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湿地是水网地区最重要的生态资源，湿地的生态安全关系着地区生态健康与可持续发展。在高强度的城镇建设、农业发展、水运开发过程中，湿地往往成为各类建设用地的来源[1]，结果给地区内湿地造成特殊的生态风险[2-3]。由此，对湿地进行生态安全评价，不仅可以反映湿地生态质量状况，还能够为湿地保护政策制定提供量化支撑，促进地区生态安全建设[4]。目前，关于湿地生态安全的研究以区域安全状况评价、发展预测以及影响因素探究等方面研究居多，主要运用综合指数法[5]、生态足迹法[6]、景观格局指数[7]、生境质量模型[7]等方法对湿地生态安全进行评价分析，以及通过灰色关联模型[8]、景观模拟演化[9]等对安全趋势进行影响因素探究和模拟预测。相关研究主要以区域或行政区单元生态安全为对象进行评价，对湿地生态安全的空间分异化研究相对缺乏，且针对湿地生态安全的研究多集中于干旱区[5]、高原[10]、滨海[11]等地域特色鲜明区域，对湿地资源丰富的水网地区生态安全评价指导有待提升。长江三角洲是中国水网最密集、社会经济发展最快的地区之一。2018年，长江三角洲一体化发展上升为国家战略，苏州市吴江区是长江三角洲区域一体化发展示范区之一，在高质量发展的背景下面临湿地生态系统优先保护的压力[12]。本研究以吴江区为例，构建基于驱动力-压力-状态-影响-响应-管理(DPSIRM)模型的湿地生态安全评价指标体系，突出水网地区人与环境之间的相互关系，通过地理信息系统(GIS)格网技术将生态安全值进行空间量化，探析吴江区湿地生态安全状况，以期为吴江区湿地生态保护管理提供依据。
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吴江区位于苏州市最南部，是苏州主城区面积最大的板块，东接上海市青浦区，南连浙江省嘉兴市，西临太湖，北靠苏州市吴中区。吴江区既是苏、浙、沪两省一市的地理交界处，又是长江三角洲区域一体化发展国家战略的中心区域，具有重要的地理、经济、生态地位。吴江区总面积为1 176.68 km2，下辖7个乡镇和4个街道(本研究为方便数据统计，按照2012年下辖的8个乡镇进行分析)，2020年常住人口131.26万，城镇化率超过70%。吴江区内河道纵横交错，湖泊星罗棋布，湿地总面积(保有量)为431.09 km²，占全区总面积的36.64%，自然湿地保护率达71.10%。吴江区湿地分布见图1。
图 1 吴江区湿地分布示意图
Figure 1. Distribution map of wetland in Wujiang District
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本研究数据包括以下3类：①土地利用/覆被类型数据。通过2012、2016、2020年SPOT-5遥感卫星影像经ENVI 5.3解译获取，借助ArcGIS 10.8和Fragstats 4.2处理获得景观格局指数。②社会统计数据、资源调查数据和环境保护规划数据。来源于《吴江年鉴(2013—2020年)》《苏州市湿地保护年报(2015—2020年)》《苏州市水土保持规划(2016—2030年)》《苏州市鸟类物种调查与统计(2012—2020年)》《吴江区湿地保护规划(2018—2030年)》等。③其他数据。年度归一化植被指数来自资源环境科学与数据中心(
https://www.resdc.cn )，路网数据来自开放街道地图OpenStreetMap平台(https://www.openstreetmap.org )。 -
DPSIRM模型是基于压力-状态-响应(PSR)模型演变而来，是一种被广泛运用于环境质量评价中，生态系统健康评价的因果关系模型[13]。框架内各子系统具体含义参照王欣等[14]的相关研究，针对湿地生态系统对模型各子系统进行如下界定：①“驱动力”是驱使湿地生态系统自然演替或退化的根本因素和原始动力，分为自然和社会2个方面；②“压力”可理解为驱动力作用于湿地生态系统，对湿地资源产生的需求和作用，表现为征占湿地、用水需求、污染排放等；③“状态”即湿地生态系统在压力作用下所发生的最直接变化，包括湿地生态系统的物理化学特征和景观状态特征；④“影响”为湿地生态系统状态发生改变之后对人类生存发展产生的影响；⑤“响应”和“管理”都是湿地生态系统中的人类社会在感应到系统影响之后采取的各种弥补及治理措施，有所区别的是响应指标代表生态系统受到安全威胁后较为被动的补救性举措，管理指标是人类为了提升系统的安全性，通过法律、政策，提高人类社会生态保护意识，进行全过程的管理措施，更能体现人在湿地生态安全过程中的主观能动性。这6个因子具有因果作用关系，它们共同表达着影响湿地生态安全的信息耦合关系。
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根据DPSIRM框架模型，参考相关研究[15-16]和吴江区湿地实际状况，遵循指标数据的代表性、独立性、易获得性、可操作性和系统性原则[17]，从驱动力、压力、状态、影响、响应和管理6个方面建立了吴江区湿地生态安全评价指标体系(表1)。
表 1 吴江区湿地生态安全评价指标体系及含义
Table 1. Evaluation index system and meaning of wetland ecological security in Wujiang District
目标层 准则层 指标层 正负性 数据来源 综合权重 湿地生态安全 驱动力 人口密度/(人·km−2) − 各镇人口/镇域面积 0.022 5 国内生产总值(GDP)/万元 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.018 9 城市化水平/% − 各镇非农业人口/各镇总人口 0.030 7 降水/m3 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.019 1 压力 区域开发指数/% − (建设用地面积+耕地面积)/国土面积 0.035 1 万元GDP耗水量/(t·万元−1) − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.016 4 公路密度/% − 公路面积/国土面积 0.020 4 航道密度/% − 航道等级缓冲区分析 0.017 5 农药、化肥施用强度/t − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.027 3 企业生产污水排放/t − 苏州市重点排污企业名单 0.030 3 城镇生活污水排放/t − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.029 6 状态 水域面积占比/% + 水域面积/国土面积 0.035 6 水环境质量/% + 吴江区重要断面水环境质量状况 0.038 5 水土流失等级/% − 《苏州市水土保持规划》 0.035 6 植被覆盖度/% + 资源环境科学与数据中心 0.019 5 景观结构指数/% − 景观破碎度、分离度和分维数加权函数式[21] 0.022 5 湿地连通性指数*/% + 景观形态空间格局分析(MSPA)结合Conefor2.6[22] 0.036 4 生境质量/% + 生境质量(Invest)模型[23] 0.022 3 影响 人均水资源量/(m3·人−1) + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.030 8 农业产值占比/% + 0.027 6 环境调节服务/% + 生态系统服务价值计算[24] 0.034 6 鸟类多样性*/种 + 《苏州市鸟类物种调查与统计》 0.042 1 响应 污水处理率/% + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.026 3 无害化垃圾处理率/% + 0.023 3 水功能区达标率/% + 0.034 3 河道治理/% + 0.040 6 地区生产总值能耗下降比率/% + 0.023 7 查处环境违法案件数/件 + 0.030 4 管理 湿地保护等级*/% + 《苏州市湿地保护年报(2015—2020年)》 0.043 6 自然湿地保护率*/% + 0.037 8 湿地执法巡查次数 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.026 7 退渔还湖及池塘标准化改造* + 0.020 4 高标准农田建设 + 0.028 4 湿地科普宣教情况*/万元 + 《苏州市湿地保护年报(2015—2020年)》 0.049 1 环保投资占GDP比重/% + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.047 9 说明：*表示反映吴江区湿地特质的指标。+表示对湿地生态安全起促进作用；−表示对湿地生态安全起抑制作用 -
组合赋权法是将专家理论知识和丰富经验的主观赋权法与充分挖掘数据组合信息的客观赋权法相结合的赋权方法，可以减少系统误差和随机误差[18]。本研究分别通过yahhp1.03和Excel计算层次分析法和熵权法的结果，选择将两者结果相结合，综合考虑主客观因素的指标权重。
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结合相关研究[19]，充分考虑研究区面积和范围特征，本研究确定基础网格的尺度为1 km×1 km。通过空间插值和数据链接方法将各指标数据链接至各格网，采用综合评价法对研究区各格网的湿地生态安全状况进行计算：
$$ C_{{\rm{EI}}} = \sum\limits_{i = 1}^n {{W_i}} \times {P_i}。 $$ 其中：CEI表示某时段各格网区域的综合湿地生态安全值，Pi为第i个指标的标准化值，Wi为第i个指标的综合权重，n为评价指标的个数。根据相关研究[20]，将研究区湿地生态安全等级划为5级，即高度安全(CEI＞0.8)、较高安全(0.8≥CEI＞0.6)、中等安全(0.6≥CEI＞0.4)、低度安全(0.4≥CEI＞0.2)、不安全(CEI≤0.2)。通过综合评价法计算研究区各格网湿地生态安全值，并在ArcGIS中通过空间插值法绘制吴江区湿地生态安全定量空间分布图。
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吴江区2012、2016和2020年湿地生态安全指数平均值分别为0.394 4、0.455 2和0.516 4，湿地生态安全指数逐步攀升，增长较为平稳，说明吴江区的湿地生态状况呈现稳步提升的趋势。湿地生态安全指数极值区域分布基本一致(图2)，高值区域主要位于吴江区东部沿太湖区，包括中部偏南的震泽-雪落漾-长漾片区、北麻漾-庄西漾片区、东北部同里湖-九里湖-沐庄湖片区以及东部的三白荡、元荡片区。上述区域湿地保护安全等级高，湿地斑块面积较大，水面开阔，河网密布，支流众多，连通性较好，有利于水体之间的水文交换，同时远离建设区域，污染排放影响较小。低值区域分布于同里镇、太湖新城镇、黎里镇和桃源镇建设用地密集区域，湿地面积较小，城市开发、污染排放等对湿地造成的压力较大，故相对湿地密集区域而言安全值较低。
图 2 2012、2016、2020年吴江区湿地生态安全评价示意图
Figure 2. Evaluation value of wetland ecological security in Wujiang District in 2012, 2016 and 2020
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由图3可知：驱动力子系统安全值由0.032 8增长至0.050 1，呈逐年升高的趋势，增长幅度平缓，说明驱动力子系统总体情况稳中向好。2012年驱动力安全值较高的区域集中于同里镇、盛泽镇和平望镇，2016年安全值高值区域主要位于平望镇、七都镇、震泽镇和桃源镇，2020年安全值高值分布与2016年分布相仿，原因在于上述几镇人口总数略有减少，对环境的压力有所降低，而由于吴江经济开发区的高速发展，使得同里镇的城市化快速提升，农业人口占比降低26%，GDP增长近7倍，同时也伴随着人口的急剧增长，仅2012—2016年，同里镇总人口数由4.3万增至10.4万，使得其驱动力安全值提升幅度相对较低。
图 3 驱动力子系统安全值空间分布示意图
Figure 3. Spatial distribution of safety value of driving force subsystem
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由图4可知：压力子系统安全值由0.125 3降低至0.103 4，说明近年来湿地生态系统受人为扰动压力逐渐升高，对地区生态安全造成了压力。城市扩张以及生活、生产污水排放等问题给湿地生态安全带来一定的压力。2012—2020年，吴江区建设用地面积占比增加了10%，城镇生活污水排放年均增长150万 t，市重点排污企业增长50余家。但另一方面，生态农业的推广使得农药、化肥的施用量分别减少了128和3 438 t，减轻了对湿地生态系统的干扰。压力安全值较高的区域主要位于开发程度较低的区域，如沿太湖区、震泽镇、桃源镇湖荡区域、同里湖、白蚬湖、三白荡及元荡片区、北麻漾片区，而城区、乡村、路网密布、航运发达等区域压力安全值较低。从整体看来，高值区域分布未发生明显改变，但随着城市扩张的影响，高值区域面积有所减少。
图 4 压力子系统安全值空间分布示意图
Figure 4. Spatial distribution of safety value of pressure subsystem
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由图5可知：状态子系统安全值由0.092 2降至0.089 7，经历了先降低后升高的变化过程。该变化趋势反映了在负面影响和正向提升的双重作用下，湿地状态整体上有所下降，但2016—2020年有好转的趋势。原因在于，虽然湿地受到城市扩张的侵占，部分地区湿地的连通性受阻，景观破碎化加剧，但由于整体水环境质量有所好转，水质综合污染指数由0.64降低至0.59，导致状态子系统变化幅度较小。状态子系统安全值的高低值分布与水域空间分布关系紧密，高值分布区主要为水域周边，建设区安全值较低；此外，由于水质较好、景观结构较为稳定，故盛泽镇状态安全值相对较高，而震泽、北麻漾片区、太浦河沿岸、同里湖、白蚬湖、元荡、三白荡片区的湿地连通性较高导致区域内状态安全值较高。
图 5 状态子系统安全值空间分布示意图
Figure 5. Spatial distribution of safety value of state subsystem
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由图6可知：影响子系统安全值由0.026 0升高至0.074 9，呈明显升高趋势。影响子系统反映了湿地生态系统的扰动与人类活动之间的紧密联系，湿地生态系统的变化影响着人们的生产生活，反映从自然生态系统获益情况。3个时段，影响子系统安全值的极值区域分布大致相同，高值区域集中在吴江区沿太湖区域、西南与东北之间的湖荡群区域。从镇域分布上看，震泽镇的影响子系统安全值较高，得益于农业产值占比相较于其他镇处于较高水平，震泽镇农业产值占生产总值比例约10%，而其他镇的农业产值占比仅5%。低值区域集中在太湖新城和同里镇、盛泽镇的城区附近，主要是受生态系统服务价值的影响，沿太湖和湖荡片区的湿地区域所创造的环境调节服务价值较高，因此成为了影响子系统的高值分布区。总体上，建设用地的扩张使得城区生态系统服务价值降低，进一步导致高值区域呈现减少趋势，但由于受到鸟类物种多样性和人均水资源量提升等影响，总体系统安全值呈现升高趋势。
图 6 影响子系统安全值空间分布示意图
Figure 6. Spatial distribution of safety value of affected subsystem
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由图7可知：响应子系统安全值由0.081 5提升至0.085 7，总体变化幅度较小。2012—2016年安全值有所下降，即当地对于湿地状态变化响应有所减弱，原因为河道疏浚距离以及地区生产总值能耗下降比率的减少，2016—2020年安全值有所提升，主要得益于无害化垃圾处理率、查处环境违法案件数以及水功能区达标率的提升，其中无害化垃圾处理率提升22%，环境违法案件查处数量增加380余件，水功能达标率提升25%。空间分布上，3个时段的响应子系统安全值空间分布情况一致，受污水处理能力的影响较大，低值区域分布在太湖新城西南部和黎里镇北部，其余区域为高值区域，因为吴江芦墟、盛泽桥北、七都、盛泽以及汾湖南部几座污水处理厂相较于其余处理厂对周边的污水处理能力相对较弱。
图 7 响应子系统安全值空间分布示意图
Figure 7. Spatial distribution of safety value of response subsystem
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由图8可知：管理子系统安全值在所研究时段内由0.036 6升高至0.112 6，增长幅度明显。管理子系统的变化反映了吴江区对湿地的保护管理工作日益加强，着重体现在湿地保护率的提升、环保投入增加、生态农业的推广以及湿地公园的科普宣教等。其中，随着湿地保护管理制度的完善，吴江区自然湿地保护率提升了49%，越来越多的湿地被纳入保护管理区域，形成了湿地公园-湿地保护小区-水源地保护小区-水产种质资源保护区多类型、省级重要湿地-市级重要湿地-一般湿地多层级的保护体系；当地政府更加重视生态文明的建设，环保投入占GDP比例增长了1.2%，不断推进鱼塘标准化改造、高标准农田建设和重点湿地公园科普宣教课程研发推广，湿地管理工作成效提升明显。空间分布上，受湿地保护等级的影响，管理子系统安全值呈现一定的空间分异规律。高值区域大多集中在省级重要湿地，如太湖、震泽湿地公园周边和同里湿地公园，其次为市级重要湿地及其周边，一般湿地和非湿地区域次之。总体看来，管理子系统增长趋势相对于其他系统最为明显，增长幅度最高。
图 8 管理子系统安全值空间分布示意图
Figure 8. spatial distribution of safety value of management subsystem
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吴江湿地生态高安全值的空间分布，与戈弋[25]研究的吴江高敏感区域分布相似，生态安全格局的核心源地区域的空间分布与陈琪[26]的研究相符。此外，杜健[27]从景观生态风险的角度对于吴江区开展了相应的评价，表明2012—2016年吴江区的演变趋势与本研究结果存在差异，可能是研究方法及数据的差异性所致。杜健[27]采用景观格局指数法进行景观生态风险分析，这种方法是以自然因素相关数据为基础，社会经济类因素涉及不多，故2种研究结论不同。吴江区湿地在景观格局上确实存在日渐破碎化趋势，导致景观生态风险日趋严重，但是在综合自然、经济、社会等多系统指标后，湿地生态安全更加侧重于全面反映湿地生态系统面临的多重威胁与应对挑战的能力，因此，在综合因素影响下区域湿地生态安全呈现逐渐好转的趋势，这与崔馨月等[28]的研究结果相似。此外，本研究中，湿地管理对生态安全的贡献逐渐占据较为重要的地位，这也与秦趣等[10]的研究结果相同。
目前针对湿地生态安全的评价，以PSR[29]、驱动力-压力-状态-影响-响应(DPSIR)模型[30]为依据构建评价指标体系的研究居多，在湿地管理重要性日渐提升的背景下，将改进后的DPSIRM框架模型应用于湿地生态安全评价研究中，有利于更全面系统地分析湿地生态安全发生变化的全过程[13]。其次，通过GIS格网方法将评价指标数据进行空间量化，能够较为直观地反映湿地生态安全空间差异和演变特征，有利于管理者针对性地对区域采取相应措施[31]。最后，本研究对于格网尺度的选择主要借鉴以往学者的经验，尚未考虑到格网尺度差异对安全值大小分布的影响，未来的研究可进一步探寻生态安全值的尺度效应。
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2012—2020年，研究区湿地生态安全综合指数由0.394 4提升至0.516 4，呈明显提升趋势。空间分布上，各时期的高低值分布区域发生较大变化，高值区域集中于吴江区东部的沿太湖片区、中部的震泽片区、北麻漾片区、东北部的元荡片区、三白荡片区以及同里湖片区，低值区域集中分布于同里镇、太湖新城镇、黎里镇和桃源镇建设用地密集区域。从影响湿地生态安全的6个子系统分析来看，管理、影响、驱动力子系统安全值提升相对显著，压力子系统安全值有所降低，而状态和响应子系统安全值呈现波动上升趋势。因此，在未来的湿地保护管理工作中，应当注重加强对湿地面临的压力因素的调节，降低经济发展对湿地的影响，关注生态安全较低等级的区域，着力提升防范生态风险的能力。
Evaluation of wetland ecological security in Wujiang District of Suzhou based on DPSIRM model
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摘要:
目的 科学评价水网地区湿地生态安全状况，为区域生态安全与高质量发展提供依据。 方法 基于水网地区湿地在城市发展过程中所面临的威胁，以苏州市吴江区为研究对象，运用驱动力-压力-状态-影响-响应-管理(DPSIRM)模型构建评价指标体系，采用组合赋权法赋予指标权重，结合地理信息系统(GIS)格网技术将部分指标进行空间量化，最终通过综合评价法对2012—2020年吴江区的湿地生态安全进行评价。 结果 2012、2016、2020年吴江区湿地生态安全值分别为0.394 4、0.455 2和0.516 4，总体由低安全和中度安全向较高安全等级演变；各时期的高值区域集中于太湖沿岸、震泽片区、北麻漾片区、同里湖片区、三白荡片区以及元荡片区；基于DPSIRM模型分析，管理、影响、驱动力子系统安全值明显提升，压力子系统有所下降，状态、响应子系统呈先降低后升高的态势。 结论 研究时段内吴江区湿地生态安全值总体呈上升状态。今后湿地的生态保护应当注重对压力指标的调节，加强对生态安全等级较低区域的管控，并保持较高强度的管理措施。图8表1参31 Abstract:Objective This study is aimed to conduct a scientific evaluation of wetland ecological security in water network area so as to provide basis for regional ecological security and high-quality development. Method With Wujiang District of Suzhou as the research object, on the basis of the threats faced by the wetland in the water network area in the process of urban development, first, an evaluation index system was constructed employing the DPSIRM model (driving-force-pressure-stae-impact-response-management) after which the combined weighting method was used to give the index weight; then some indexes were spatially quantified in combination with Geographic Information System (GIS) grid technology; finally, the comprehensive evaluation method was adopted to evaluate the wetland ecological security of Wujiang District from 2012 to 2020. Result In 2012, 2016 and 2020, the ecological security values of wetlands in Wujiang District were 0.394 4, 0.455 2 and 0.516 4 respectively, which evolved from low security and medium security to high security. The high value areas in each period were mainly concentrated along the coast of Taihu Lake, Zhenze area, Beimayang area, Tongli Lake area, Sanbaidang area and Yuandang area. Based on the analysis of DPSIRM model, the safety value of management, impact and driving force subsystem had increased significantly, that of the pressure subsystem had decreased, whereas that of the state and response subsystem had first decreased and then increased. Conclusion During the study period, the ecological security values of wetlands in Wujiang District showed an overall upward state. However, in the future ecological protection of wetlands, devoted efforts should be made to the regulate pressure indicators, strengthen the control of areas with low ecological security level, and maintain high-intensity management measures. [Ch, 8 fig. 1 tab. 31 ref.] -
Key words:
- wetland ecological security /
- DPSIRM model /
- GIS grid /
- water network area
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目前，环境污染得到广泛重视，水体污染为受关注的热点领域[1]。在水污染物的重金属成分中，铅(Pb)是一种典型的重金属污染物，严重威胁着生态系统和人体健康[2-3]，是水污染控制的重点。在众多的水体污染处理技术中[4-5]，水凝胶作为一种高含水量，具有良好生物相容性和环保吸附性能的软材料，已被广泛应用于水污染物去除领域[6]。水凝胶基材的选择决定着凝胶吸附性能的强弱。生物质有着廉价易得、生产成本、不易造成二次污染等优点，可作为理想的改性基材。选择生物质作为基材构筑新型高效、绿色吸附材料是发展趋势。在众多生物质基材原料中，海藻酸钠(SA)作为天然的生物质高分子有机物质，由于其亲水性很强，与钙离子(Ca2+)在水溶液中通过离子交换反应聚合形成凝胶球[7-8]，能够有效地去除水中重金属[9]。该特性使其成为制备复合吸附剂的理想框架。在传统的化学吸附材料中添加磁性四氧化三铁(Fe3O4)纳米颗粒可以使传统的化学吸附剂具有物理磁性。吸附剂可以在外部磁场下快速从水体中分离，同时不会在环境中产生二次污染，解决了传统吸附剂不容易与水体分离，难以回收的缺点。因此，制备磁性可回收生物质基水凝胶是一项极有新意的工作。结合海藻酸钠和Fe3O4的优良特性，海藻酸钠和烷基化磁性 Fe3O4纳米粒子制备出新型的复合吸附剂，可以达到增强吸附性能的效果，具有低成本、绿色安全和其他优势。具体工作内容是通过硅烷化反应制备含有端氨基的磁性纳米颗粒，进而利用生物质海藻酸钠包覆磁性颗粒，获得生物基磁性凝胶微球吸附材料。纳米级粒度更有利于凝胶球的包覆行为，并使结构更紧密。本研究制备了1种富含氨基、羟基和羧基多官能团的新型磁性复合凝胶球，同时，研究了复合凝胶球的吸附性能。新型磁性复合凝胶球对铅离子(Pb2+)的吸附效果显著，并具有良好的重复利用性能，为绿色零污染吸附剂的制备提供了基础。
1. 材料与方法
1.1 实验材料
海藻酸钠[(C6H7O6Na)n，980 g·kg−1]，七水合硫酸亚铁(Ⅱ)(FeSO 4·7H2O，980~1020 g·kg−1)，氢氧化钠(NaOH，960 g·kg−1)，氯化钙(CaCl2，990 g·kg−1)购自杭州安耐尔技术有限公司；3-氨丙基-三甲氧基硅烷(APTS，纯度970 g·kg−1)购自阿拉丁制药有限公司；氯化铁(Ⅲ)六水合物(FeCl3·6H2O，980 g·kg−1)、无水乙醇(999 g·kg−1)、氢氧化钠(NaOH，250~280 g·kg−1)、氯乙酸(980 g·kg−1)、氯化铅(分析级)、甲醇(995 g·kg−1)、异丙醇丙二醇(995 g·kg−1)购自国药股份化学试剂有限公司；实验水为蒸馏水。
1.2 新型磁性海藻酸钠SA@AM复合凝胶球的制备
磁性粒子Fe3O4(MNP)的制备方法为离子共沉淀法[10]。将5.9 g FeCl3·6H2O和3.0 g FeSO4·7H2O溶解分散于100 mL蒸馏水中，1 mol·L−1NaOH调节溶液pH至11.0，获得磁性粒子(MNP)，75 ℃ 超声搅拌40 min，蒸馏水和甲醇交替洗涤数次。采用强磁分离产物，在甲醇溶液储存合成的MNP，备用。
在200 mL甲醇中加入上述制备得到的MNP，搅拌分散。加入10 mL APTS，氮气(N2)保护下(60 ℃)回流搅拌12 h。甲醇洗涤数次，得到端氨基修饰磁性颗粒(AM)，磁力法分离产物，储存在甲醇溶液中备用。参考文献[7]，取20 mL 10 g·kg−1海藻酸钠溶液在烧杯中，加入氨基修饰AM，搅拌混合后超声波处理30 min；配置20 g·kg−1氯化钙溶液，将混合悬浮液缓慢匀速滴入其中。悬浮液在水中发生交联形成颜色偏黑、粒度均匀的复合磁性凝胶球。凝胶球在CaCl2溶液中充分浸泡48 h后，用超纯水洗涤数次，即得新型磁性海藻酸钠复合凝胶球(SA@AM)。冻干备用。
1.3 原料、中间产物及终产物的表征分析
反应物、中间产物及终产物的红外光谱(IR)谱采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)测定，扫描波数为4 000~400 cm−1，溴化钾(KBr)压片法制做样品。产物的X射线衍射分析采用粉末衍射仪测试，扫描范围为2θ=20.0°~80.0°，扫描速度为2°·min−1。采用扫描电子显微仪和透射电子显微镜进行样品表观形貌分析。透射电镜采用铜网为载体制样，观察比较MNP、AM和SA@AM复合凝胶球表面形貌。振动样品磁强计(0~±1 T)测量磁化曲线，测试条件为300 K；元素分析仪测试产物元素的分布情况。
1.4 SA@AM吸附重金属离子的性能测试
1.4.1 平衡吸附实验
分别配制以下系列质量浓度10、20、30、40、50、60、70、80、90 mg·L−1的Pb2+标准溶液(pH 6.0)，加入1 g的SA@AM凝胶球置于50 mL溶液中，在25 ℃持续吸附3 h。取上清液，确定滤液中离子的浓度，绘制等温吸附曲线，得到产物中Pb2+的最大吸附量。通过模型拟合离子吸附剂的热力学特性并研究吸附曲线。
1.4.2 动力学吸附实验
取1 g的SA@AM微球于50 mL质量浓度为80 mg·L−1的Pb2+标准溶液。在25 ℃振动吸附，并在5、10、15、30、45、60、75、90、105、120 min的间隔取出上清液，并测量上清液中的离子浓度，绘制吸附量随时间变化的曲线，得到离子吸附的动力学曲线。通过动力学模型拟合离子吸附动力学曲线来研究离子的吸附动力学。
2. 结果与讨论
2.1 原料及产物表征方法
2.1.1 原料及产物的红外光谱(IR)分析
由图1可知：在560 cm−1的吸收峰归属于纳米磁性粒子Fe3O4(MNP)的Fe—O伸缩振动峰，3 428 cm−1的吸收峰归属于Fe3O4的—OH的伸缩振动峰[11]。与MNP的红外光谱相比可知：在3 398 cm−1的吸收峰归属于端氨基AM的N—H伸缩振动峰；亚甲基的对称和不对称伸缩振动峰归属于2 919和2 844 cm−1的吸收峰[12]；Si—O—C的伸缩振动吸收峰在1 059 cm−1处显现，Fe3O4中Fe—O键的特征吸收峰在560 cm−1出现。比较产物MNP、AM、SA@AM的红外谱可知：在N—H伸缩振动峰归属于3 397 cm−1的吸收峰；制备的产物AM、SA@AM都含有Fe3O4中Fe—O键的特征吸收峰562 cm−1。综上分析可得：图谱所表示的特征峰基本与产物的结构相一致，可以判定目标产物的成功制备。
2.1.2 产物的元素质量分数分析
NMR结构分析是产物表征常用的有效方法。由于强磁材料的特殊性干扰核磁场强，无法获得较为准确核磁谱图，因此，利用元素分析结合X射线衍射仪(XRD)等表征方法对材料结构进行分析。由表1可知：各样品中均可以检测出碳、硅、氧、氮、铁等元素。MNP经硅烷化反应制备得到的富含端氨基AM，AM中氮和硅的质量分数(4.72%和4.98%)有所增加。氨基改性的AM被包覆在SA@AM中，SA@AM与磁性粒子MNP、AM相比，其碳、氧元素的质量分数增加，硅、氮、铁元素的质量分数减少，SA@AM的组成特征与分析结果相符合。综上所述，元素分析质量分数检测结果与产物实际特征相符合，进一步验证了预期产物的成功合成。
表 1 产物样品中各元素质量分数Table 1 The mass fraction of each element in the product sample磁性材料 元素质量分数/% 碳 硅 氧 氮 铁 MNP 13.27 0.01 16.12 0.37 53.25 AM 14.74 4.98 15.97 4.72 47.34 SA@AM 32.96 1.92 20.21 2.34 26.46 2.1.3 产物的表观形貌(SEM/TEM)测试
产物MNP、中间产物(AM)和终产物(SA@AM)的扫描电镜(TEM)、透射电镜(SEM电镜)照片和复合凝胶球外观照片如图2的所示。从图2可见：氨基改性AM的扫描电镜(SEM)图2A看出其结构单一，大小较为均匀，呈圆球状，颗粒堆积成簇。AM的透射电镜(TEM)图(图2B)看出：端氨基AM表面紧致，为不规则、无定形态，尺寸为15~20 nm，中心部分是磁性核粒子为黑色，边缘部分较为松散，为白色透明状，说明氨基硅烷在磁性核粒子上包覆成功。同时，图2显示，AM发生微量堆积而且相互吸附，可能是由于AM自带的磁力使其发生团聚成簇现象[13]。SA@AM的冻干凝胶球SEM图2C看出：AM颗粒附着包覆在海藻酸钠凝胶上，凝胶球含有较多褶皱和大的空隙。这是凝胶球高吸附性能的基础。SA@AM的外观图2D看出：凝胶球为黑色球型，表面光滑而且具有一定的弹性。因此，从表面形貌定性分析，验证得到了目标复合产物。
图 2 MNP、AM、SA@AM的扫描电镜、透射电镜和凝胶球外观图Figure 2 SEM, TEM and gel ball appearance of MNP, AM and SA@AM2.1.4 原料及产物的XRD分析
原料SA、原始产物MNP、AM和终产物SA@AM的XRD谱如图3所示。在图3各样品的XRD图谱中可以得到：MNP、AM和SA@AM在相同位置出现6个典型特征峰，分别为2θ=30.3°、35.4°、43.2°、53.9°、57.2°和 62.8°，分别对应(220)、(311)、(400)、(422)、(511)和(440)6种Fe3O4在X射线中的晶面[14]。其中特征峰的位置和强度均没有发生变化，结构为Fe3O4反尖晶石，磁铁矿晶型表现为顺磁性[15]。表明在改性磁性纳米粒子过程均未改变磁性材料的晶型结构。此外，图3中AM与MNP的XRD曲线比较，非晶相衍射峰在2θ=20.0°~30.0°内出现。此峰是由于非晶相的氨基硅烷包裹在MNP表面所致。终产物SA@AM与SA、AM的XRD曲线图相比，在2θ=20.0°~27.0°内出现SA的非晶相衍射峰；另外，由于SA包覆在MNP表面，使得终产物中Fe3O4在2θ=53.9°的衍射峰变宽。这些结果进一步证明产物磁性粒子MNP、AM和SA@AM的成功合成。
2.1.5 产物的磁化值(VSM)分析
原始产物MNP、AM和终产物SA@AM的VSM分析磁化曲线如图4所示。产物的磁场饱和强度采用磁强度计进行测定[16]。在300 K、外部磁场为−1~1 T条件下，各产物几乎无剩磁产生，因为其磁滞曲线为S型而且过原点，同时矫顽力和剩余磁场强度都接近0[17]，表明所制备的MNP、AM和SA@AM具有超顺磁性而且有良好的磁力响应性能[18]。测试的结果表示：MNP、AM和SA@AM的磁化值分别为13.8、13.4和6.85 A·m2·kg−1，SA@AM比MNP和AM的磁化值高。粒子表面被硅烷官能团覆盖可能影响产物AM的磁化值，这或许是AM的磁性比MNP稍低的原因。AM被海藻酸钠包覆影响SA@AM的磁化性能，造成其磁性减弱。
2.2 材料吸附性能研究
2.2.1 等温静态吸附性研究
样品的吸光度采用原子分光光度计检测，吸附量根据吸光度结合公式(1)计算得出 [19]。
$$ Q=\frac{\left(C_{0}-C_{\rm{e}}\right) V}{W}\text{。} $$ (1) 式(1)中：Q表示吸附量(mg·g−1)，W表示凝胶的质量(g)，C0表示重金属离子的初始质量浓度(mg·L−1)，Ce表示金属离子的最终质量浓度(mg·L−1)，V表示吸附溶液的体积(mL)。根据公式(1)计算新型磁性微球SA@AM对Pb2+的吸附量，绘制等温吸附性曲线，如图5所示。吸附等温线选择常用的Freundlich和Langmuir模型，其线性方程表示分别如下：
$$ \ln q_{\mathrm{e}}=\ln K_{\mathrm{F}}+\frac{1}{n} \ln C_{\rm{e}}^{\prime} \text{；} $$ (2) $$ \frac{C_{\rm{e}}^{\prime}}{q_{\rm{e}}}=\frac{C_{\rm{e}}^{\prime}}{q_{\rm{max }}}+\frac{1}{q_{\rm{max }} K_{\rm{L}}}\text{。} $$ (3) 式(2)和式(3)中：
${C}_{\rm{e}}'$ 表示平衡时离子质量浓度(mg·L−1)；qe为平衡时的吸附量(mg·g−1)；qmax为饱和时的吸附量(mg·g−1)；KF和n是Freundlich的吸附常数； KL是Langmuir的吸附常数。材料等温吸附特性分别采用Freundlich和Langmuir模型[20]进行拟合，拟合曲线和结果如图6所示。
图 6 SA@AM的Langmuir(A)和Freundlich(B)吸附模型拟合图Figure 6 Fitting diagram of the adsorption model of Langmuir (A) and Freundlich (B) of SA@AM由图5凝胶等温吸附性曲线可知：SA@AM凝胶对Pb2+的最大饱和吸附量为102.12 mg·g−1。随着Pb2+溶液质量浓度的增加，吸附剂对其吸附量也明显增加直至饱和。凝胶对Pb2+的吸附过程具有规律性，显著性检验系数P＜0.01表明呈极显著相关。由图6可知：Langmuir模型和Freundlich模型的线性相关系数分别为0.9786和0.9509，对2个相关系数进行显著性检验，均为极显著正相关(P＜0.01)。由数值大小可见：Langmuir模型较Freundlich模型线性相关高。Langmuir模型线性拟合结果与实际测试结果较为相近，SA@AM对Pb2+的最大吸附量为105.82 mg·g−1，故凝胶吸附材料对Pb2+的吸附热力学行为更符合Langmuir吸附等温模型。
2.2.2 吸附动力学研究
SA@AM对Pb2+的吸附量根据公式(1)计算，动力学吸附曲线如图7所示。常采用准一级反应动力学模型
$\ln \left(q_{\mathrm{e}}-q_{\mathrm{t}}\right)=\ln q_{\mathrm{e}}-$ $K_{1} t $ 和准二级反应动力学模型[21]$\dfrac{t}{q_{t}}=\dfrac{1}{K_{2} q_{\rm{e}}^{2}}+\dfrac{t}{q_{\rm{e}}}$ 描述吸附反应动力学过程。其中：t是吸附时间；qe为吸附达平衡时吸附材料对重金属的吸附量(mg·g−1)；qt为t时吸附材料对重金属的吸附量(mg·g−1)；K1为一级吸附速率常数；K2为二级吸附速率常数。吸附剂动力学吸附特性分别采用准一级动力学模型和准二级动力学模型对其进行拟合，拟合方程及结果如图8所示。由图7可知：吸附量随时间增加而增大。在吸附反应的初始阶段(0~45 min)，凝胶吸附速率大；在50~80 min时，吸附速率逐渐减慢。当时间达80 min时，水凝胶对Pb2+的吸附基本上达到了吸附动力学平衡。SA@AM对Pb2+的吸附过程是有规律性的，经显著性分析，呈极显著相关(P＜0.01)。由图8可知：实验过程中，SA@AM凝胶对Pb2+的最大饱和吸附量为91.72 mg·g−1，从准一级吸附动力学模型线性拟合结果和准二级吸附动力学模型线性拟合结果可得：SA@AM凝胶对Pb2+最大吸附量分别为98.74和101.60 mg·g−1。由此可见：相比于实测值，准二级吸附动力学模型线性拟合的平衡吸附量比准一级动力学模型拟合的更接近。动力学吸附拟合方程的参数可以看出：准二级吸附动力学模型线性相关性(R2=0.982 8)较准一级动力学模型相关性(R2=0.956 6)高，表明极显著相关(P＜0.01)，故吸附材料对Pb2+的吸附动力学行为更符合准二级吸附动力学模型。LI等[22]关于海藻酸铁介孔碳微球对砷吸附性能的研究，以及CHEN等[23]关于海藻酸钠与纳米Fe3O4共混凝胶球对有机污染物甲基橙的吸附行为的研究均得到类似结果。
2.2.3 重复使用性能测试
图9显示：磁性海藻酸钠凝胶球对Pb2+有良好的磁分离效果，这是由于海藻酸钠凝胶球中包覆有氨基末端的磁性粒子，使得凝胶球含有磁性。参考文献[24]方法，通过吸附-解吸过程来测试磁性海藻酸钠凝胶球的重复利用性。恢复率如图10所示。图10表明：SA@AM对Pb2+的去除率与重复循环解吸次数有关，而且吸附率逐渐减少。每次重复吸附-解吸后，凝胶对Pb2+的吸附量减少6%~7%。经过重复循环5次后，SA@AM对Pb2+的吸附去除率保持在76%以上，说明SA@AM循环性能良好，利于对Pb2+的重复吸附。
3. 结论
本研究通过滴定法，将表面接枝端氨基的磁性纳米颗粒包覆于海藻酸钠凝胶球中，制备得到1种新型磁性海藻酸钠复合凝胶球(SA@AM)，并通过各种表征方法测试产物，得出结论如下：①红外光谱表明：已经成功获得磁性凝胶产物，通过分析元素质量分数及分布情况证实了产物的元素结构。XRD光谱分析证明端氨基磁性颗粒的非晶相峰的出现；磁化曲线分析可知：产物具备优异磁性能，同时磁化值的差异证实了磁性凝胶球的成功制备。②SA@AM具有独特的磁响应性能，对Pb2+具有较好的吸附能力，达102.12 mg·g−1，吸附能力相比于已有的磁性纳米材料(吸附能力65~90 mg·g−1)更优[25]；二级动力学模型更符合凝胶球的吸附动力学性能，Langmuir模型更能充分描述凝胶球的等温吸附规律。循环脱附-吸附过程中证明了材料具有良好的重复利用性能。③本研究所制备出的SA@AM，相比化学吸附剂具有功能磁响应性，可以通过控制外加磁场实现对吸附剂分离回收，为生态环境中治理重金属污染提供了1种绿色、高效的新型应用型功能吸附剂。
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图 2 2012、2016、2020年吴江区湿地生态安全评价示意图
Figure 2 Evaluation value of wetland ecological security in Wujiang District in 2012, 2016 and 2020
图 3 驱动力子系统安全值空间分布示意图
Figure 3 Spatial distribution of safety value of driving force subsystem
图 4 压力子系统安全值空间分布示意图
Figure 4 Spatial distribution of safety value of pressure subsystem
图 6 影响子系统安全值空间分布示意图
Figure 6 Spatial distribution of safety value of affected subsystem
图 7 响应子系统安全值空间分布示意图
Figure 7 Spatial distribution of safety value of response subsystem
图 8 管理子系统安全值空间分布示意图
Figure 8 spatial distribution of safety value of management subsystem
表 1 吴江区湿地生态安全评价指标体系及含义
Table 1. Evaluation index system and meaning of wetland ecological security in Wujiang District
目标层 准则层 指标层 正负性 数据来源 综合权重 湿地生态安全 驱动力 人口密度/(人·km−2) − 各镇人口/镇域面积 0.022 5 国内生产总值(GDP)/万元 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.018 9 城市化水平/% − 各镇非农业人口/各镇总人口 0.030 7 降水/m3 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.019 1 压力 区域开发指数/% − (建设用地面积+耕地面积)/国土面积 0.035 1 万元GDP耗水量/(t·万元−1) − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.016 4 公路密度/% − 公路面积/国土面积 0.020 4 航道密度/% − 航道等级缓冲区分析 0.017 5 农药、化肥施用强度/t − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.027 3 企业生产污水排放/t − 苏州市重点排污企业名单 0.030 3 城镇生活污水排放/t − 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.029 6 状态 水域面积占比/% + 水域面积/国土面积 0.035 6 水环境质量/% + 吴江区重要断面水环境质量状况 0.038 5 水土流失等级/% − 《苏州市水土保持规划》 0.035 6 植被覆盖度/% + 资源环境科学与数据中心 0.019 5 景观结构指数/% − 景观破碎度、分离度和分维数加权函数式[21] 0.022 5 湿地连通性指数*/% + 景观形态空间格局分析(MSPA)结合Conefor2.6[22] 0.036 4 生境质量/% + 生境质量(Invest)模型[23] 0.022 3 影响 人均水资源量/(m3·人−1) + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.030 8 农业产值占比/% + 0.027 6 环境调节服务/% + 生态系统服务价值计算[24] 0.034 6 鸟类多样性*/种 + 《苏州市鸟类物种调查与统计》 0.042 1 响应 污水处理率/% + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.026 3 无害化垃圾处理率/% + 0.023 3 水功能区达标率/% + 0.034 3 河道治理/% + 0.040 6 地区生产总值能耗下降比率/% + 0.023 7 查处环境违法案件数/件 + 0.030 4 管理 湿地保护等级*/% + 《苏州市湿地保护年报(2015—2020年)》 0.043 6 自然湿地保护率*/% + 0.037 8 湿地执法巡查次数 + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.026 7 退渔还湖及池塘标准化改造* + 0.020 4 高标准农田建设 + 0.028 4 湿地科普宣教情况*/万元 + 《苏州市湿地保护年报(2015—2020年)》 0.049 1 环保投资占GDP比重/% + 《吴江年鉴(2013—2021年)》 0.047 9 说明：*表示反映吴江区湿地特质的指标。+表示对湿地生态安全起促进作用；−表示对湿地生态安全起抑制作用 
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