可以增强土壤肥力,提升有机碳含量,但具体效果取决于水热炭原料、土壤类型和水热炭的施用比。BREULMANN等[16]分析评估了不同工艺条件下制备的水热炭及热解炭后指出:热解炭更适合改善长期的碳固存,而水热炭更适合于提升土壤养分含量。因此,与热解炭相比,水热炭在土壤修复以及提升土壤肥力等应用中显示出更大的应用前景。目前,水热炭研究所采用的原料主要为甘蔗渣、稻壳秸秆等农林废弃物和城市污泥及藻类等,有关畜禽粪便水热炭化的研究也逐渐增多,但国内尚无研究猪粪水热炭对土壤影响的研究报道。本研究通过矿化试验以及土壤培养试验,研究了单施不同水平猪粪水热炭[质量分数分别为0(对照)、1%、2%和4%]对土壤有机碳矿化、土壤营养成分以及pH和电导率的影响,以期为猪粪水热炭的实际应用提供理论依据。
1. 材料与方法
1.1 水热炭和供试土壤
制备水热炭的原料来自杭州市某养殖场干湿分离后的猪粪,采集到实验室后放入冰柜中冷冻保存,水热炭化前解冻,然后加入反应釜内。猪粪固水质量比为3.5∶6.5,在180 ℃、自生压力1.8 MPa条件下炭化1 h。炭化结束后打开泄压阀闪蒸排气,等反应釜自然降温到室温后,取出水热炭。再将水热炭在105 ℃烘箱内干燥至恒量,磨细过2 mm筛后装于密封袋中封存待用。
供试土样取自浙江农林大学东湖校区后山表层土壤(0~15 cm)。土壤风干,挑去细根后磨细过2 mm筛备用。水热炭和土壤的基本理化性质见表1。
表 1 样品的理化性质Table 1 Physical and chemical properties of the samples材料 总有机碳/(g·kg−1) 水溶性有机碳/(g·kg−1) 碱解氮/(mg·kg−1) 速效磷/(mg·kg−1) 速效钾/(g·kg−1) pH 电导率/(μS·cm−1) 水热炭 124.39 6.35 109.21 91.39 6.88 5.69 1 308.25 土壤 19.42 0.10 67.43 11.52 0.16 7.17 158.38 1.2 土壤矿化试验
将50 g风干土样分别平铺于3个小烧杯中,并加水至最大持水量的60%,在25 ℃下预培养2 d后进行添加水热炭处理。水热炭的质量分数分别为0(ck)、1%、2%和4%,每个处理设3个重复。将水热炭与50 g土壤混匀,调节水分达到田间饱和持水量的60%,于25 ℃下放入小桶中进行室内密闭培养。小桶中同时放入装有适量氢氧化钠的容器,以仅装碱液容器的小桶做空白对照。培养1、2、4、7、11、16、25、40、60 d时取出碱液,再放入新的碱液(60 d不用)。在培养过程中,定期适量喷水,维持土壤湿润状态。
取出的碱液加入2 mL浓度为1.0 mol·L−1的氯化钡溶液,以2滴酚酞为指示剂,用0.1 mol·L−1盐酸进行滴定,计算二氧化碳的释放量。
1.3 土壤培养实验
选用 160 mm×120 mm(上口径×高)塑料盆,装500 g·盆−1风干土壤。将称好的风干土壤与水热炭按设定用量混合均匀,然后装入底部铺有滤网的塑料盆中。按田间最大持水量60%浇透水。试验在室内进行,定期进行日常的浇水管理。从培养开始到结束共80 d。培养期间在1、2、5、10、15、25、50、80 d取样测定土壤的理化性质。
1.4 分析方法与数据统计
样品总有机碳采用重铬酸钾-氧化外热法测定;碱解氮采用碱解扩散法测定;速效磷采用盐酸-氟化铵法测定,速效钾采用乙酸铵浸提-火焰光度计法测定[17]。
水溶性有机碳的测定:将样品用水浸提,震荡离心后过45 μm滤膜,使用总有机碳分析仪进行测定。样品pH与电导率的测定:用5∶1水土比(质量比)浸提后,用pH电位法及电导率仪测定。
采用SPSS 19对数据进行分析和显著性检验,其中显著性水平为P<0.05。采用Origin 2018作图。采用一级动力学方程模拟分析土壤有机碳矿化动态:Cm=Cp(1−e−kt)。其中:Cm为t时刻土壤有机碳累计矿化量,Cp为土壤潜在矿化碳库,t为培养天数,k为有机碳矿化常数。
2. 结果与分析
2.1 水热炭在土壤中的矿化特征
由图1A可见:各处理的土壤有机碳矿化速率呈相似的变化特征,即培养的前11 d土壤有机碳矿化速率从最高点迅速下降,之后缓慢下降并最终趋于稳定。同时,水热炭添加量越多矿化速率越高。土壤有机碳矿化速率(y)与培养时间(x)的变化呈对数函数关系:y=a+blnx,a、b为模型系数且拟合效果很好(表2)。
表 2 土壤中有机碳矿化速率的回归方程Table 2 Regression equations of organic carbon mineralization rate in soil水热炭添加量/% 回归方程 R2 0(ck) y=29.438−5.501lnx 0.977* 1 y=66.731−15.485lnx 0.918* 2 y=100.388−22.090lnx 0.980* 4 y=137.835−30.918lnx 0.976* 说明:*表示显著相关(P<0.05) 由图1B可见:各处理不同时间段的土壤有机碳矿化释放量有明显不同。培养前期释放量大,后期释放量小。其中培养的前11 d二氧化碳释放量占60 d总累积矿化量的41.9%~57.1%。同时,水热炭施量越高,累积矿化量越大。另外,不同处理60 d的土壤有机碳累积矿化量差异显著,各处理从大到小依次为4%、2%、1%、0(ck),与对照相比,培养结束后处理组的土壤累积矿化量显著增加了42.1%、97.0%和152.1%。
通过一级动力学方程对4种处理土壤的有机碳累积矿化量与培养天数进行拟合(表3),决定系数均达到了显著水平(P<0.05)。这表明一级动力学方程可以很好地描述不同处理土壤有机碳累积矿化量的动态变化特征。动力学方程的模拟结果显示:不同处理的土壤潜在矿化碳库(Cp)存在显著差异(P<0.05),范围为436.86~1029.80 mg·kg−1,1%、2%和4%处理组的Cp较对照分别提高了41.2%、79.9%和135.7%。k表示有机碳矿化速率常数,其范围为0.045~0.094 d−1。同时随着水热炭添加量的增加,Cp和k均呈增加趋势。
表 3 土壤中有机碳矿化的动力学参数Table 3 Kinetic parameters of organic carbon mineralization in soil水热炭添加量/% Cp/(mg·kg−1) k/d−1 R2 0(ck) 436.857 a 0.045 0.965 1 617.018 b 0.052 0.964 2 786.049 c 0.092 0.958 4 1 029.796 d 0.094 0.969 说明:不同小写字母表示处理间差异显著(P<0.05) 2.2 水热炭对土壤理化性质的影响
2.2.1 水热炭对土壤中总有机碳和水溶性有机碳的影响
通过测定不同水热炭处理的土壤中的总有机碳质量分数,结合单因素方差分析可以看出(图2A):与对照组相比,添加水热炭显著提高了土壤总有机碳的质量分数(P<0.05),同时在培养第10天后不同处理之间也存在着显著差异(P<0.05),4%处理组在培养全过程与其他组之间均存在显著差异(P<0.05)。培养结束后,1%、2%、4%处理组的总有机碳质量分数与对照组相比分别提高了7.0%、22.8%和54.3%,并且土壤中水热炭的添加量越多土壤有机碳总量就越大。由图2A可知:水热炭的添加减缓了土壤总有机碳质量分数的下降;在对照处理中,培养结束后总有机碳质量分数比培养开始时降低了5.7 g·kg−1,而1%、2%和4%处理的土壤中,培养结束后各组总有机碳质量分数与培养开始时相比分别降低了4.8、2.3和2.1 g·kg−1。
通过测定各处理土壤中的水溶性有机碳质量分数,结合单因素方差分析结果可以看出(图2B):培养前期(1~10 d)各处理比对照显著提高了土壤中可溶性有机碳的质量分数(P<0.05),培养结束后,1%、2%、4%处理组的水溶性有机碳质量分数与对照组相比分别提高了12.6%、49.6%和146.4%,但只有较高添加量的处理组(2%和4%)与对照相比仍然呈显著增加的态势(P<0.05)。由此可见,水热炭的添加显著增加了土壤水溶性有机碳的质量分数。由图2B可知:培养初期各处理土壤水溶性有机碳质量分数最高,随培养时间延长,对照土壤水溶性有机碳呈现了缓慢下降的趋势,而处理组在培养的前15 d内快速下降,随后趋于平缓。
2.2.2 水热炭对土壤中碱解氮的影响
通过测定各处理土壤中的碱解氮质量分数,单因素方差分析结果可以看出(图3):与对照组相比,添加水热炭在培养第1天及第15天之后均显著提高了土壤碱解氮的质量分数(P<0.05),第2~15天1%处理组与对照组无显著差异(P>0.05),2%与4%处理组在培养全过程与其他组之间均存在显著差异(P<0.05),同时不同水热炭处理之间也存在着显著差异(P<0.05),第80天培养结束时,1%、2%、4%处理相较于对照组土壤的碱解氮质量分数分别增加了12.9%、21.3%、27.4%。在80 d的培养时间内,各处理土壤中碱解氮质量分数前期下降,在第10天达到最低点后开始上升,对照组的土壤碱解氮质量分数无较大变化。
2.2.3 水热炭对土壤中速效磷的影响
通过测定各处理土壤中的速效磷质量分数,结合单因素方差分析可以看出(图4):除第1天1%处理组的速效磷质量分数与对照组无显著差异(P>0.05)外,其余整个培养过程中的处理组与对照相比均显著提高了土壤速效磷的质量分数(P<0.05),同时不同水热炭处理之间也存在着显著差异(P<0.05),80 d培养结束后,1%、2%、4%处理组比对照土壤的速效磷质量分数分别增加了119.6%、287.3%、591.2%。在80 d的培养时间内,各处理土壤中速效磷质量分数前期上升,在第10天开始下降,第15天降至最低点后开始回升。对照组的土壤速效磷质量分数变化不大。
2.2.4 水热炭对土壤中速效钾的影响
通过测定各处理土壤中的速效钾质量分数,结合单因素方差分析可以看出(图5):与对照组相比,添加水热炭显著提高了土壤速效钾质量分数(P<0.05),同时不同水热炭处理之间也有着显著性差异(P<0.05)。80 d培养结束后,1%、2%、4%处理组相较于对照组土壤的速效钾质量分数分别增加了30.0%、50.0%、88.6%。在80 d的培养时间内,各处理土壤中速效钾质量分数前期略有上升,在第10天后趋于稳定。对照组的土壤速效钾质量分数无较大变化。
2.2.5 水热炭对土壤pH和电导率的影响
施加水热炭后土壤pH随培养时间的变化情况如图6A所示。施加水热炭后,土壤的pH随培养时间的延长呈先降后升的趋势。1%、2%、4%处理组土样的pH从添加后开始下降,在第15天达到最低,最低值分别为6.83、6.78和6.67,且土壤pH的下降程度随水热炭添加量的增加而增加。至第80天时,1%、2%、4%处理土壤的pH分别达6.98、6.95和6.93,但依然低于对照组。整个培养期内,对照组的土壤pH无较大变化。
通过分析测定各处理土壤电导率,结合单因素方差分析结果可以看出(图6B):与对照组相比,添加水热炭显著提高了土壤电导率(P<0.05),同时不同处理之间也存在着显著性差异(P<0.05)。培养结束后,1%、2%和4%处理土壤电导率与比对照分别提高了24.1%、39.2%和58.9%。随着培养时间的增长,处理组土壤电导率呈缓慢上升的趋势。
3. 讨论
3.1 水热炭在土壤中的矿化特征
已有研究表明:土壤有机碳含量越高,土壤矿化速率和累积矿化量就越高[6, 18]。由表1可知:本研究所采用的水热炭含有大量的有机碳和不稳定性有机碳,因此水热炭的添加增加了土壤中总有机碳和不稳定性有机碳质量分数,从而提高了土壤的矿化速率和累积矿化量。KHALIL等[19]在拟合90 d恒河地区0~15 cm土壤碳矿化过程的研究中得出:土壤快速矿化阶段为2~9 d,这与本研究的结果较为符合。在培养初期水热炭中大量易分解组分被快速分解释放,为微生物提供大量的易分解碳源,表现为培养初期的有机碳迅速矿化。随着易分解有机碳的矿化完成,土壤中水溶性有机碳减少,土壤微生物活性减弱,矿化速率降低并最终趋于稳定。本研究对不同培养时间土壤水溶性有机碳质量分数的测定为这种结果提供了支持。培养后期主要是稳定性好的有机碳组分发生了缓慢降解。与SCHIMMELPFENNIG等[20]使用热解生物质炭进行土培试验的结果相比,含有大量不稳定碳组分(以水溶性有机碳表示)的水热炭在土壤中的矿化速度明显高于热解碳。
Cp是土壤中可被分解的总有机碳,可用来表征土壤中生物有效性碳库的大小。土壤养分含量是微生物矿化的限制因素,水热炭本身含有较高的有机碳及养分,施用水热炭保证了微生物所需的营养元素供应,促进了微生物活性及数量,从而使Cp增加。k是由土壤类型、颗粒组成、营养元素、有机碳化学结构稳定性等因子综合作用的结果[21]。本研究中,处理组的有机碳周转速率高于对照组,表明施用水热炭可调高土壤有机碳周转速率,减少土壤有机碳周转时间,这可能是由于水热炭影响了土壤结构及化学性质。k的增加说明水热炭的添加有利于土壤碳氮转化以及提高肥力。
3.2 水热炭对土壤理化性质的影响
3.2.1 水热炭对土壤总有机碳和水溶性有机碳的影响
土壤总有机碳质量分数随着水热炭的施入明显升高,与BENTO等[15]的研究结果类似。这是因为水热炭是高碳材料,将水热炭施入土壤相当于向土壤中输入了大量外源有机碳,从而提高了土壤的总有机碳质量分数。土壤培养过程中,对照及处理组土壤中总有机碳会下降,这是由土壤及水热炭中不稳定组分的矿化作用所导致。水热炭的添加减缓了土壤总有机碳的下降,可能是因为水热炭表面由高度浓缩的芳香环结构组成,含有较高的芳构化结构[22],这种结构具有较强的生物稳定性。水热炭施入土壤后,其中活性有机碳在相对较短的时间内作为碳源被微生物分解,而惰性碳在试验的80 d内表现了较好的稳定性[23-24]。
水热炭含有较高的水溶性有机碳,加入土壤后可作为土壤有机碳的一部分增加土壤水溶性有机碳质量分数。此外,水热炭本身含有部分脂肪族和氧化态碳[10],可迅速被土壤微生物分解并转化为小分子可溶性有机物。处理组土壤水溶性有机碳降幅大于对照组的原因可能是水热炭中含有大量可被微生物直接分解利用的物质,施入土壤后促进了土壤呼吸作用[25],从而增加了水溶性有机碳的消耗。
3.2.2 水热炭对土壤碱解氮的影响
有研究表明:水热炭可以释放出包括氮、磷、钾、钙、镁等在内的大量养分[26]。YU等[27]在土柱实验中发现:将水热炭添加到土壤中会增加土壤可溶性氮的含量,这与本研究结果相符。MELO等[28]通过盆栽实验分析土壤特性也证实:水热炭具有通过矿化作用将有效氮释放到土壤中的能力。培养前期检测到的处理组碱解氮质量分数均先下降。BARGMANN等[25]与SUBEDI等[29]均认为:微生物固氮作用可能是向土壤中添加水热炭后土壤溶液中矿质氮浓度降低的主要原因。BENTO等[15]则认为:除了微生物的消耗之外还有可能是水热炭对硝酸盐的吸附。PRATIWI等[30]也观察到了类似的现象,他将其归因于氧官能团(傅里叶红外光谱中1 576 cm−1处的1个谱带)的存在,该官能团具有吸附硝酸盐的能力。后期出现上升趋势表明这时候发生的是矿化而不是固定化,MELO等[28]在第2次盆栽实验中也观察到类似现象。这可能是因为正面的激发效应使得施加水热炭增加了原生土壤氮的矿化,同时改变了有机物的分解速率。
3.2.3 水热炭对土壤速效磷的影响
DAI等[31]在水热炭化对牛粪中磷元素的固定化研究发现:水热炭化可能是一种将磷固定在牛粪中的有效措施,磷元素偏向于更稳定的状态固存于水热炭中。尽管如此,仍有相当一部分磷以有效态的形式保留在水热炭中。还有研究发现:水热炭的添加量与土壤中速效磷的含量成正比[27],这与本研究结果一致。培养初期处理组速效磷质量分数上升的原因可能是,原土壤中速效磷质量分数较低,从而使处理组的土壤速效磷在水热炭施入初期有一个较为直观的提升。有许多生物与非生物机制可以导致培养中段土壤有效磷质量分数下降。已有的研究[32-33]中,描述的最主要的原因是①土壤颗粒的吸附、解吸以及阻塞,②沉淀以及溶解,③通过土壤微生物迁移或固定化。CHRISTEL等[34]在将生物质炭施加到土壤中后观察到了类似的现象,他认为:由于一开始的磷利用率低,水热炭不适合用作起始磷肥料,但可能是有价值的缓释肥料,与常规矿物磷肥料相比,磷损失到水生环境中的风险较低。
3.2.4 水热炭对土壤速效钾的影响
处理组土壤速效钾质量分数较对照组有显著增加,原因是水热炭本身就含有较高的速效钾,并且在培养过程中稳定存在。FEI等[35]将水热炭与热解炭及原料就碳含量和元素组成等方面进行了对比,结果表明:尽管炭化处理后可利用的无机养分(即氮、磷和钾)减少了,但可利用的养分含量仍远高于土壤需求,同时与热解炭相比,水热炭的速效钾含量较高。BENTO等[15]通过添加水热炭的土柱实验也发现:添加水热炭后土壤中钾含量显著增加,且增量与水热炭添加量呈正比。
3.2.5 水热炭对土壤pH和电导率的影响
施加水热炭后,处理组土壤pH在培养前期表现出下降趋势,首先因为水热炭本身呈酸性。MELO等[36]通过傅立叶红外光谱发现水热炭表面存在羧酸基团。另外,水热炭施入土壤促进了物质转化,一些化学反应可能会生成酸性物质,微生物代谢活动产生二氧化碳等酸性气体也部分残留在土壤中,导致土壤pH下降[37]。与GEORGE等[38]观察到的水热炭会导致土壤pH显著降低的结果不同,本研究处理组在培养第15天后土壤pH开始回升,这一现象与RILLING等[37]及BUSCH等[39]的研究结果一致。pH回升可能是由于水热炭中的灰分元素(例如钾、钙和镁)可溶,可以改善土壤中盐基饱和度,从而提高pH。pH升高的另一个可能解释是添加水热炭促进了土壤微生物还原反应,导致微生物活性增加[37],到了培养后期土壤生态系统趋于稳定,酸性气体挥发,土壤系统自身的酸碱调节使得土壤pH向对照的中性pH靠拢。本研究表明:猪粪水热炭对土壤pH的影响与时间有关。
往土壤中添加水热炭可显著增土壤电导率,这种影响程度与时间及添加量有关。水热炭本身具有较高的电导率,施入土壤后可以较为直接地提高土壤电导率。研究发现:较高的灰分元素含量可以提高土壤的电导率[40]。同时,水热炭含有较多的可溶性盐,有机质分解时也会释放出矿质盐分,这些都可能是土壤电导率升高的原因。
4. 结论
总体而言,猪粪水热炭施入土壤后可显著增加土壤电导率,显著提升总有机碳、水溶性有机碳、碱解氮、速效磷和速效钾的质量分数。在培养过程中,土壤pH有先降后升的现象,同时猪粪水热炭可导致土壤碱解氮及速效磷质量分数先降后升,建议可作缓释肥添加或加入土壤时配施氮磷肥。
添加猪粪水热炭提升了土壤矿化速率,显著增加了土壤累积矿化量。同时调高土壤有机碳周转速率,降低土壤有机碳周转时间。这说明水热炭的添加有利于土壤碳氮转化以及肥力提高。
综上所述,猪粪水热炭在加速土壤有机碳矿化的同时,能显著提高土壤养分,是一种较为合适的土壤改良剂。
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表 1 生态沟渠采样渠段概况
Table 1. Description of sampling sections of 6 ecological ditches
沟渠 位置 边坡类型 反硝化除磷装置数量/个 水生植物覆盖度/% 沟渠宽度/ m 桐庐沟渠 杭州市桐庐县江南镇莲塘村 生态边坡 6 30 0.85~0.95 临安沟渠 杭州市临安区太阳镇沈家村 三面光 8 32 2.40 建德沟渠 杭州市建德市钦堂乡蒲田村 三面光 6 42 0.55 东阳沟渠 金华市东阳市六石街道吴良村 生态边坡 7 30 2.40~3.00 义乌沟渠 金华市义乌市毛店镇乔溪村 生态边坡 8 40 2.20 诸暨沟渠 绍兴市诸暨市安华镇三联村 三面光 6 60 0.85 表 2 不同生态沟渠对农业面源污染物的平均去除率
Table 2. Average removal rates of non-point source pollutants in 6 ecological ditches
沟渠名称 面源污染物去除率/% 总氮 铵态氮 总磷 化学需氧量 桐庐沟渠 7.45±10.87 b 68.64±9.67 a −4.55±10.31 b 15.04±15.30 a 临安沟渠 5.68±8.39 b 14.40±7.30 b 13.76±2.46 b 17.21±23.29 a 建德沟渠 7.76±8.17 b 33.95±12.41 b 0.08±8.56 b 13.72±15.99 a 东阳沟渠 5.82±5.87 b 21.73±22.93 b −6.19±23.55 b 25.49±10.26 a 义乌沟渠 82.41±1.11 a 80.24±4.01 a 62.47±31.14 a 44.00 ±25.91 a 诸暨沟渠 0.75±15.71 b 13.48±6.17 b 15.37±43.16 ab 28.37±26.82 a 平均 18.31±30.49 38.74±28.96 13.49±32.57 23.97±21.48 说明:数据为平均值±标准差。不同小写字母表示不同沟渠间差异显著(P<0.05)。 -
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