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随着国家工业化和城市化的发展，农业、工业和交通运输业等人为活动导致重金属在土壤中有较高程度的积累[1−4]，导致土壤质量降低。重金属在土壤中具有毒性强、隐蔽性强、生物降解性弱等特点，是环境污染防治的重点和难点[5]，同时对食品安全和人类健康构成严重威胁[6−10]。重金属经食物链在生物体内富集[11]，导致慢性铅中毒，表现为神经学缺陷、肾机能障碍和贫血，环境中高含量的铅(Pb)在儿童体内积累后会影响智力发育及注意力等[12]。土壤 Pb 来源有自然来源和外源输入。自然来源主要是成土母质，外源输入相对复杂，主要包括大气降尘、汽车尾气排放、燃油燃煤、含铅矿山的开采与冶炼等工业排放[13−14]。
针对污染现状了解污染物来源是防止污染的最根本措施，土壤重金属源解析包括对污染来源的定性分析以及污染源对土壤重金属贡献的定量计算[15−16]。同位素示踪法是源解析的一种有效方法[17−19]，精准度和识别能力较高[20−22]。自然界中 Pb 同位素主要由有204Pb、206Pb、207Pb和208Pb等4种。环境样品形成时间的不同导致了 Pb 稳定同位素组成的显著差异[23]，因此，利用 Pb 同位素组成特征能很好地区分自然源和外源输入。曾志刚等[24−25]研究表明：在大西洋洋中脊海底表层热液沉积物中，同一热液区的 Pb 同位素组成变化不大，但不同热液区之间有着明显的变化；刘子宁等[26]对珠江三角洲第四纪沉积物 Pb 同位素组成进行分析，结果表明：第四纪沉积物基本不受人为源影响，物质来源稳定；李锋[27]对中国北方沙尘源区风成沙 Pb 同位素分布特征的研究表明：塔克拉玛干沙漠可能是中国黄土、格陵兰冰芯粉尘和北太平洋深海沉积物主要有效源区，对整个亚洲地区有着显著影响。
诸多研究已阐明Pb 在全球范围内的污染分布及危害，但对其污染来源的研究尚未完善，基于 Pb 稳定同位素源解析能够对土壤中 Pb 污染物来源及污染程度进行定性定量分析[28−31]。在中国东部地区广泛分布着新生代玄武岩发育土壤[32−33]，在自然来源和外源输入共同作用下，外源输入对土壤 Pb 的贡献尚未得到明确的结论，因此，制定合理的污染防治措施具有重要的理论意义和应用价值[34]。本研究以新嵊盆地为研究对象，分析不同剖面以及环境中潜在污染源的 Pb 同位素组成特征，定量计算外源输入对土壤中 Pb 的贡献率，进行风险评价，并利用 Pb 同位素指纹特征辨识沉积物中 Pb 污染来源，以期为中国东部土壤重金属污染防治提供理论依据。
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新嵊盆地位于中国东部浙江省绍兴市。浙江省地势自西南向东北方向倾斜，以丘陵和低山为主，属亚热带季风区，高温多雨，年平均气温为16.5 ℃，年平均降水量为1 500.0 mm。浙江省广泛分布着以玄武岩为主的火山岩，其中以绍兴市新嵊盆地玄武岩较为典型且分布面积较广。在少有土壤堆积和搬运，且远离交通干线的玄武岩集中分布区台地中央区域布设研究样点，以减少人为活动和侵蚀的影响。以新昌县上市场村(SSC剖面，29°16′27″N， 120°49′02″E)，挂帘山村(GLS剖面，29°28′57″N，120°54′09″E)以及嵊州市浦桥村(PQ剖面，29°34′47″N，120°45′55″E)等3个采样点的剖面作为研究对象，所有剖面的母岩均为新鲜拉斑玄武岩，采集深度1 m以上，层次完整，土壤样品按发生层从下到上采集。
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土壤样品在通风无阳光直射处自然风干，挑出砾石并去除枯枝落叶、根系、虫卵等非土壤成分；对土壤样品进行研磨，分别过10、60、100和200目尼龙筛；用孟塞尔比色卡进行比色。土壤的基本理化性质按照常规分析方法测定，具体实验步骤见土壤调查实验室分析方法[35]。痕量元素用Finnigan Element Ⅱ型高分辨率电感耦合等离子质谱仪(HR-ICP-MS)测定，检测限低于0.5×10−9，相对标准偏差小于5%。分析在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成。
Pb 同位素测定主要分为分解样品、分离纯化过程和质谱测定3个步骤。①对样品带进行预处理。将样品带放入盐酸中浸洗，再用高纯水冲洗至中性，烘干，然后将样品带点焊在插件上，置于高真空设备中，在1 800 ℃除气0.5 h。称取过200目筛的土样0.25 g至聚四氟乙烯坩埚，加入20 mL浓硝酸，在电热板上加热1 h，接着加入30 mL氢氟酸与1 mL高氯酸，蒸干至样品完全溶解，再加入5 mL 硝酸，转移到250 mL容量瓶中，定容后摇匀。②用高纯水溶解已制备好的锶试样，用微量注射器分3~4次，每次2~3 μL将试样溶解液分别滴加于处理好的样品带的中心区域，蒸干并红化样品带，将插件放入质谱计。③待质谱计的真空达到要求后，打开通往分析管道的隔离阀，给蒸发带灯丝加上电流，缓慢升温，当达到1 000~2 000 ℃时，寻找208Pb的电子流，并小心调节加到蒸发带上的电流，使离子流达到足够的强度并保持稳定，质谱分析采用多接受杯同时接收，数据取多次测定的平均值。 Pb 同位素测定在中国科学技术大学壳幔物质与环境重点实验室完成。实验仪器为高分辨率热电质谱仪(TIMS)。由美国国家标准与技术研究院(NIST981)测定的207Pb/206Pb和208Pb/206Pb值分别校准为0.914 7±0.008 4和2.168 3±0.009 9。
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迁移率是土壤中Pb的物质来源的重要指标。研究土壤元素的迁移特征不能直接用元素的绝对质量分数变化，需采用稳定元素作为参照，计算土壤样品中强活动性元素在土壤中的真实迁移或富集程度。铌(Nb)作为土壤中流动性最小的元素[36−37]，将其作为计算公式中的指标元素综合估算土壤中 Pb 质量分数变化，探究不同深度 Pb 的迁移率(τPb,h)。计算公式如下：
$$ {\tau }_{\mathrm{P}\mathrm{b},h}=\left[\left(\frac{{C}_{\mathrm{P}\mathrm{b},h}}{{C}_{\mathrm{P}\mathrm{b},\mathrm{p}}}\right)\left/{\left(\frac{{C}_{\mathrm{N}\mathrm{b},h}}{{C}_{\mathrm{N}\mathrm{b},\mathrm{p}}}\right)} \right.\right]-1。 $$ (1) 式(1)中：CPb,h为土壤层 h 中元素Pb的质量分数，CPb,p为母岩中元素Pb的质量分数，CNb,h为土壤层 h 中元素Nb的质量分数，CNb,p为母岩中元素Nb的质量分数。
以估算人为源对土壤中 Pb 的贡献为目的，基于同位素质量平衡构建自然-人为两元模型[28]。计算公式如下：
$$ {f}_{\mathrm{人}\mathrm{为}\mathrm{源}}^{\mathrm{P}\mathrm{b}}=\frac{{R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{土}\mathrm{壤}}-{R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{自然}\mathrm{源}}}{{R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{人}\mathrm{为}\mathrm{源}}-{R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{自然}\mathrm{源}}} 。 $$ (2) 式(2)中$ {：f}_{\mathrm{人}\mathrm{为}\mathrm{源}}^{\mathrm{P}\mathrm{b}} $为人为源对土壤中 Pb 的贡献百分比，$ {R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{土}\mathrm{壤}} $、${R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{自然}\mathrm{源}}$和$ {R}_{\mathrm{P}\mathrm{b}}^{\mathrm{人}\mathrm{为}\mathrm{源}} $分别为土壤、自然源和人为源206Pb/207Pb值，自然源和人为源的206Pb/207Pb值分别为1.196 0和1.172 0[38−39]。
采用ArcGIS、Excel、Origin等软件进行相关分析、统计分析、数据处理和作图等。
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研究区剖面的基本理化性质见表1。土壤剖面自下而上，颜色由7.5YR5/6向7.5YR3/3过渡；土壤结构由块状逐渐变化为团粒结构；根系逐渐增加。研究区土壤样品大部分呈弱酸性，pH为5.59~6.65，且pH随剖面深度的增加而略有升高，最大值出现在PQ剖面的底土层，最低值出现在SSC剖面的表土层。土壤有机质为1.30~49.60 g·kg−1，SSC、GLS、PQ剖面的最大值分别为37.10、27.30、49.60 g·kg−1，最小值分别为4.20、1.30、6.30 g·kg−1，最大值出现在PQ剖面的表土层，最小值出现在GLS剖面的底土层，土壤有机质质量分数沿剖面自下而上呈现增加趋势。
表 1 土壤剖面描述与部分基础理化性质
Table 1. Soil profile description and some basic physical and chemical properties
剖面 地理位置 深度/cm 颜色 pH 有机质/(g·kg−1) 结构 根系 SSC 新昌县上市场村 0~10 7.5YR3/3 5.59 37.1 团粒状 大量 10~25 7.5YR3/4 5.79 28.5 弱块状 中量 25~60 7.5YR4/4 6.11 13.8 弱块状 少量 60~90 7.5YR4/4 6.18 4.2 块状 无 90~120 7.5YR5/6 6.33 5.8 块状 无 GLS 新昌县挂帘山村 0~15 7.5YR3/4 5.79 27.3 团粒状 大量 15~45 7.5YR4/4 6.42 4.9 弱块状 中量 45~75 7.5YR4/6 6.49 1.3 块状 少量 75~110 7.5YR5/6 6.35 5.6 块状 无 PQ 嵊州市浦桥村 0~10 7.5YR3/4 6.49 49.6 团粒状 大量 10~25 7.5YR4/4 6.28 20.2 弱块状 中量 25~65 7.5YR4/6 6.65 6.3 弱块状 少量 65~120 7.5YR5/6 6.52 9.2 块状 无 -
本研究剖面的元素 Nb 和 Pb 质量分数见表2，通过公式(1)计算 Pb 在土壤中的迁移率得到图1。当τPb,h＞0时，表示 Pb 在土壤中相对于母岩的富集，当τPb,h＜0时，表示 Pb 在土壤中相对于母岩的淋失。研究剖面自上而下，土壤中 Pb 的迁移率由正转负，整体呈逐渐下降的趋势，在底土层趋近于0，研究区表层土壤 Pb 质量分数的富集最高达到母岩的1.5倍以上。
表 2 土壤样品与人为源同位素比值及样品痕量元素质量分数
Table 2. Isotopic ratios of soil samples to anthropogenic sources and trace element contents of samples
剖面 深度/cm Nb/(mg·kg−1) Pb/(mg·kg−1) 208Pb/206Pb 206Pb/207Pb SSC 0~10 31.2±0.2 15.6±0.7 2.103 9±0.006 3 1.176 3±0.003 4 10~25 30.6±0.1 10.6±0.6 2.094 1±0.003 9 1.183 2±0.004 8 25~60 23.4±0.1 3.9±0.5 2.093 9±0.004 6 1.185 5±0.003 9 60~90 18.9±0.1 4.3±0.4 2.100 0±0.003 5 1.185 7±0.002 4 90~120 21.4±0.1 3.2±0.2 2.099 1±0.004 2 1.184 9±0.005 3 GLS 0~15 47.2±0.3 22.4±0.7 2.101 5±0.006 2 1.179 5±0.004 9 15~45 40.0±0.2 10.8±0.5 2.102 3±0.005 7 1.184 8±0.003 3 45~75 37.6±0.1 3.9±0.3 2.099 9±0.005 2 1.185 9±0.006 1 75~110 37.1±0.1 5.0±0.2 2.100 7±0.004 8 1.186 5±0.003 2 PQ 0~10 42.3±0.2 17.3±0.6 2.099 1±0.005 4 1.176 1±0.004 6 10~25 40.2±0.1 7.3±0.5 2.101 0±0.005 8 1.179 4±0.003 6 25~65 38.9±0.1 6.3±0.2 2.100 9±0.004 1 1.179 2±0.005 2 65~120 36.6±0.1 9.9±0.1 2.090 6±0.002 9 1.186 7±0.004 5 母岩(本研究) − 20.0±0.1 3.9±0.1 2.082 0±0.003 1 1.196 0±0.001 5 人为源 − − − 2.112 0±0.048 4 1.172 0±0.031 0 说明：−表示无此项。人为源数据来源于文献[38, 40−42]。 
图 1 各剖面Pb在土壤中的迁移率
Figure 1. Mobility of Pb in soil from different profiles
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研究区土壤样品的206Pb/207Pb和208Pb/206Pb值见表2，206Pb/207Pb的变化范围为1.176 1~1.186 7。本研究母岩206Pb/207Pb均值为1.196 0。人为源206Pb/207Pb值为1.172 0。研究剖面自下而上206Pb/207Pb值均呈递减的趋势，表土层的低206Pb/207Pb值更接近人为源均值，随着剖面深度的不断增加，底土层更靠近自然背景。研究区土壤样品的208Pb/206Pb为2.090 6~2.103 9，且样品的208Pb/206Pb值变化范围在自然源和人为源这2个端元值之间(图2)。
图 2 土壤与环境样品Pb同位素组成
Figure 2. Pb isotopic composition of soil and environmental samples
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剖面土壤的pH随着土层深度增加呈现增大再降低的趋势，表层pH较低。当表层土 Pb 质量分数较高时，有机质质量分数也相对较高，有机质结合态重金属是常见的重金属形态，—SH、—NH2等基团形态能够与土壤中的 Pb 形成相对稳定的络合物，降低 Pb 在土壤中的迁移能力[43]。Pb 质量分数随着剖面深度的递增总体呈逐渐减小趋势，说明外源输入对土壤表层 Pb 富集的影响。ZHAO等[44]和FANG等[45]采用斯皮尔曼相关分析法对土壤中的重金属与理化性质进行相关性分析，结果表明：土壤pH与 Pb 质量分数呈负相关，土壤有机质与 Pb 质量分数呈正相关。本研究中土壤剖面pH变化主要是由于表层土壤样品的重金属离子较多，可与阴离子发生反应，使得土壤中的氢离子游离，土壤呈酸性，因此 Pb 在土壤表层的迁移率较大。随着剖面深度的增加，pH呈现增大趋势是由于土壤中存在的大量非金属离子可以与氢离子发生反应。随着pH变化趋于稳定，Pb 在土壤中的迁移能力逐渐下降。有机质对重金属既有吸附作用，同时也可能活化重金属。当活化作用超出吸附钝化能力时，重金属可利用性会随有机质质量分数的升高而提高，因此，也会出现GLS、PQ剖面的底土层中有机质质量分数明显高于上一层的情况。可见，除外源输入外，母岩发育也会向土壤输入一定的有机质。
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研究区土壤样品Pb同位素组成特征变化范围在自然源和人为源有效源区之间(图2)，表明其受到自然源和人为源 Pb 输入的共同影响。李峰[27]研究表明：受西北季风影响，研究区的干降尘主要来自于北方黄土，而中国北方黄土与塔克拉玛干沙漠同属于一个有效源区。有理由认为：研究区大气降尘的206Pb/207Pb与塔克拉玛干沙漠 Pb 同位素特征相似，塔克拉玛干沙漠的206Pb/207Pb为1.187 1~1.204 6，均值为1.196 0，与研究区母岩206Pb/207Pb十分接近。土壤样品206Pb/207Pb值在近地表层更靠近人为源的端元值，说明人为活动对近地表 Pb 的输入。随着剖面深度的不断增加，206Pb/207Pb更接近自然背景值，说明土壤在底土层沿袭母岩发育的特征。
前人研究表明：塔克拉玛干沙漠 Pb 同位素特征与研究区的粉尘物质极为相似，且塔克拉玛干沙漠206Pb/207Pb均值与研究区测得的母岩206Pb/207Pb均值一致，因此将大气降尘与母岩作为自然源。人为源主要包括燃油燃煤、含铅矿山的开采、冶炼企业排放的“三废”(废水、废气和固体废弃物)、尾砂以及汽车排放尾气[37]，其中尾砂206Pb/207Pb为1.165 2~1.166 1，208Pb/206Pb为2.104 0~2.105 0[43]。由于研究区远离砂厂等工业区域，因此尾砂不是主要人为来源。汽车尾气的206Pb/207Pb为1.150 3~1.162 1，208Pb/206Pb为2.105 9~2.114 8[44−45]。HUANG等[46]在对市郊农田土壤的污染源解析过程中发现：道路扬尘、固体废弃物、有机肥料的 206Pb/207Pb、208Pb/206Pb存在严重的信号重叠，SHETAYA等[47]研究表明：尽管 Pb 同位素被广泛应用于污染源解析，但不同潜在污染源的信号重叠是一个经常遇到的问题，仅通过 Pb 同位素分析无法将2种污染源区分。秦莹等[48]对沈哈高速公路两侧农田土壤重金属的调查研究表明：土壤 Pb 有效态质量分数总体上均呈随距离增加而降低的趋势。由于研究区位于远离交通干线的乡村区域，交通源的影响很小，并且自21世纪以来，中国全面实行汽油无铅化，因此同样排除了汽车尾气作为研究区的主要人为源。
中国煤炭的使用历史已有几千年，大型煤矿主要分布在山西太原、山东枣庄以及江苏徐州等地。有研究表明：2001—2005年，中国燃煤造成的大气 Pb 排放量累积超过1 900 t，年增长率为14.5%[49]。在北方的冬季，来自高纬度地区的冷空气受大陆高压系统控制向南传播，形成世界上最强的北方干冷冬季季风。这些地区的 Pb 排放物随西北季风沉积在研究区，因此燃煤是研究区 Pb 污染的主要来源。中国煤炭的206Pb/207Pb为1.141 0~1.177 0，208Pb/206Pb为2.068 8~2.160 4[50]，其中距研究区最近的长兴煤矿是浙江省最大的煤矿，该地土壤样品的206Pb/207Pb为1.164 0~1.274 0，均值为1.172 0，208Pb/206Pb为1.936 0~2.114 0[38−39]，均值为2.112 0。在自然源和人为源的双端元影响下，研究区的土壤样品的206Pb/207Pb为1.176 3~1.186 7和2.090 6~2.103 9(图2)。SSC、GLS和PQ这3个剖面母岩的206Pb/207Pb均值为1.196 0，208Pb/206Pb为2.082 0。同时，土壤样品中低206Pb/207Pb表明了燃煤对研究区域 Pb 的输入[51]。
综上所述，对 Pb 同位素组成特征进行定性分析后，确定燃煤是研究区的主要人为源。
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本研究地点位于远离城市的乡村地区，相对于汽车尾气、含铅矿石的开采以及尾矿对土壤中 Pb 的输入，煤炭是Pb 输入主要的人为源。确定燃煤为主要人为来源后，根据人为源的206Pb/207Pb为1.172 0，利用公式(2)计算3个剖面的人为源贡献率(图3)。由图3可知：SSC剖面的人为源贡献率为42.9%~82.1%，GLS剖面的人为源贡献率为39.6%~68.8%，PQ剖面的人为源贡献率在38.8%~82.9%。剖面自下而上，人为源对土壤中 Pb 的贡献率逐渐增大，且3个剖面的最大值均为表层土，说明各种来源的 Pb 在表层土中富集达到峰值，随着剖面深度的不断增加，人为源贡献率逐渐降低。
图 3 人为源对土壤 Pb 的贡献率
Figure 3. Contribution rate of anthropogenic sources to soil Pb
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新嵊盆地表层土 Pb 质量分数异常增高，且迁移率最高，达到母岩背景值的1.5倍。3个土壤剖面均呈现出近表层 Pb的明显富集，到中间层出现Pb的淋失，在最底层 Pb 质量分数与母岩接近的基本特性。206Pb/207Pb值的变化范围越大指示外源输入对土壤 Pb 质量分数影响越显著， Pb 质量分数较高的样品，其对应的206Pb/207Pb值相对较低，因此，燃煤是研究区 Pb 污染的主要来源。研究区域人为源 Pb 对土壤的贡献率最高达到82.9%，表明新嵊盆地土壤中有大量人为 Pb 的输入。
Estimation of Pb provenance contribution in basalt-developed soils in Xinsheng Basin based on Pb isotope
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摘要:
目的 土壤铅(Pb)污染有着严重的生态和健康风险。探究Pb污染来源对防治土壤污染，保障土地资源健康可持续发展意义重大。 方法 以浙江省新嵊盆地为研究区域，采集人为活动较少的乡村地区土壤和母岩样品，测定研究区的痕量元素质量分数，分析Pb质量分数变化及在土壤中的迁移规律，利用Pb同位素示踪方法定性分析研究区的Pb污染来源，并且定量分析污染源对研究区的物源贡献。 结果 研究区土壤Pb质量分数在表土层出现明显富集，最高达到土壤背景值的1.5倍，并随剖面深度的递增而逐渐减小，表明近地表层的外源输入影响显著，且研究区域的Pb质量分数较高时，其206Pb/207Pb值相对较低。研究区土壤样品的206Pb/207Pb和208Pb/206Pb值变化范围分别是1.176 3~1.186 7和2.090 6~2.103 9，206Pb/207Pb值的变化范围越大说明人为活动对土壤Pb质量分数的影响越大。Pb同位素示踪表明：研究区母岩的206Pb/207Pb端元值为1.196 0，人为源的206Pb/207Pb端元值为1.172 0，燃煤是研究区 Pb 污染的主要人为源，人为源贡献率为38.8%~82.9%。 结论 低206Pb/207Pb值表明燃煤对研究区域 Pb 的输入。颗粒污染物通过源源不断的沉降过程进入土壤表层，因此，降低颗粒污染物排放量是减轻当地 Pb 污染的重要途径。图3表2参51 Abstract:Objective Soil lead (Pb) pollution has serious ecological and health risks. This study tries to explore the source of Pb pollution to prevent and control soil pollution and ensure the healthy and sustainable development of soil resources. Method Taking Xinsheng Basin in Zhejiang Province as the research object, soil and parent rock samples were collected from rural areas with less anthropogenic activities. The content of trace elements in the study area was measured, and the changes in Pb content and its migration patterns in soil were analyzed. Pb isotope tracer method was used to qualitatively analyze the Pb pollution sources in the study area, and quantitatively analyze the contribution of Pb to the pollution sources in the study area. Result The Pb content was significantly enriched in the topsoil layer, up to 1.5 times the soil background value, and gradually decreased with the increase of the profile depth, indicating a significant impact of the exogenous input near the surface layer. When the Pb content in the site was high, its 206Pb/207Pb value was relatively low. The variation ranges of 206Pb/207Pb and 208Pb/206Pb values in the soil samples were 1.176 3−1.186 7 and 2.090 6−2.103 9, respectively. The larger the variation range of 206Pb/207Pb value, the greater the impact of human activities on soil Pb content. Pb isotope tracers indicated that the 206Pb/207Pb end member value of the parent rock was 1.196 0, and the 206Pb/207Pb endmember value of anthropogenic source was 1.172 0. Coal burning was the main anthropogenic source of Pb pollution in the study area, with a contribution rate of 38.8%−82.9% from anthropogenic sources. Conclusion The low 206Pb/207Pb value indicates the input of Pb from coal burning to the study area, and particulate pollutants enter the soil surface through continuous deposition process. Therefore, reducing the emission of particulate pollutants is an important way to reduce local Pb pollution. [Ch, 3 fig. 2 tab. 51 ref.] -
Key words:
- lead /
- isotope /
- anthropogenic source /
- Xinsheng Basin
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植物区系是某一地区或者某一时期，某一分类群、某类植被等所有植物种类的总称，是在特定的自然历史条件下形成的[1]。研究植物区系有助于认识植物区系的来源和演化过程，为开展生物多样性保护与利用提供科学依据[2-4]。祁连山位于青藏高原东北部，地跨甘肃、青海两省，是中国西部重要生态安全屏障和重要水源产流地，也是中国重点生态功能区和生物多样性保护优先区域。祁连山国家公园是中国10个国家公园体制试点之一[5]。在植物区系分区上，青海片区属于东亚植物区的青藏高原亚区、唐古特地区的祁连山亚地区[6]；植物种类较丰富、区系来源复杂，具有较高的生态、经济及科学价值。从20世纪50年代起，中国就对祁连山区进行过各种考察和采集。20世纪90年代实施的国家重大项目“中国植物区系研究”，将唐古特地区列为重点研究区域之一，对祁连山地区的植物进行了较为深入的研究，发表了较多的研究成果[7-9]。这些成果或多或少涉及了祁连山地区的植物区系研究，但针对祁连山国家公园青海片区植物区系的系统研究尚未见报道。本研究是在已有研究的基础上，对该片区野生种子植物资源和植物区系特征进行系统分析，旨在为该片区植物资源保护提供第一手资料，进而为该片区生物多样性保护与利用提供依据。
1. 材料与方法
1.1 研究区概况
祁连山国家公园地处甘肃、青海两省交界处，位于青藏高原东北部，总面积 5.02万 km2，分为甘肃片区和青海片区，其中甘肃片区 3.44 万 km2，占总面积的 68.5%；青海片区 1.58 万 km2，占总面积的 31.5%。青海片区位于37°03′~39°12′N，96°49′~102°41′E，其东北部与甘肃省酒泉、张掖、武威地区相接，西部与青海省海西蒙古族藏族自治州的乌兰县毗连，南部与海北藏族自治州的海晏、刚察县为邻，东部与海东地区的互助土族自治县、西宁市的大通回族土族自治县接壤。行政区域包括海北藏族自治州的祁连县、门源县和海西蒙古族藏族自治州的德令哈市和天峻县部分区域，辖12个乡(镇) 48个村(牧委会)。祁连山国家公园青海片区为青藏高原东北部边缘的祁连山山地，南北两侧和东部相对起伏较大，平均海拔为4 000~5 000 m，年平均气温为−1.4~9.6 ℃，年平均降水量为150~680 mm，属大陆性高寒半湿润山地气候。
1.2 研究方法
2018—2019年采用线路调查并结合样地调查的方法，对研究区重点区域主要群落进行全面调查记录。通过采集标本，参考《中国植物志》、Flora of China网站(
http://www.iplant.cn/frps 、http://www.iplant.cn/foc )，以及植物区系相关文献，系统整理祁连山国家公园青海片区野生种子植物名录，对科、属、种进行统计分析，并对科、属的物种数量进行等级划分[10-19]。根据该区植物区系的实际情况确定优势类群；依据科、属的区系重要值，并参考李仁伟[20]的观点确定表征类群。根据李锡文[21]、吴征镒等[22]对中国种子植物科、属的分布区类型的划分方法，对祁连山国家公园青海片区野生种子植物科、属的分布区类型进行划分。2. 结果与分析
2.1 种子植物区系分类群组成
2.1.1 种子植物种类组成
调查结果(表1)表明：祁连山国家公园青海片区共有野生种子植物1058种(含种下等级)，隶属于71科340属，占青海省种子植物科、属、种总数的75.53%、61.04%、42.37%。其中，裸子植物3科5属10种，被子植物68科335属1 048种(双子叶植物58科262属789种，单子叶植物10科73属259种)。
表 1 祁连山国家公园青海片区种子植物分类群与青海省数量比较Table 1 Quantitative comparison of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park and Qinghai Province分类群 青海省 祁连山国家公园青海片区 科数 属数 种数 科数 占全省比例/% 属数 占全省比例/% 种数 占全省比例/% 裸子植物 3 7 32 3 100.00 5 71.43 10 31.25 被子植物 91 550 2 465 68 74.73 335 60.91 1 048 42.52 合计 94 557 2 497 71 75.53 340 61.04 1 058 42.37 说明：青海省科、属、种数数据源自参考文献[8] 2.1.2 种子植物科、属组成
祁连山国家公园青海片区种子植物科的大小可划分为大科(≥100种)、较大科(30~99种)、中等科(10~29种)、小科(2~9种)、单种科(1种)5个等级(表2)。含100种及以上的大科仅有菊科Asteraceae和禾本科Poaceae，共含有76属281种。这2科仅占该区种子植物总科数的2.82%，但占片该区种子植物总属数的22.35%、总种数的26.56%，显然菊科和禾本科在该片区种子植物区系中占有重要的地位。较大科有毛茛科Ranunculaceae、蔷薇科Rosaceae、豆科Fabaceae、莎草科Cyperaceae、龙胆科Gentianaceae、十字花科Brassicaceae、玄参科Scrophulariaceae和石竹科Caryophyllaceae等8科，共含101属382种，占该区种子植物总属数的29.71%、总种数的36.11%，表明这8科在该片区种子植物区系中占有重要地位。中等科有杨柳科Salicaceae、虎耳草科Saxifragaceae、蓼科Polygonaceae、藜科Chenopodiaceae、景天科Crassulaceae、伞形科Apiaceae、兰科Orchidaceae和百合科Liliaceae等15科，共含97属164种，占该片区种子植物总科数的21.13%、总属数的28.53%、总种数的24.95%。小科有松科Pinaceae、柏科Cupressaceae、杜鹃花科Ericaceae、茜草科Rubiaceae、鸢尾科Iridaceae和香蒲科Typhaceae等 31科，共含51属116种，占该片区种子植物总科数的43.66%、总属数的15.00%、总种数的10.96%。单种科有檀香科Santalaceae、槲寄生科Viscaceae、芍药科Paeoniaceae、星叶草科Circaeasteraceae、花荵科Polemoniaceae、马鞭草科Verbenaceae和五福花科Adoxaceae等15科，共含15属15种，占该片区种子植物总科数的21.13%、总属数的4.41%、总种数的1.42%。
表 2 祁连山国家公园青海片区种子植物科的组成Table 2 Species and genera compositions of families of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park类别 科 属 种 数量 比例/% 数量 比例/% 数量 比例/% 大科(≥100种) 2 2.82 76 22.35 281 26.56 较大科(30~99种) 8 11.27 101 29.71 382 36.11 中等科(10~29种) 15 21.13 97 28.53 264 24.95 小科(2~9种) 31 43.66 51 15.00 116 10.96 单种科(1种) 15 21.13 15 4.41 15 1.42 合计 71 100.00 340 100.00 1 058 100.00 祁连山国家公园青海片区种子植物属的大小可划分为较大属(15~29种)、中等属(5~14种)、小属(2~4种)、单种属(1种)4个等级，无30种及以上的大属(表3)。较大属有风毛菊属Saussurea、马先蒿属Pedicularis、早熟禾属Poa、薹草属Carex、柳属Salix、委陵菜属Potentilla、黄耆属Astragalus、龙胆属Gentiana和蒿属Artemisia等9属，共含204种，占该片区种子植物总属数的2.65%、总种数的19.28%。由此表明：这些属在该片区种子植物区系中占有重要的地位。中等属有棘豆属Oxytropis、蓼属Polygonum、披碱草属Elymus、嵩草属Kobresia、忍冬属Lonicera、报春花属Primula、微孔草属Microula、栒子属Cotoneaster、锦鸡儿属Caragana、蔷薇属Rosa和芨芨草属Achnatherum等50属，占该片区总属数的14.71%，共含393种，占总种数的37.15%，表明这些属在该区种子植物区系中也占有重要地位。小属有圆柏属Sabina、麻黄属Ephedra、桦木属Betula、绣线菊属Spiraea、沙棘属Hippophae、水柏枝属Myricaria、金莲花属Trollius、驼绒藜属Krascheninnikovia、绿绒蒿属Meconopsis、野决明属Thermopsis、蓟属Cirsium、扁蕾属Gentianopsis、青兰属Dracocephalum、碱茅属Puccinellia、发草属Deschampsia、野青茅属Deyeuxia、鸟巢兰属Neottia、赖草属Leymus、鼠尾草属Salvia和蟹甲草属Parasenecio等110属，占该片区总属数的32.35%，共含290种，占总种数的27.41%。单种属有松属Pinus、刺柏属Juniperus、虎榛子属Ostryopsis、盐生草属Halogeton、囊种草属Thylacospermum、芍药属Paeonia、当归属Angelica、狼毒属Stellera、桃儿七属Sinopodophyllum、沼委陵菜属Comarum、羽叶点地梅属Pomatosace、山莨菪属Anisodus、兔耳草属Lagotis、荚蒾属Viburnum、刺参属Morina、党参属Codonopsis、岩参属Cicerbita、款冬属Tussilago、固沙草属Orinus、贝母属Fritillaria和绶草属Spiranthes等171属，占该片区总属数的50.29%，共171种，占总种数的11.16%。小属、单种属在该片区植物区系中占有一定地位。
表 3 祁连山国家公园青海片区种子植物属的组成Table 3 Species compositions of genera of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park类别 属 种 数量 比例/% 数量 比例/% 较大属(15~29种) 9 2.65 204 19.28 中等属(5~14种) 50 14.71 393 37.15 小属(2~4种) 110 32.35 290 27.41 单种属(1种) 171 50.29 171 16.16 合计 340 100.00 1058 100.00 2.2 优势类群与表征类群
2.2.1 优势类群
祁连山国家公园青海片区种子植物区系科级分类群属、种构成情况表明：该片区有优势科10科，共含177属663种，占该片区种子植物总属数的52.06%、总种数的62.67%。这些优势科包括全部的大科和较大科，且均为世界广布(表4)。
表 4 祁连山国家公园青海片区种子植物的优势科Table 4 Dominant families of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park科名 属数 种数 分布型 科名 属数 种数 分布型 禾本科 36 145 世界分布 莎草科 9 45 世界分布 菊科 40 136 世界分布 十字花科 21 40 世界分布 毛茛科 17 71 世界分布 龙胆科 8 38 世界分布 蔷薇科 18 60 世界分布 玄参科 6 37 世界分布 豆科 14 59 世界分布 石竹科 8 32 世界分布 优势属是区系中含种数较多(≥10种)的属级分类群。该片区种子植物优势属共23属361种，分别占该片区种子植物总属数6.76%、总种数的34.12%(表5)。优势属中世界分布有9属，北温带分布及其变型有12属，旧世界温带分布有2属，分别占优势属总数的39.13%、52.17%、8.70%，以北温带分布及其变型占优势。
表 5 祁连山国家公园青海片区种子植物的优势属Table 5 Dominant genera of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park属名 种数 分布型 属名 种数 分布型 风毛菊属 29 旧世界温带分布 蓼属 13 世界分布 马先蒿属 27 北温带分布 羊茅属 Festuca 12 泛温带分布 早熟禾属 26 世界分布 披碱草属 11 世界分布 薹草属 24 世界分布 唐松草属 10 泛温带分布 委陵菜属 21 泛温带分布 小檗属 Berberis 10 欧亚和南美洲间断分布 蒿属 21 世界分布 虎耳草属 Saxifraga 10 欧亚和南美洲间断分布 柳属 21 泛温带分布 茶藨子属 Ribes 10 泛温带分布 黄耆属 18 世界分布 忍冬属 10 北温带分布 龙胆属 17 世界分布 紫菀属 10 泛温带分布 毛茛属 Ranunculus 14 世界分布 嵩草属 10 北温带分布 棘豆属 14 旧世界温带分布 灯心草属 Juncus 10 世界分布 针茅属 13 泛温带分布 2.2.2 表征类群
表征科的确定主要参考区系重要值。重要值越高，说明该科在所研究的植物区系中代表性越强[2]。经统计，祁连山国家公园青海片区种子植物的表征科有8科，占该片区总科数的11.27%，包括杨柳科、忍冬科Caprifoliaceae、毛茛科、灯心草科Juncaceae、报春花科Primulaceae、蔷薇科、景天科和龙胆科，其中毛茛科、蔷薇科、龙胆科也为该片区种子植物的优势科(表6)。
表 6 祁连山国家公园青海片区种子植物含10种以上的科的区系重要值Table 6 Floristic value of families comprised more than 10 species of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park科名 区系重要值 排序 科名 区系重要值 排序 杨柳科 71.18 1 虎耳草科 9.75 14 忍冬科 33.37 2 莎草科 9.32 15 毛茛科 31.17 3 十字花科 7.51 16 灯心草科 27.75 4 禾本科 6.46 17 报春花科 29.97 5 唇形科 Lamiaceae 5.46 18 蔷薇科 18.26 6 紫草科 Boraginaceae 5.09 19 景天科 15.51 7 伞形科 3.70 20 龙胆科 15.43 8 玄参科 3.55 21 蓼科 14.14 9 百合科 3.29 23 藜科 13.50 10 菊科 2.99 22 小檗科 Berberidaceae 13.46 11 豆科 2.49 24 石竹科 11.99 12 兰科 1.71 25 罂粟科 Papaveraceae 11.88 13 说明：科的区系重要值平均为14.76 依据李仁伟[20]、李登武[2]对某一区域种子植物表征属的确定方法，祁连山国家公园青海片区种子植物的表征属有20属，即为以礼草属Kengyilia、微孔草属、嵩草属、火绒草属Leontopodium、针茅属Stipa、芨芨草属、赖草属、大黄属Rheum、垂头菊属Cremanthodium、沙参属Adenophora、红景天属Rhodiola、杨属Populus、风毛菊属、唐松草属Thalictrum、栒子属、紫菀属Aster、披碱草属、茶藨子属Ribes、忍冬属和蓼属等，其中，嵩草属、针茅属、风毛菊属、唐松草属、紫菀属、披碱草属、茶藨子属、忍冬属和蓼属9属也为该片区种子植物的优势属。
2.3 种子植物区系地理成分分析
2.3.1 科的地理成分
依据吴征镒等[22]对中国种子植物科的分布区类型的划分方法，祁连山国家公园青海片区种子植物71科可划分为6个分布区类型(表7)。世界分布的科共有37科。热带分布的科共有11科，占总科数的32.35%，其中，泛热带分布及其变型最多，共有9科。温带分布的科共有23科，占总科数的67.64%，其中，北温带分布及其变型最多，共有20科，占该片区总科数的58.82%，如松科、芍药科、杜鹃花科、列当科Orobanchaceae、忍冬科等。表明该片区种子植物科级区系地理成分温带性质明显。
表 7 祁连山国家公园青海片区种子植物科的分布区类型Table 7 Distribution types of families of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park分布区类型 科数 比例/% 世界分布 1 世界分布 37 热带分布 2 泛热带分布 9 26.47 3 热带亚洲和热带美洲间断分布 2 5.88 温带分布 8 北温带分布 20 58.82 10 旧世界温带分布 2 5.88 13 中亚分布 1 2.94 合计 71 100.00 说明：比例不包括世界分布 2.3.2 属的地理成分
依据吴征镒等[22]对中国种子植物属的分布区类型的划分方法，祁连山国家公园青海片区种子植物340属可划分为13个分布区类型(表8)。由表8可知：世界分布的属有55属。热带分布的属共有13属，占总属数的4.56%，其中泛热带分布最多，共有9属。温带分布的属共有246属，占总属数的86.32%，既为优势属又为表征属的嵩草属、针茅属、风毛菊属、唐松草属、紫菀属、茶藨子属和忍冬属7属，均为温带成分，其中北温带分布及其变型共有140属，居该片区各分布区类型之首，占总属数的49.12%。东亚与中国特有分布的属共有26属，其中中国特有分布有10属，占总属数的3.51%。表明该片区种子植物属级区系地理成分多样，温带成分占绝对优势；该片区种子植物区系温带性质显著。
表 8 祁连山国家公园青海片区种子植物属的分布区类型Table 8 Distribution types of genera of seed plants in Qinghai area of Qilian Mountain National Park分布区类型 属数 比例/% 世界分布 1 世界分布 55 热带分布 2 泛热带分布 9 3.16 3 热带亚洲和热带美洲间断分布 1 0.35 4 旧世界热带分布 2 0.70 5 热带亚洲和热带大洋洲分布 0 0 6 热带亚洲至热带非洲分布 0 0 7 热带亚洲(印度、马来西亚)分布 1 0.35 温带分布 8 北温带分布 140 49.12 9 东亚—北美间断分布 7 2.46 10 旧世界温带分布 55 19.30 11 温带亚洲分布 17 5.96 12 中亚、西亚至地中海分布 11 3.86 13 中亚分布 16 5.61 东亚与中国
特有分布14 东亚分布(东喜马拉雅—日本) 16 5.61 15 中国特有分布 10 3.51 合计 340 100.00 说明：比例不包括世界分布 3. 结论与讨论
祁连山国家公园青海片区野生种子植物种类较丰富，科、属组成多样。该片区共有71科340属1058种(含种下等级)，占青海省种子植物总科数的75.53%，总属数的61.04%，总种数的42.37%。含有100种及以上的大科有2科，较大科有8科，中等科15科，小科31科，单种科有15科；未发现30种及以上大属，较大属有9属，中等属有50属，小属有110属，单种属有171属。
种子植物优势科有10科，优势属有23属；表征科有8科，表征属有20属，其中，毛茛科、蔷薇科、龙胆科3科既是优势科又是表征科，嵩草属、针茅属、风毛菊属、唐松草属、紫菀属、披碱草属、茶藨子属、忍冬属和蓼属9属既是优势属又是表征属。这些结果表明：该片区种子植物区系优势现象明显，表征类群突出。本研究首次明确了祁连山国家公园青海片区种子植物区系的表征类群。
祁连山国家公园青海片区种子植物区系地理成分多样，区系联系广泛。青海片区种子植物科的分布区类型有6个，属的分布区类型有13个。种子植物科的地理成分中，温带成分的科共有23科，占总科数67.64%；属的地理成分中，温带成分的属共有246属，占总属数的86.32%。这些都反映了该片区种子植物区系强烈的温带性质及温带植物区系的丰富性，且以北温带分布区类型占绝对优势。
祁连山国家公园青海片区种子植物区系中，未发现中国特有科，中国特有属有穴丝荠属Coelonema、羽叶点地梅属、马尿泡属Przewalskia、黄缨菊属Xanthopappus、三蕊草属Sinochasea、虎榛子属、羌活属Notopterygium等10属，特有科、属贫乏。羽叶点地梅属是典型高寒生境分布的代表植物[12]，也为青藏高原特有属，该属在本区的出现，进一步表明了该片区同青藏高原植物区系是密不可分的。另外，中国北方温暖性质的区系成分(如虎榛子属等)在该片区东部出现，表明了该片区与华北植物区系的联系，也显示植物区系过渡地带所具有的生态环境特点和区系特点[12, 23]。
祁连山国家公园青海片区所处的独特地理位置，决定了其植物区系成分具有边缘效应基本特征，主要地理成分有北温带成分、中国—喜马拉雅成分、青藏高原成分、中亚成分等。这些地理成分在边缘山地交汇、渗透并特化。北温带成分和中国—喜马拉雅成分在该片区占有明显优势，尤其北温带成分占绝对优势，并形成了一些青藏高原的特有成分。嵩草属的许多种形成了高寒草甸的主要优势种。此外，还有马尿泡Przewalskia tangutica、青藏薹草Carex moorcroftii、穴丝荠Coelonema draboides、黄缨菊Xanthopappus subacaulis、门源毛茛Ranunculus menyuanensis、门源茶藨子Ribes menyuanense、祁连獐牙菜Swertiaprzewalskii 、祁连费尔氏马先蒿Pedicularis pheulpinii subsp. chilienensis和孪生以礼草Kengyilia geminata等青藏高原特有植物或仅分布于祁连山地区的植物。由此可见，祁连山国家公园青海片区种子植物区系是一个在青藏高原隆升过程中形成的年轻植物区系[24]。
祁连山国家公园青海片区种子植物区系为青藏高原的边缘地带和过渡区系，该区系在受到中国多方区系的影响，尤其受华北植物区系和西南高山植物区系的双重影响的同时，保持了其高原、高山类型的区系性质[12]。
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表 1 土壤剖面描述与部分基础理化性质
Table 1. Soil profile description and some basic physical and chemical properties
剖面 地理位置 深度/cm 颜色 pH 有机质/(g·kg−1) 结构 根系 SSC 新昌县上市场村 0~10 7.5YR3/3 5.59 37.1 团粒状 大量 10~25 7.5YR3/4 5.79 28.5 弱块状 中量 25~60 7.5YR4/4 6.11 13.8 弱块状 少量 60~90 7.5YR4/4 6.18 4.2 块状 无 90~120 7.5YR5/6 6.33 5.8 块状 无 GLS 新昌县挂帘山村 0~15 7.5YR3/4 5.79 27.3 团粒状 大量 15~45 7.5YR4/4 6.42 4.9 弱块状 中量 45~75 7.5YR4/6 6.49 1.3 块状 少量 75~110 7.5YR5/6 6.35 5.6 块状 无 PQ 嵊州市浦桥村 0~10 7.5YR3/4 6.49 49.6 团粒状 大量 10~25 7.5YR4/4 6.28 20.2 弱块状 中量 25~65 7.5YR4/6 6.65 6.3 弱块状 少量 65~120 7.5YR5/6 6.52 9.2 块状 无 
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表 2 土壤样品与人为源同位素比值及样品痕量元素质量分数
Table 2. Isotopic ratios of soil samples to anthropogenic sources and trace element contents of samples
剖面 深度/cm Nb/(mg·kg−1) Pb/(mg·kg−1) 208Pb/206Pb 206Pb/207Pb SSC 0~10 31.2±0.2 15.6±0.7 2.103 9±0.006 3 1.176 3±0.003 4 10~25 30.6±0.1 10.6±0.6 2.094 1±0.003 9 1.183 2±0.004 8 25~60 23.4±0.1 3.9±0.5 2.093 9±0.004 6 1.185 5±0.003 9 60~90 18.9±0.1 4.3±0.4 2.100 0±0.003 5 1.185 7±0.002 4 90~120 21.4±0.1 3.2±0.2 2.099 1±0.004 2 1.184 9±0.005 3 GLS 0~15 47.2±0.3 22.4±0.7 2.101 5±0.006 2 1.179 5±0.004 9 15~45 40.0±0.2 10.8±0.5 2.102 3±0.005 7 1.184 8±0.003 3 45~75 37.6±0.1 3.9±0.3 2.099 9±0.005 2 1.185 9±0.006 1 75~110 37.1±0.1 5.0±0.2 2.100 7±0.004 8 1.186 5±0.003 2 PQ 0~10 42.3±0.2 17.3±0.6 2.099 1±0.005 4 1.176 1±0.004 6 10~25 40.2±0.1 7.3±0.5 2.101 0±0.005 8 1.179 4±0.003 6 25~65 38.9±0.1 6.3±0.2 2.100 9±0.004 1 1.179 2±0.005 2 65~120 36.6±0.1 9.9±0.1 2.090 6±0.002 9 1.186 7±0.004 5 母岩(本研究) − 20.0±0.1 3.9±0.1 2.082 0±0.003 1 1.196 0±0.001 5 人为源 − − − 2.112 0±0.048 4 1.172 0±0.031 0 说明：−表示无此项。人为源数据来源于文献[38, 40−42]。
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