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微胶囊是由微小的颗粒或液滴被涂层包围而产生的具有许多特性的胶囊[1],被广泛用于载运对光照、温度等外界环境敏感的生物活性物质。微胶囊通常形成核壳结构包埋活性物质,壁材具有阻挡光线、氧气、水等的物理屏障作用,因此可以保护核心材料免受不利外部环境条件的影响[2]。近几年,壁材材料引起了人们的关注,包括蛋白质、海藻酸盐、多糖、抗性淀粉和美拉德产物等。海藻酸钠可被高碘酸盐氧化形成多个功能醛基团,通常被称为海藻酸二醛(ADA)。海藻酸二醛的醛基官能团非常活跃,可以与氨基发生反应形成席夫碱,促进与含氨基聚合物的共价交联[3]。蛋白-多糖二元复合物在包埋生物活性物质方面显示出巨大的潜力,不仅可以将蛋白的优异乳化特性和多糖的稳定作用相结合,还可以提升复合物在不同温度、离子强度和pH下的稳定性[4]。COPADO等[5]制备了酪蛋白酸钠-乳糖共聚物微胶囊,微胶囊表现出良好的分散性,经过美拉德反应的酪蛋白酸钠-乳糖共聚物提高了奇亚籽油的氧化稳定性。JIA等[6]通过美拉德反应制备了乳清蛋白(WPI)分离物-低聚糖共聚物,并用于包埋番茄红素,包埋率和包封产率分别达94%和86%。共聚物微胶囊不仅提高了番茄红素的储藏稳定性和氧化稳定性,还将番茄红素的生物利用度从16%提高到60%。
本研究主要探讨WPI和ADA共聚物间的共价交联对微胶囊中姜黄素(CUR)稳定性和释放特性的影响。通过测定褐变强度、接枝度、粒径、Zeta电位和流变性能探究不同WPI和ADA质量比下共聚物乳液的理化性质;利用傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线衍射光谱(XRD)分析WPI-ADA共聚物的结构变化特征,通过热重分析(TGA)研究WPI-ADA共聚物微胶囊的热稳定性;最后测定姜黄素在胃肠道模拟消化中的释放特性,以期提高姜黄素的生物利用度并为新型运载体系提供理论基础。
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WPI和CUR购自上海麦克林生化科技有限公司;海藻酸钠购自南京化学试剂有限公司;四硼酸钠、2-巯基乙醇购自国药集团化学试剂有限公司;人工胃液、人工小肠液、中链甘油三酯(MCT)、邻苯二甲醛(OPA)购自上海源叶生物科技有限公司。
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将WPI与ADA以1∶0、3∶1、2∶1、1∶1、1∶2和1∶3的质量比分散在去离子水中(分别记为ck、W3A1、W2A1、W1A1、W1A2和W1A3),得到固形物质量分数为100 mg·g−1的溶液。将溶液在人工气候箱(温度为65 ℃,相对湿度为90%)中保持24 h,在−80 ℃预冷后进行冷冻干燥,得到WPI-ADA共聚物。
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WPI-ADA共聚物分散在去离子水中。测定304 nm处吸光度用于证明Amadori化合物的形成[7],测定294 nm处吸光度证明美拉德反应早期产物和中间产物的存在,测定420 nm处吸光度证明美拉德反应终产物的存在[8]。
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接枝度是评估美拉德反应幅度的关键指标。美拉德反应的发生可以通过游离氨基的含量进一步确定,因此反应体系中的接枝程度可以反应WPI游离氨基的变化[9]。根据ZHANG等 [10]的方法测定接枝度。将80.0 mg OPA加入2.0 mL甲醇中,然后与50.0 mL四硼酸钠缓冲溶液(0.1 moL·L−1,pH=9.7)、5.0 mL十二烷基硫酸钠(0.2 kg·L−1)和200.0 μL β-巯基乙醇混合。用去离子水定容到100.0 mL获得OPA试剂。将200.0 μL样品溶液(2 g·L−1)和4.0 mL OPA试剂混合并在35 ℃下保持5 min。测定340 nm处的吸光度获得游离氨基的含量。空白对照为4.0 mL OPA试剂和200.0 μL去离子水的混合物。
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通过红外光谱仪(Nicolet iS20)测定红外光谱图。干燥后的ADA、WPI和WPI-ADA共聚物在400~
4000 cm−1内测定收集红外光谱信号,分辨率为4 cm−1。 -
将1 mg·g−1 CUR溶于MCT中,避光过夜搅拌。同时,将不同比例的WPI-ADA共聚物分散于去离子水中,室温下搅拌24 h,4 ℃过夜水合。将水相和油相以19∶1的质量比混合,通过高速性高剪切分散乳化机(FA25)将溶液以10 000 r·min−1剪切3 min得到粗乳液,使用超声波细胞粉碎机(JY-99-IIDN)超声10 min (开3 s,关3 s)制备乳液,制备过程中使用冰浴。形成的乳液于−80 ℃预冷后进行冷冻干燥,得到WPI-ADA微胶囊。
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测试前用去离子水将乳液稀释100倍,利用粒径仪(Nano ZS)在室温下测定乳液粒径、PDI和电位。
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使用旋转流变仪(HR-1)测定乳液的流变特性。设置应变为0.5%,在角频率1.0~100.0 rad·s−1下记录储能模量(G′)和损耗模量(G″)。选定直径40 mm的平行板,调整间距为500 μm,在剪切速率为0.01~100.00 s−1内记录样品的黏度值。通过Herschel-Bulkley模型分析剪切速率与剪切应力之间的关系:
$$\sigma=\sigma_0+K \times \gamma^n。$$ (1) 式(1)中:σ为剪切应力(Pa);σ0为屈服应力(Pa);K为稠度系数(Pa·sn);γ是剪切速率(s−1),n为流动行为指数。
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使用数码显微镜(BA310)观察水包油(O/W)乳液的微观结构。
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为了量化微胶囊中CUR的总量,将制备好的微胶囊溶解在蒸馏水中,用乙醇提取CUR。根据CUR溶液的标准曲线,在425 nm处测定总CUR质量浓度(M0)。将微胶囊分散在无水乙醇中,在425 nm处测定游离CUR质量浓度(M1)。包埋率(E)通过以下公式得到:
$${E}=\frac{M_0-M_1}{M_0} \times 100 \%。$$ (2) 式(2)中:M0为总CUR质量浓度(mg·L−1),M1为游离CUR质量浓度(mg·L−1)。
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使用X射线衍射仪(Ultima Ⅳ)得到WPI-ADA微胶囊的XRD图谱,扫描角度范围为5~80°,扫描速度为2°·min−1。
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将WPI-ADA微胶囊样品加入Tarsus热重分析仪(TG 209 F3)的铝盘中,测试温度为30~600 ℃,升温速率为10 ℃·min−1。
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根据欧盟委员会(EU)10/2011号法规,以体积分数为50%的乙醇为食品模拟剂[11],根据已报道的方法,使用透析袋进行微胶囊的体外释放实验 [12−14]。将微胶囊样品与模拟胃液(SGF,2 g·L−1 氯化钠,3.2 g·L−1胃蛋白酶)混合并将pH调至1.2,将该溶液装入透析袋置于乙醇释放介质中。模拟胃消化结束后,将溶液pH调整至7.0以抑制胃蛋白酶活性。随后,收集模拟胃消化产物与模拟肠液(SIF,10 g·L−1胰蛋白酶,6.8 g·L−1磷酸二氢钾)混合,并将pH调至7.4,将溶液装入透析袋置于乙醇释放介质中。体外释放均在37 ℃,100 r·min−1下进行,在预定的时间间隔内取样,并更换相同量的释放介质以保持相同体积的释放介质。释放介质中CUR的质量浓度通过在425 nm处吸光度得到。
$$ \text{释放率}\text=\frac{{{m}}_{{t}}}{{{m}}_{\text{∞}}}\times 100\% 。 $$ (3) 式(3)中:mt为在时间t时释放的CUR质量浓度(mg·L−1),m∞为微胶囊中CUR的质量浓度(mg·L−1)。
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所有数据以平均值±标准差表示,采用单因素方差进行显著性分析,使用DPS数据处理系统进行Tukey事后检验显著性分析,使用Origin Pro 2022 b绘图。
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如图1所示:除了W2A1处理组在420 nm处的吸光度外,其他处理组在294、304和420 nm处的吸光度均比ck显著增加(P<0.05)。吸光度随着WPI和ADA质量比的降低而增加,这与观察到的接枝度变化一致。同时,所有处理组在294 nm处的吸光度均高于304 和420 nm处。由图2可知:随着WPI∶ADA从3∶1变化到1∶3,WPI-ADA共聚物的接枝度从15.5%增加到56.1%。这表明在一定的范围内,高ADA能够促进与WPI的美拉德反应,使接枝度增加。
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如图3所示:美拉德反应导致处理组的FTIR图谱发生条带的位置和强度的变化。WPI的特征峰在1 649、1 541和1 392 cm−1出现,分别对应的是C=O拉伸振动,C—N拉伸振动和N—H弯曲振动(酰胺Ⅰ),N—H弯曲振动和C—N拉伸振动(酰胺Ⅱ)以及C—N拉伸振动和N—H弯曲振动(酰胺Ⅲ)。随着WPI与ADA的比例从0∶1到1∶3,处理组的FTIR图谱表现出不同程度的蓝移或者峰强的改变。WPI的特征峰从1 649 cm−1移至1 621 cm−1,从1 541 cm−1移至1 534 cm−1(W1A1),该峰的强度逐渐变弱直至消失,位于酰胺Ⅲ带的特征峰从1 392 cm−1移至1 409 cm−1,并且该峰强度逐渐增强。这是美拉德反应诱导的蛋白结构变化所导致的结果。
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如表1和图4所示:与ck相比,处理组的粒径从415.4 nm降低到325.9 nm,PDI从0.356降低到0.215,这表明共聚物能够形成更小更均匀的液滴。乳液Zeta电位的绝对值反映了其静电相互作用的强度,这对保持乳液稳定性至关重要。处理组比ck有着更高的电位绝对值,ck的电位为−25.0 mV,处理组的Zeta电位绝对值为39.7~43.9 mV,说明处理组的稳定性较好。
表 1 WPI-ADA乳液的粒径、PDI和Zeta电位
Table 1. Particle size, PDI and Zeta Potential of WPI-ADA emulsions
处理 粒径/nm PDI值 Zeta电位/mV ck 415.4 ± 3.0 d 0.356 ± 0.001 d −25.0 ± 0.4 d W3A1 369.4 ± 2.5 c 0.354 ± 0.042 d −39.7 ± 1.4 c W2A1 370.5 ± 4.9 c 0.323 ± 0.004 cd −41.4 ± 1.0 bc W1A1 366.7 ± 4.3 c 0.286 ± 0.022 bc −42.1 ± 0.0 abc W1A2 335.1 ± 0.8 b 0.258 ± 0.014 ab −43.9 ± 1.2 ab W1A3 325.9 ± 2.0 a 0.215 ± 0.009 a −44.2 ± 0.9 a 说明:不同小写字母表示同一指标不同处理间差异显著(P<0.05)。 -
如图5A所示:在测试的剪切速率范围内,所有乳液都表现出非牛顿假塑性流体的剪切稀化行为。这种行为可以通过剪切过程中缠绕的聚合物网络的断裂来解释,其中断裂的分子间纠缠速率大于重组的分子间纠缠速率,导致分子间流动阻力更小,使乳液的表观黏度降低。储能模量G′反映样品的固体状行为,损耗模量G″反映样品的液体状行为。如图5B所示:在所有样品中观察到溶液-凝胶过渡点,证实了乳液到凝胶的转变。图5C显示了测量的剪切应力与剪切速率数据与Herschel-Bulkley模型具有良好的相关性 (R2>0.99)。剪切速率与剪切应力显示出非线性关系,并且所有乳液的n<1,证实了乳液为非牛顿流体,且n值随着WPI的增加从0.988 1降低到了0.774 8,这表明与牛顿流体的行为偏差逐渐增加。ADA比例的增加导致σ0值从0.154 8 Pa (ck)降低到1.713 2×10−5 Pa (W1A3)。
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由图6可知:WPI在20°出现衍射峰,ADA在14°和24°出现宽峰,峰形宽阔而柔和,这意味着WPI和ADA具有无定形结构。CUR的衍射图出现尖锐而强烈的结晶峰(8.8°、12.2°、17.2°、21.1°和24.6°),但是在微胶囊中CUR的特征峰(图6B)消失。
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微胶囊的失重曲线由3个阶段组成(图7):第1阶段(0~200 ℃)对应游离水和结合水的损失,这一阶段的质量损失为2.13%~5.15%;微胶囊在第2阶段(200~400 ℃)显示出较快的质量损失,可归因于蛋白的分解和多糖的解聚;第3阶段的质量损失是多糖和蛋白的碳化所导致的。所有样品在第2阶段损失了大部分的质量,其中,ck的质量损失最大,达82.13%,处理组的失重比为55.62%~77.71%。ck在600 ℃时的残渣残余量是15.71%,处理组的残渣残余量是19.05%~24.99%。
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ck、W3A1、W2A1、W2A2、W1A2和W1A3微胶囊的包埋率分别为83.9%、87.8%、91.0%、91.5%、93.4%和95.4%。由图8可知:所有微胶囊表现出相似的释放曲线,首先表现出较高的释放速率,然后缓慢释放至平衡阶段。与ck相比,在模拟胃液(图8A)和模拟肠液(图8B)中,处理组中的CUR释放更缓慢,且释放时间从12 h延长至24 h。CUR在模拟肠液中的释放速率大于模拟胃液,表明处理组能够保护CUR免受模拟胃液环境降解,并在模拟肠液条件下释放,有望靶向肠道,促进肠道细胞摄取,从而提高CUR的生物利用度。
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本研究结果表明:除了W2A1处理组在420 nm处的吸光度外,其他处理组在294、304和420 nm处的吸光度均比ck显著增加(P<0.05),表明中间物质的形成,其中一部分进一步聚合产生棕色物质[15]。同时,处理组在294 nm处的吸光度均高于在304和420 nm处的吸光度。这表明处理组早期-中期美拉德产物的含量很高,这与DELGADO-ANDRADE等[16]的研究一致。FTIR图谱显示:WPI酰胺Ⅰ带特征峰发生蓝移,该峰的强度逐渐变弱直至消失;位于酰胺Ⅲ带的特征峰发生红移,并且该峰强度逐渐增强,这是美拉德反应诱导的蛋白结构变化所导致的结果。此外,处理组的1 000~1 160 cm−1(C—O拉伸)和3 200~3 600 cm−1(O—H拉伸)的吸收强度增加,这是糖化蛋白形成的典型特征[9]。
乳液粒径、PDI和Zeta电位显示:与ck相比,处理组形成了更小更均匀的液滴。这可能是由于美拉德反应使蛋白变性,导致表面疏水性和柔韧性增加,共聚物到界面的迁移率增加,界面张力降低,快速吸附在液滴表面形成黏弹性厚层,从而获得更小、分布更均匀的油滴[17]。处理组的电位绝对值高于ck,这与JIANG等[18]研究一致。由WPI-羧甲基纤维素共聚物稳定的乳液的Zeta电位显著高于由WPI稳定的乳液,这可能是美拉德反应使NH3+水平降低,而共聚物提供的阴离子羧基浓度增加所导致的。流变特性显示:糖基化减少了水相中ADA聚集体的形成,降低了流动阻力和乳液水相中的黏度[19]。与ck相比,处理组的G′值较低,这可能与偶联物难以形成凝胶网络的二硫键有关[20]。同样,CONSOLI等[21]发现酪蛋白酸钠-玉米淀粉水解物偶联物乳液的黏度低于对照乳液(酪蛋白酸钠-玉米淀粉水解物加热时间为0 h)的黏度。也有研究表明糖基化产生的空间位阻通过二硫键和疏水键的子间缔合来抑制凝胶状结构的形成[22]。
微胶囊射线衍射图中CUR的特征峰消失,表明CUR以无序的结晶相或无定形的分子分散在微胶囊中[23]。热重分析数据显示:处理组的减重更慢,残余质量保持更高,这证明了WPI与ADA通过美拉德反应增强了样品的热稳定性,这可能与接枝子区域抗断裂的化学键强度增加有关[24]。包埋率与接枝度结果表现出相似的趋势,表明较高的接枝度可能对微胶囊包埋率产生积极影响,这与JIA等[6]的研究结果一致。体外模拟消化实验显示:微胶囊初始的较高释放速率可归因于微胶囊表面或微胶囊网络中弱结合的CUR的释放,随后的缓慢释放阶段可归因于壁材降解导致的CUR释放[25]。在模拟胃液和模拟肠液中,处理组中CUR缓慢持续释放,这一现象是由于美拉德反应制备的共聚物增强了WPI的稳定性并降低了胃蛋白酶对CUR的敏感性,导致CUR释放速率降低和释放量减少[26]。此外,WPI和ADA之间的共价连接导致静电斥力不能充分解离WPI和ADA,但能够使复合结构松散,使胰酶接触并逐渐水解WPI,因此WPI和ADA的糖基化能够延缓模拟肠液中CUR的释放,但不能完全阻止WPI被胰酶消化,从而最终释放CUR[27]。
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在共价相互作用下,WPI-ADA 共聚物能够改善微胶囊的理化性质和姜黄素的释放特性。褐变强度、接枝度、傅里叶红外光谱分析证实了美拉德反应的发生,随着WPI∶ADA质量比从1∶3到3∶1,共聚物的接枝度从15.5%增加到56.1%,并且在美拉德反应过程中有高分子量物质的形成。随着共聚物中ADA比例的增加,乳液粒径从415.4 nm减小到325.9 nm。共聚物制备的乳液表现出假塑性流体的特征,与 Herschel-Bulkley 模型有良好的相关性。WPI-ADA 共聚物微胶囊具有较高的包封率(87.8%~95.4%),WPI-ADA 共聚物的应用也增强了微胶囊的热稳定性。将微胶囊暴露于模拟胃肠道条件后,姜黄素在模拟胃液和模拟肠液中的释放时间都由12 h延长到24 h。本研究为开发基于蛋白-多糖美拉德产物修饰微胶囊体系和疏水性活性物质的递送提供了参考。
Fabrication and controlled release characteristics of whey protein-alginate dialdehyde microcapsule
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摘要:
目的 以乳清蛋白(WPI)和海藻酸二醛(ADA)为原料制备WPI-ADA共聚物微胶囊,研究WPI和ADA之间的相互作用及对微胶囊中姜黄素控释效果的影响,为开发姜黄素的包埋体系提供理论依据。 方法 采用湿热法制备WPI-ADA共聚物,利用接枝度、褐变程度和红外光谱分析探究WPI和ADA之间的相互作用,研究不同比例共聚物对乳液粒径、电位、流变性、X射线衍射、热重分析等理化特性的影响,以及共聚物对微胶囊中姜黄素的释放特性的影响。 结果 制备微胶囊最佳的WPI和ADA质量比为1∶3。接枝度、褐变强度和傅里叶红外光谱分析证实了共轭物的形成。在共价结合作用的驱动下,WPI-ADA乳液粒径从415.4 nm减小到325.9 nm,微胶囊包埋率从83.9%增加到95.4%。此外,WPI-ADA共聚物微胶囊表现出较好的热稳定性。体外模拟消化实验结果表明,WPI-ADA共聚物微胶囊对姜黄素表现出缓释行为,且在模拟胃液和模拟肠液中达到最大释放量的时间由12 h延长至24 h。 结论 在共价相互作用下,WPI-ADA共聚物能够改善微胶囊的理化性质和姜黄素的释放特性,可用于修饰微胶囊体系和疏水性活性物质的递送。图8表1参27 Abstract:Objective This study used whey protein (WPI) and alginate dialdehyde (ADA) to prepare WPI-ADA copolymer microcapsules, and the interactions between WPI and ADA and their effects on the controlled release of curcumin in the microcapsules were investigated to provide a theoretical basis for the development of the encapsulation system of curcumin. Method WPI-ADA copolymers were prepared using a wet-heat method, and the interaction between WPI and ADA was explored through analysis of grafting degree, browning intensity, and infrared spectroscopy. The effects of different proportions of copolymers on the emulsion were studied in terms of particle size, zeta potential, and rheological properties. The influence of copolymers on microcapsules was investigated using X-ray diffraction, thermogravimetric analysis, and the release characteristics of curcumin. Result The results indicated that the optimum mass ratio of WPI and ADA for preparing microcapsules was 1∶3. Grafting degree, browning intensity and Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) analyses confirmed the formation of conjugates. Driven by covalent binding, the particle size of WPI-ADA emulsion decreased from 415.4 nm to 325.9 nm, and the microcapsule encapsulation efficiency increased from 83.9% to 95.4%. Additionally, WPI-ADA copolymer microcapsules exhibited good thermal stability. In vitro simulated digestion experiments demonstrated that WPI-ADA copolymer microcapsules exhibited certain controlled release capabilities, extending the time for maximum curcumin release from 12 hours to 24 hours in simulated gastric fluid and intestinal fluid. Conclusion Under covalent interaction, WPI-ADA copolymers can improve the physicochemical properties and curcumin release properties of microcapsules, and can be used to modify the microcapsule system and the delivery of hydrophobic active substances. [Ch, 8 fig. 1 tab. 27 ref.] -
随着工业化进程的加速推进,人类活动产生的温室气体排放量增加,应对气候变化已成为全球共同关注的社会和科学问题。中国积极参与全球气候治理,1993年签署《联合国气候变化公约》,成为首批缔约方;2007年颁布《中国应对气候变化国家方案》,明确减排目标和政策措施;2020年9月正式提出“2030年前实现碳达峰、2060年前实现碳中和”的目标[1]。碳足迹分析被广泛用于量化产品在其生命周期中的温室气体排放量[2],是科学制定减排战略的前提与基础。2023年11月中国提出将加快建立产品碳足迹管理体系,碳足迹评估已成为实现碳达峰和碳中和(“双碳”)目标的重要抓手。竹笋是一种健康的森林食品,其产业是中国林业重点发展的十大富民产业之一[3]。中国作为全球竹类资源最丰富的国家,竹笋产品约占世界产量的95%,是中国16个大宗出口农产品之一[4]。随着欧美等发达国家“碳关税”等绿色贸易规则的推进和实施,碳足迹评估已成为企业产品出口的必选项目。
目前在农林产品碳足迹评估领域,学者们主要针对碳足迹评估方法、产品碳足迹评估和减排潜力等方面展开相关研究。投入产出法[5]是一种自上而下的计算方法,适用于评估某个部门或产业的碳足迹;生命周期法采用自下而上的计算方法,适用于产品或服务的碳足迹评估[6]。在产品碳足迹评估及构成研究中,有学者对农产品如柚Citrus maxima [7]、水稻Oryza sativa[8]和苹果Malus pumila[9]进行碳足迹评估,发现减少肥料施用量是降低碳排放的关键。周鹏飞等[10]对竹砧板进行碳足迹评价,结果表明:竹砧板的碳足迹为114.552 8 kg·m−3,为低碳产品。陈莎等[11]通过对中国纸产品全生命周期评价,计算出中国2010和2015年纸产品的温室气体排放量分别为13.4和20.3 Mt,并呈逐年上升的趋势。在减排潜力方面,诸多学者基于碳足迹研究对棉花 Gossypium hirsutum种植经营模式[12]、人造板生产[13]展开减排潜力评估,分别提出科学施肥、调整能源结构等减排路径。
在国外“碳关税”等绿色贸易规则和国内“双碳”战略背景下,准确评估中国五大主要出口竹笋产品的碳足迹、隐含碳排放和减排潜力具有重要意义。雷竹笋通常被用于鲜食和加工成竹笋产品[14] ,是产量较大的典型竹笋品种。由于近几年高产笋用竹的栽培、管理和加工工艺日趋类同[15],因此,本研究选择5种典型的雷竹笋产品开展相关碳足迹的研究,能较好地代表出口竹笋产品碳足迹的现状。本研究以5种主要出口雷竹Phyllostachys violascens笋产品为研究对象,全程溯源竹笋种植、生产和分销阶段生命周期的碳足迹;根据海关出口数据估算2015—2023年隐含碳排放和碳排放强度,并基于碳排放热点协同设计减排路径,量化减排效果,旨在推动竹笋产业低碳高质量发展。
1. 数据来源与研究方法
1.1 数据来源
1.1.1 产品选择
竹笋是竹鞭或秆基上的芽萌发分化而成的膨大的芽和幼嫩的茎[16]。竹笋产品类型主要包括鲜笋和竹笋加工产品。竹笋加工产品是指将鲜笋通过一定的工艺后加工成可直接食用的产品。根据目前海关分类目录,竹笋产品共分为鲜竹笋或冷藏竹笋(简称鲜食笋)、其他方法制作或保藏的未冷冻竹笋(简称水煮笋)、盐水竹笋、笋干丝、竹笋罐头5类。对应海关5类出口竹笋产品及相关生产工艺,本研究分别选取雷竹笋的鲜食笋、水煮笋、盐水手剥笋(简称手剥笋)、笋干丝和调味笋罐头(简称调味笋)开展典型竹笋产品的碳足迹研究。
1.1.2 数据来源
浙江省杭州市临安区与湖州市安吉县是雷竹笋主产区,竹林面积分别为5.65和6.73 万hm2,是浙江省乃至全国高效栽培技术推广最早、面积最大的地区[17]。选择两地开展竹笋产品碳足迹的评估具有典型性和代表性。竹笋种植经营数据来源于临安区某竹笋专业合作社2022年2月至2023年3月的实地调查和农事台账。竹笋产品生产环节数据来源于浙江某生态农业有限公司、安吉某食品有限公司、杭州某食品有限公司和安吉县天荒坪镇某股份经济合作社等4家竹笋加工企业的实地调查。竹笋产品出口数据来源于2015—2023年的中国海关数据。
1.2 研究方法
1.2.1 碳足迹核算
采用英国标准协会《商品和服务在生命周期内的温室气体排放评价规范》(PAS 2050: 2011)为评估标准。考虑到出口竹笋产品在消费和处置过程中碳排放的不确定性,选择包含种植、生产及分销阶段的生命周期系统边界(图1)。为了便于比较5种竹笋产品的碳足迹,功能单位确定为kg·kg−1[表示不同温室气体的影响转化为等效的二氧化碳(CO2)排放量]。
竹笋产品碳足迹评估系统边界包括种植、生产和分销等3个阶段的温室气体排放。①种植阶段,包括农资投入、农资运输、农资施用和农业机械使用等。种植阶段碳排放核算方法:竹笋种植目前主要分为覆盖经营和非覆盖经营。覆盖是指在秋末冬初将砻糠等增温保温材料覆盖在土壤表面,达到早出笋、提高经济效益的目的[18]。覆盖经营中,主要涉及覆盖、水肥一体灌溉、化学杀虫、人工除草等措施;非覆盖主要依据自然生长原则,采用适度的人工干预,如杀虫、除草等措施。本研究不考虑竹林碳汇对竹笋种植经营碳排放的抵消作用。种植阶段碳排放量计算公式如下:
$$ {C}_{1}=\sum _{i=1}^{n}{P}_{i}\times {E}_{i}+\sum _{j=1}^{n}{M}_{j}\times {D}_{j}\times {E}_{j}+N\times \alpha \times \frac{44}{28}\times {G}_{{\mathrm{N}}_2{\mathrm{O}}}。 $$ (1) 式(1)中:C1为种植阶段碳排放量(kg·kg−1);Pi为第i类农资投入量或农业机械能源消耗量(kg或kW·h);Ei为第i类农资或能源的碳排放因子[kg·kg−1或kg·(kW·h)−1];Mj为第j类农资或能源的运输质量(t);Dj为运输距离(km);Ej第j类农资或能源运输方式的碳排放因子(kg·km−1·t−1);N为施用化肥中所含的氮量(kg);α为施用含氮肥引起的氮化亚氮(N2O)排放因子(kg·kg−1),44/28为氮(N2)转换为氧化亚氮的系数,$G_{{\mathrm{N}}_2{\mathrm{O}}} $为100 a尺度下相对于二氧化碳的氧化亚氮增温潜势。②生产阶段,包括鲜笋运输、鲜笋加工、附加物投入和附加物运输等。种植阶段碳排放量核算方法:
$${C}_{2}=\sum _{i=1}^{n}{M}_{i}\times {D}_{i}\times {E}_{i}+\sum _{j=1}^{n}{P}_{j}\times {E}_{j}。 $$ (2) 式(2)中:C2为生产阶段碳排放量(kg·kg−1);Mi为第i类原材料的运输质量(t);Di为第i类原材料的运输距离(km);Ei为第i类运输方式的碳排放因子(kg·km−1·t−1);Pj为第j类原材料投入量或能源消耗量(kg或kW·h),Ej为第j类原材料或能源的碳排放因子[kg·kg−1或kg·(kW·h)−1]。③分销阶段包括产品分销(至港口)。分销阶段碳排放量核算计算公式如下:
$$ {C}_{3}=\sum _{i=1}^{n}{M}_{i}\times {D}_{i}\times {E}_{i}。 $$ (3) 式(3)中:C3为分销阶段碳排放量(kg·kg−1);Mi为第i类竹笋产品的运输质量(kg);Di为第i类竹笋产品的运输距离(km);Ei为竹笋产品运输方式的碳排放因子(kg·km−1·t−1)。
综合系统评估边界内各阶段排放,竹笋产品碳足迹计算公式如下:
$${C}_{\mathrm{E}}={C}_{1}+{C}_{2}+{C}_{3}。 $$ (4) 式(4)中:CE为竹笋产品碳足迹(kg·kg−1)。
1.2.2 竹笋产品出口隐含碳排放
出口隐含碳排放是出口产品在生产国的整个生命周期中直接和间接排放的二氧化碳[19]。竹笋产品出口隐含碳排放计算公式为:
$$ C=\sum _{i=1}^{n}{C}_{\mathrm{E}i}\times {Q}_{i}。$$ (5) 式(5)中:C为竹笋产品出口隐含碳排放量(kg);$ {C}_{\mathrm{E}i} $为第i种竹笋产品碳足迹 (kg·kg−1);Qi为第i种竹笋产品代表海关分类的出口量(kg)。
1.2.3 竹笋产品出口隐含碳排放强度
出口隐含碳排放强度反映了出口贸易的碳排放成本。降低出口隐含碳排放强度是协调出口贸易和碳减排的有效措施[20]。竹笋产品的出口隐含碳排放与出口额决定了其碳排放强度的变化趋势。计算公式如下[21]:
$$ {I}_{\mathrm{C}i}=\frac{{C}_{i}}{{{P}_{\mathrm{E}\mathrm{X}}}_{i}}。$$ (6) 式(6)中: ICi为第i年竹笋产品出口隐含碳排放强度(t·万元−1);Ci表示第i年竹笋产品出口隐含碳排放总量(t); PEXi表示第i年竹笋产品的出口总贸易额(万元)。
2. 结果与分析
2.1 竹笋产品碳足迹评估
2.1.1 种植阶段碳排放
基于覆盖与非覆盖2种经营模式的实地调查,在种植阶段单位质量鲜竹笋的碳排放量表现出明显的差异。表1显示:覆盖经营下的鲜笋碳足迹为0.300 4 kg·kg−1,非覆盖经营的碳足迹为0.002 8 kg·kg−1。在2种竹笋种植经营模式中,农资投入碳排放的占比均处于最高水平,其次是农资运输碳排放。
表 1 种植阶段碳排放量核算结果Table 1 Results of carbon emission accounting at planting stage产品阶段 排放源 排放因子/
(kg·kg−1)或[kg·(kW·h)−1]或(kg·km−1·t−1)不同经营方式碳排放量/(kg·kg−1) 覆盖经营 非覆盖经营 种植阶段 农资投入 复合肥[22] 2.470 0 0.221 6 0.002 8 农药[23] 16.610 0 氮肥[24] 7.480 0 有机肥[25] 0.089 0 农资运输 中型货车[26] 0.042 0 0.045 7 0.000 0 农业机械使用 电力[27] 0.581 0 0.004 3 0.000 0 农资施用 N2O间接排放[28] 0.002 3 0.028 8 0.000 0 合计 0.300 4 0.002 8 2.1.2 生产与分销阶段碳排放
本研究计算了鲜食笋和4种典型竹笋加工产品在生产与分销阶段的碳排放量。计算结果如表2所示:受到能源消耗、运输和包装材料等的影响,5种竹笋产品的生产与分销阶段碳排放存在差异,其中调味笋的碳排放量最大,为1.384 9 kg·kg−1,鲜食笋的碳排放量最小,为0.023 1 kg·kg−1。
表 2 生产与分销阶段碳排放量核算结果Table 2 Carbon emission accounting results in production and distribution stages产品阶段 排放源 排放因子/(kg·kg−1)或
(kW·h)−1或(t·m)−1鲜笋和各种竹笋加工产品碳排放量/(kg·kg−1) 鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 生产阶段 鲜笋运输 轻型货车 0.083 0 0.000 0 0.003 3 0.014 1 0.159 9 0.006 0 鲜笋加工 电力 0.581 0 0.000 0 0.239 8 0.660 5 0.621 1 0.245 9 生物质燃料[29] 0.196 5 附加物投入 玻璃瓶[30] 0.933 8 0.011 6 0.063 5 0.313 5 0.094 3 1.114 3 蒸煮袋[31] 8.810 0 塑料编织袋[32] 2.510 0 香油[33] 1.770 0 附加物运输 微型货车 0.120 0 0.000 0 0.000 0 0.000 3 0.010 8 0.001 4 小计 0.011 6 0.306 6 0.988 4 0.886 1 1.367 6 分销阶段 产品分销 中型货车 0.042 0 0.011 5 0.011 4 0.011 5 0.012 1 0.017 3 合计 0.023 1 0.318 0 0.999 9 0.898 2 1.384 9 在生产阶段,鲜食笋因为不需要进行后续加工,仅有附加物的运输和投入排放,碳排放最小;笋干丝、手剥笋和调味笋的碳排放量相近,处于较高的水平;水煮笋的碳排放量较低。从排放源看,鲜笋加工是水煮笋、手剥笋和笋干丝碳排放最多的环节;附加物投入是调味笋和鲜食笋碳排放最多的环节。在产品分销阶段,各种竹笋产品的碳排放比较接近。
2.1.3 竹笋产品碳足迹核算
根据实地调查和农事台账记录,覆盖经营模式下的竹林在每年11月开始覆盖,12月至翌年1和2月采收。基于海关月度出口数据,每年12、1与2月覆盖经营的鲜食笋出口量占该类竹笋产品全年出口量的50.2%,因此,鲜食笋种植阶段的碳排放量以覆盖和非覆盖2种模式下的碳排放均值计算;根据企业生产实际,4种出口竹笋产品均采用非覆盖经营模式下的碳排放量计算。计算结果如表3所示。5种竹笋产品的碳足迹由大到小依次为调味笋(1.387 4 kg·kg−1)、手剥笋(1.010 8 kg·kg−1)、笋干丝(0.927 4 kg·kg−1)、水煮笋(0.324 9 kg·kg−1)、鲜食笋(0.174 8 kg·kg−1)。鲜食笋的碳足迹最小,种植阶段碳排放占比最大,生产阶段与分销阶段碳排放相近,因此鲜食笋的减排措施应优先考虑从竹笋种植开始。在4种竹笋加工产品中,碳排放主要集中在生产阶段,该阶段平均碳排放占比达96.57%,种植阶段碳排放与分销阶段碳排放占比较小。
表 3 竹笋产品碳足迹核算结果Table 3 Carbon footprint accounting results of 5 bamboo shoot products生产阶段 鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 碳足迹/
(kg·kg−1)占比/
%碳足迹/
(kg·kg−1)占比/
%碳足迹/
(kg·kg−1)占比/
%碳足迹/
(kg·kg−1)占比/
%碳足迹/
(kg·kg−1)占比/
%种植阶段 0.151 7 86.78 0.006 9 2.13 0.010 8 1.07 0.029 2 3.15 0.002 5 0.18 生产阶段 0.011 6 6.64 0.306 6 94.36 0.988 5 97.80 0.886 1 95.54 1.367 6 98.57 分销阶段 0.011 5 6.58 0.011 4 3.51 0.011 5 1.13 0.012 1 1.31 0.017 3 1.25 合计 0.174 8 100 0.324 9 100 1.010 8 100 0.927 4 100 1.387 4 100 2.1.4 竹笋产品碳排放热点分析
为了分析竹笋产品碳足迹构成中各排放源的贡献,将占比超过10%的定义为碳排放热点[34]。表4显示:鲜食笋的排放热点为农资投入,碳排放占比为64.21%。鲜笋运输是笋干丝的排放热点之一,碳排放占比为17.24%。鲜笋加工是水煮笋、手剥笋、笋干丝和调味笋的共同排放热点,碳排放占比分别为73.80%、65.35%、66.97%和17.73%。附加物投入是水煮笋、手剥笋、笋干丝和调味笋的另一个共同排放热点,碳排放占比分别为19.55%、31.02%、10.16%和80.31%。
表 4 竹笋产品碳足迹构成Table 4 Carbon footprint composition of 5 bamboo shoot products产品阶段 排放源 碳排放占比/% 鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 种植阶段 农资投入 64.21 2.13 1.07 3.15 0.18 农资运输 13.10 0.00 0.00 0.00 0.00 农械使用 1.23 0.00 0.00 0.00 0.00 农资施用 8.24 0.00 0.00 0.00 0.00 生产阶段 鲜笋运输 0.00 1.02 1.40 17.24 0.43 鲜笋加工 0.00 73.80 65.35 66.97 17.73 附加物投入 6.64 19.55 31.02 10.16 80.31 附加物运输 0.00 0.01 0.03 1.16 0.10 分销阶段 产品分销 6.58 3.51 1.13 1.31 1.25 2.2 竹笋产品出口隐含碳排放估算
2.2.1 历年竹笋产品出口情况
对历年竹笋产品的出口结构和出口数量(表5)进行分析。在中国竹笋产品出口结构中,调味笋的出口量远大于其他4类竹笋产品,平均出口占比为86.69%;水煮笋平均占比达9.09%;手剥笋、笋干丝和鲜食笋平均出口占比较小,分别为1.98%、1.18%、1.06%。在产品出口结构变化趋势上,鲜食笋和水煮笋出口结构呈现下降趋势;手剥笋、笋干丝和调味笋的出口占比呈波动上升趋势。从出口数量来看,2015—2018年竹笋产品出口数量维持在16 万t,2018—2023年呈波动下降趋势。
表 5 中国竹笋产品出口量Table 5 Export quantity of Chinese bamboo shoot products年份 不同竹笋产品出口量/t 出口总量/t 鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 2015 1 964 26 555 3 316 1 804 125 441 159 080 2016 2 201 21 535 3 034 1 777 131 352 159 900 2017 1 959 14 577 3 061 1 796 135 061 156 454 2018 1 804 13 449 3 011 1 658 137 426 157 347 2019 1 534 11 038 3 013 1 866 128 673 146 123 2020 1 301 7 463 2 579 1 846 118 632 131 822 2021 1 454 9 361 2 594 1 624 132 139 147 172 2022 863 10 461 2 723 1 595 120 732 136 375 2023 1 060 8 047 2 729 1 525 109 670 123 031 平均 1 571 13 610 2 895 1 721 126 570 146 367 2.2.2 历年竹笋产品出口隐含碳排放
随着欧盟“碳边境调节机制”等绿色贸易规则的推进和实施,产品出口成本增加。通过核算竹笋产品的出口隐含碳排放,不仅能促进竹笋产业的低碳发展,也为中国计算产品出口碳排放提供重要的依据。本研究利用5种典型竹笋产品碳足迹的核算结果,结合历年的竹笋产品出口数据,估算历年竹笋产品出口隐含碳排放。结果如表6所示。出口规模是影响出口隐含碳排放的最主要因素,竹笋产品出口隐含碳排放在2015—2023年呈波动下降趋势。历年竹笋产品出口平均隐含碳排放为18.482 0 万t,2018年的隐含碳排放最高,为19.992 7 万t,2023年的隐含碳排放最低,为15.912 7 万t。在竹笋产品出口隐含碳排放的构成中,由于调味笋的出口占比高、产品碳足迹大,该类竹笋产品的出口隐含碳排放占比明显高于其他类型的竹笋产品。
表 6 中国历年竹笋产品出口隐含碳排放分析Table 6 Analysis of implied carbon emissions of bamboo shoots exported in China over the years年份 不同竹笋产品出口隐含碳排放/t 出口隐含碳排放/t 鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 2015 343 8 629 3 351 1 673 174 034 188 030 2016 385 6 998 3 066 1 648 182 236 194 332 2017 342 4 737 3 093 1 666 187 381 197 219 2018 315 4 370 3 043 1 537 190 661 199 927 2019 268 3 586 3 045 1 730 178 518 187 148 2020 227 2 425 2 606 1 712 164 587 171 558 2021 254 3 042 2 622 1 506 183 327 190 751 2022 151 3 399 2 752 1 480 167 501 175 283 2023 185 2 615 2 759 1 414 152 154 159 127 平均 275 4 422 2 926 1 596 175 600 184 820 2.2.3 历年竹笋产品出口隐含碳排放强度
2015—2023年5类竹笋产品历年出口隐含碳排放强度以及竹笋产品综合隐含碳排放强度如表7所示。表7显示:5类竹笋产品的平均出口隐含碳排放强度由大到小排序依次为调味笋、手剥笋、水煮笋、笋干丝、鲜食笋。从变化趋势看,5类竹笋产品的出口隐含碳排放强度在2015—2023年均呈现波动下降的趋势,其中下降幅度最大的是笋干丝,为27.69%,下降幅度最小的是调味笋,为4.10%。
表 7 竹笋产品出口隐含碳排放强度Table 7 Implicit carbon emission intensity of bamboo shoot products export年份 5类竹笋产品出口隐含碳排放强度/(t·万元−1) 竹笋产品综合隐含碳排放强度/
(t·万元−1)鲜食笋 水煮笋 手剥笋 笋干丝 调味笋 2015 0.081 1 0.190 3 0.715 4 0.116 8 1.362 0 0.957 6 2016 0.080 5 0.172 3 0.695 1 0.115 8 1.141 5 0.868 8 2017 0.083 8 0.173 8 0.681 6 0.112 4 1.133 6 0.913 1 2018 0.062 6 0.158 1 0.707 6 0.123 4 1.142 0 0.923 9 2019 0.076 8 0.140 2 0.684 3 0.142 8 1.147 5 0.930 2 2020 0.063 5 0.134 2 0.686 1 0.101 1 1.258 3 0.990 7 2021 0.081 3 0.132 9 0.726 5 0.088 0 1.487 0 1.121 9 2022 0.061 8 0.119 9 0.675 8 0.078 9 1.376 1 0.999 7 2023 0.053 9 0.140 8 0.609 6 0.084 5 1.306 1 0.996 0 平均 0.071 7 0.151 4 0.686 9 0.107 1 1.261 6 0.966 9 历年竹笋产品综合平均隐含碳排放强度为0.966 9 t·万元−1,受出口额和出口隐含碳排放的影响,一方面竹笋产品的出口额随着出口数量的波动下降而下降;另一方面,在竹笋产品的出口结构中,碳足迹最大的调味笋出口占比不断攀升,碳足迹较低的其他类型竹笋产品出口占比下降,导致出口隐含碳排放的下降趋势较出口数量平缓。因此从整体来看,竹笋产品出口的综合隐含碳排放强度呈波动上升趋势。
2.3 不确定性分析
综合考虑了竹笋种植阶段、生产阶段和分销阶段的碳排放。选择系统边界的不同会对碳足迹的评价结果产生影响。在评估竹笋产品碳足迹过程中,全程收集了各阶段的初级数据,一些相关碳排放因子主要选择来自国内外数据库及参考文献,可能会对研究结果产生差异。此外,在估算中国竹笋产品出口隐含碳排放与碳排放强度时,选择了5种代表性竹笋产品,但不同的竹种、种植环境和加工工艺可能会导致竹笋产品碳足迹的差异,从而对估算结果产生影响。因此,在未来的研究中,应规范竹笋产品碳排放因子数据的选择,进一步提升碳足迹评估结果的可信度和准确性;扩展不同地区、不同竹种的竹笋产品碳足迹评估研究,推动竹笋产业低碳高质量发展。
3. 减排情景设计及减排量估算
3.1 减排情景设计
通过上述排放热点的识别,确定了农资投入、鲜笋运输、鲜笋加工和附加物投入是有效的减排方向。减排情景一:农资投入是鲜食笋的排放热点。近年来,中国大力推进农药化肥减量增效工作,部分地区降幅达30%以上[35]。根据《“十四五”全国农业绿色发展规划》提出的持续推进药肥减量要求,以减少30%农资投入量作为减排路径。减排情景二:鲜笋运输是笋干丝的排放热点,主要受到运输质量、运输距离与运输方式的影响。目前,竹笋加工企业采用轻型货车进行分散运输,排放因子为0.083 0 kg·t−1·km−1;将轻型货车优化为中型货车,采用公共物流集中运输,排放因子为0.042 0 kg·t−1·km−1,从而减少鲜笋运输碳排放。减排情景三:鲜笋加工是4种竹笋加工产品共同的排放热点,主要受到电力消耗和生物质燃料投入量的影响。《中国区域电网二氧化碳排放因子研究(2023)》报告提出:“十四五”期间中国非化石能源发电占比进一步提高,各省电力排放因子平均年下降速率为4.07%。据此估算2024年电力排放因子为0.534 7 t·(MW·h)−1。减排情景四:附加物投入作为4种竹笋加工产品的共同排放热点,主要涉及到包装、调味品的投入量。采取包装轻量化的减排情景设计,蒸煮袋包装将厚度由原先的12 μm优化至7 μm;玻璃瓶包装平均壁厚由3.5 mm降低至2.0 mm[36]。
3.2 减排优化结果
基于碳足迹核算与政策指导的减排情景设计,应用情景假设方法,计算涉及直接排放或间接排放的共8个排放源在减排优化前后的碳排放量变化(图2A~E)量,其中灰色区域代表减排优化前的碳排放量,黄色区域代表减排优化后的碳排放量。在减排情景优化下,5种产品的碳足迹都有不同程度的下降。下降幅度由大到小依次为调味笋(31.95%)、鲜食笋(21.69%)、笋干丝(19.25%)、水煮笋(17.16%)、手剥笋(10.71%),平均下降幅度为20.15%。
4. 结论
本研究核算了5种典型雷竹笋产品种植阶段、生产阶段和分销阶段的碳足迹,并结合海关出口数据估算了2015—2023年的竹笋产品出口隐含碳排放与碳排放强度。结论如下:①5种典型雷竹笋产品的碳足迹存在显著差异,碳足迹为0.2~1.4 kg·kg−1。在碳足迹构成中,农资投入、鲜笋运输、鲜笋加工和附加物投入是竹笋产品的排放热点。②受出口规模影响,2015—2023年中国竹笋产品的出口隐含碳排放总体呈现先上升后波动下降趋势。由于竹笋产品出口结构的变化,每类竹笋产品的出口隐含碳排放强度呈波动下降趋势,竹笋产品综合隐含碳排放强度呈现波动上升趋势。③结合排放热点分析与政策指导,对5种竹笋产品开展了减排情景优化设计。优化前后,水煮笋和调味笋的碳足迹下降幅度均超过30%;笋干丝和鲜食笋的碳足迹下降幅度为20%~30%;手剥笋的碳足迹下降幅度最小,为10%~20%。
-
表 1 WPI-ADA乳液的粒径、PDI和Zeta电位
Table 1. Particle size, PDI and Zeta Potential of WPI-ADA emulsions
处理 粒径/nm PDI值 Zeta电位/mV ck 415.4 ± 3.0 d 0.356 ± 0.001 d −25.0 ± 0.4 d W3A1 369.4 ± 2.5 c 0.354 ± 0.042 d −39.7 ± 1.4 c W2A1 370.5 ± 4.9 c 0.323 ± 0.004 cd −41.4 ± 1.0 bc W1A1 366.7 ± 4.3 c 0.286 ± 0.022 bc −42.1 ± 0.0 abc W1A2 335.1 ± 0.8 b 0.258 ± 0.014 ab −43.9 ± 1.2 ab W1A3 325.9 ± 2.0 a 0.215 ± 0.009 a −44.2 ± 0.9 a 说明:不同小写字母表示同一指标不同处理间差异显著(P<0.05)。 -
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https://zlxb.zafu.edu.cn/article/doi/10.11833/j.issn.2095-0756.20240243